Создание экспериментальных установок и базы данных для выбора и усовершенствования жидкосолевых топливных композиций и теплоносителей в ядерных реакторах

1.1. Роль атомной энергетики в структуре мирового энергетического потребления в XXI веке. Значительный рост энергопотребления является неизбежным в XXI веке, особенно в развивающихся странах. Даже если исходить из очень низких темпов роста, энергопотребление может удвоиться к середине этого века. Этот рост зависит от развития мировой экономики, увеличения населения и стремления к более равномерному распределению потребления энергии по регионам мира. Атомная энергетика, по-видимому, единственный источник, способный покрыть разрыв между ростом энергопотребления и возможностями традиционных видов производства энергии из углеводородного топлива [1]. В последнее десятилетие большое внимание уделяется экологическим последствиям использования ископаемого топлива. Позитивному решению этих проблем будет также способствовать развитие ядерной энергетики. Чтобы существенно повлиять на мировое энергопроизводство и ослабление парникового эффекта, мощность системы атомной энергетики должна быть увеличена к середине века в 4−5 раз от ныне достигнутой. Наличие мощностей такого масштаба ставит важные вопросы обеспечения дешевым ядерным топливом, обращения с радиоактивными отходами и нераспространения ядерного оружия. Очевидно, что необходимо обеспечить также более эффективную экономику, техническую безопасность и социальную приемлемость при дальнейшем развитии ядерной энергетики в большем, чем в настоящее время числе стран. Во многих странах ядерная энергетика обеспечивает только часть базовой электрической нагрузки. В нашей стране она дополнительно высвобождает объемы органического топлива для экспорта. В перспективе будет освоено опреснение морской воды с использованием атомной энергии. Ядерная энергетика может постепенно замещать природный газ в производстве тепла для технологических процессов, а также обеспечить получение водорода из воды, что сохранит природное органическое сырье для неэнергетического использования. При крупномасштабном мировом развитии ядерная энергетика неизбежно столкнется с ограниченностью ресурсов дешевого урана и будет необходимо реа-лизовывать замыкание ядерного топливного цикла (ЯТЦ) и расширенное воспроизводство топлива при использовании урана и тория. Исключительную важность для положительного восприятия крупномасштабной ядерной энергетики имеет решение проблем внешнего ЯТЦ, включая, обращение с добываемым урановым 12. сырьем, отработавшим ядерным топливом (ОЯТ) и радиоактивными отходами (РАО) различной степени активности. В замыкающей части ЯТЦ к ним относятся работы по эффективным методам переработки ОЯТ, сжиганию наиболее опасных актиноидов и долговременной изоляции РАО [1]. Выбор стратегии обращения с ОЯТ требует учета многих факторов, включая технологические, экономические и политические аспекты, а также гарантий нераспространения делящихся материалов и защиты окружающей среды. Предпосылками для перехода к замкнутому ЯТЦ являются: • необходимость эффективного использования ресурсов урана и вовлечения плутония в ЯТЦ для стабильного обеспечения топливом на будущее- • необходимость управления и контроля обращения с высокоактивными и долго-живущими радионуклидами, что в дальнейшем поможет обеспечить возможность их выделения и, если необходимо, дальнейшей трансмутации в целях минимизации радиотоксичности отходов, предназначаемых для захоронения. Имеющиеся и инновационные технологии переработки ОЯТ открывают возможность оптимизации обращения с радионуклидами в замыкающей части ЯТЦ, с использование технологий парционирования, трансмутации и захоронения. Трансмутация высокоактивных и долгоживущих радионуклидов может быть осуществлена в инновационных тепловых и быстрых реакторах, однако нельзя исключить появления специализированных реакторов — сжигателей. При сегодняшних оценках ресурсных ограничений по урану для реализации широкомасштабного сценария развития необходима многокомпонентная структу-pa системы ядерной энергетики с расширенным воспроизводством топлива и замкнутым ЯТЦ [1]. Такое развитие потребует обеспечить жесткие сроки и темпы внедрения в ядерную энергетику технологических инноваций. Эти инновации, направленные улучшение использования природного ядерного топлива, включают замкнутый ЯТЦ с коротким временем переработки ОЯТ, быстрые реакторы-размножители с KB 1,6и высокоэффективные тепловые реакторы — конвертеры с KB > 0,8, использующие уран-плутониевое топливо. Кроме того, потребуются реакторы для более эффективного производства электроэнергии и производства водорода. Особенно активным должен быть поиск и реализация решений по переработке ОЯТ и обращению с отходами. Крупномасштабное развитие ядерной энергетики неминуемо требует освоения новых урановых месторождений, внедрения реакторов с расширенным воспроизводством топлива и замыкания ЯТЦ с использованием в качестве сырья урана и тория. Внедрение таких инновационных ядерных технологий решит проблемы ресурсов ядерного топлива для ядерной энергетики любых разумных масштабов в долговременной перспективе.

Выводы к Главе 6.

В настоящем разделе представлены результаты разработки концепции одножидкостного ЖСР-С сжигателя долгоживущих радиотоксичных актиноидов из ОЯТ твердотопливных реакторов с топливной композицией, не содержащей сырьевых материалов Th-232 и U-238. Впервые были проведены систематические экспериментальные и расчетные исследования для выяснения возможности и перспектив использования расплавов солей в таких системах. В расчетах рассматривалось несколько сценариев топливной загрузки стартовых и подпитывающих составов трансурановых элементов (см. таблицу 6.6) из ОЯТ твердотопливных реакторов определяющих некоторый диапазон возможных композиций, для ЖСРС от наиболее плохого (с точки зрения размножающих свойств) до наиболее оптимистичных. Одной из основных целей исследования была оптимизация конструкции активной зоны и топливного контура ЖСР-С на основе, проведения связанного нейтронно-физического и теплогидравлического расчетов. В качестве расчетных инструментов на всех этапах расчетных нейтронно-физических исследований ЖСР-С используются: модуль ORIMCU программы MCU-REA с библиотекой констант DLC/MCUDAT-2.2, MCNP-4B+ORIGEN2.1 с библиотекой, полученной на основании файлов оцененных данных ENDF/B-V, VI и модифицированная программа WIMS-D4. Теплогидравлический расчет активной зоны выполнен с, А помощью коммерческого кода Flow Vision. Эти программные средства были.

248 полностью адаптированы к специфике ЖСР-С, и в настоящее время, отвечают всем требованиям адекватного рассмотрения кинетики систем с циркулирующим топливом. Полученная в работе экспериментальная база данных использована для решения практических задач инженерного расчета, анализа конструктивной реализуемости, включая разработку конструктивных схем, и верификации математических моделей — программ для нейтронно-физических и теплогидравлических расчетов концепций жидкосолевых реакторных установок. Результатом расчетных исследований, стал выбор основных нейтроннохарактеристик активной зоны и топливного контура ЖСР-С. Подготовлен и проведен бенчмарк по определению параметров безопасности равновесного состояния активной зоны ЖСР-С (коэффициентов реактивности, доли запаздывающих нейтронов и т. д.), необходимых для проведения нейтронно-физических расчетов моделирующих различные типы переходных процессов. Для определения значений параметров, характеризующих безопасность системы были использованы различные файлы оцененных ядерных данных (в основном ENDF/B-VI, JEF 2.2, JEFF 3.0, JEFF 3.1, JENDL 3.3) и различные расчетные программы. Результаты бенчмарка, полученные на основе различных баз данных и с помощью различных расчетных программ (многогрупповые детерминистские программы и программы, использующие метод Монте-Карло) совпадают с хорошей точностью. Исключение составляют существенные отклонения результатов расчета k-eff, проведенного с использованием JEF 2.2 от всех остальных использованных баз данных (в том числе и от JEFF 3.1). Дополнительными расчетами было показано, что наибольшее отличие (между результатами JEFF 3.1 и JEF 2.2) вносят изотопы Cm, Ве9 and F19. Можно сделать вывод о важности использования более новых файлов оцененных данных для расчета жидкосолевых систем, содержащих существенные количества не топливных изотопов, а также необходимости дальней работы по уточнению сечений высших топливных изотопов. Основные кинетические параметры, определенные различными участниками, хорошо согласуются между собой. Наибольший вклад в /З-eff дают Ри241 (прибл. 60%), Ри239 (прибл. 17%), Сш245 (прибл. 9%) и Ст247 (прибл. 4%).

Выполнена оценка конструктивной реализуемости ЖСР-С, включая разработку конструктивной схемы реактора с оценками его массогабаритных характеристик, оценку теплопередающей поверхности теплообменного оборудования и определение массогабаритных характеристик основных компонентов топливного контура, исходя из принятой принципиальной схемы РУ и предложенной компоновки технологических петель контура.

По результатам проведенной работы можно сделать следующие основные выводы:

1. Предложена концепция гомогенного ЖСР-С для выжигания плутония и минорных актиноидов различных составов из ОЯТ твердотопливных реакторов и выработки электроэнергии, которая представляет собой простейшую в конструкционном смысле трансмутационную системуобладающую достаточно высокой эффективностью.

2. Нейтронно-физические особенности этой концепции позволяют обеспечить высокий уровень его ядерной безопасности, а рациональная конструкция и компоновка оборудования и соответствующий выбор конструкционных материалов по предварительным оценкам дают возможность снизить капитальные удельные вложения по сравнению с более ранними предложениями по ЖСР.

3. Показано, что оптимальный спектр для ЖСР-С это промежуточный спектр гомогенного ЖСР без графитового замедлителя. Благодаря интенсивной наработке Сш-245 в спектре, характерном для такого реактора, возможна его работа без дополнительных источников нейтронов.

4. Показано, что возможно создание критического ЖСР-трансмутатора с гомогенной активной зоной и солью растворителем Li, Na, Be/F для рассматриваемых сценариев топливной загрузки 1,2 и № 5 (см. таблицу 6.6), где при периоде выведения редкоземельных ПД равном одному году равновесная суммарная концентрация трифторидов актиноидов и лантаноидов будет составлять менее 1,5 мол.%, что с достаточно большим запасом ниже предела их суммарной растворимости в данной соли при температуре 600 °C (см. гл. 4). В этом случае для ЖСР-С с удельной энергонапряженностью по топливной соли 40−50 Вт/см длительность выхода в равновесное состояние при старте на заданных составах топлива не превышает 10 лет.

5. Расчеты температурных коэффициентов реактивности, проведенные с учетом трехмерного распределения температуры топливной соли по активной зоне с графитовым отражателем по различным программам включая MCNP и MCU для равновесной загрузки, дали существенно отрицательное значение в диапазоне температур 900−1600К.

6. Оптимизированная гомогенная активная зона реактора ЖСР-С мощностью 2400 МВт удовлетворяет двум наиболее важным требованиям теплогидравлики: (1) отсутствуют рециркуляционные и застойные области, и (2) максимальная температура твердых отражателей достаточно низка, что позволяет использовать их в течение длительного периода времени.

7. Предварительный расчет влияния движения предшественников запаздывающих нейтронов показывает существенность этого фактора (снижение эффективной доли запаздывающих нейтронов на 40−50%). Этот эффект сильно зависит от распределения скоростей топливной соли по активной зоне и нуждается в дальнейшем уточнении. Увеличение объемной доли газовых пузырьков в активной зоне ЖСР-С показало его несущественность для данного типа реактора в связи с отрицательным значением плотностного коэффициента реактивности.

8. Благодаря возможности работы без дополнительных источников нейтронов, ЖСР-С загружаемый только трансурановыми элементами из ОЯТ твердотопливных реакторов, имеет максимальную производительность, достаточно высокую эффективность пережигания и может быть загружен топливом широкого диапазона составов. Необходимая доля реакторов трансмутаторов типа ЖСР-С в системе атомной энергетики может составить около 25%.

9. Предварительный анализ переходных процессов [110,111], продемонстрировал, что выбор конструкции топливного контура ЖСР-С обеспечивает внутренне присущую безопасность системы за счет большого отрицательного температурного коэффициента реактивности топливной соли в комбинации с отрицательным температурным коэффициентом графитового отражателя. Ожидается, что ЖСР-С тепловой мощностью 2400МВт может успешно аккомодировать основные аварийные ситуации без аварийной защиты, включая потерю принудительной циркуляции в топливном контуре, нарушение теплоотвода от топливного контура, несанкционированный ввод положительной реактивности и переохлаждение промежуточного контура.

Ю.Восстановительная экстракция топливных компонентов из соли в жидкий висмут и их последующая реэкстракция в очищенную соль представляется наиболее приемлемым технологическим методом рециклирования актиноидов. Для определения конкретных технических параметров этой стадии переработки необходимо проведение экспериментальных исследований с выбранной солевой композицией на укрупненных установках. Для определения характеристик процесса электрохимического разделения актиноидов и лантаноидов необходимо проведение дополнительных исследований в расплаве Li, Na, Be/F на различных видах твердых неиндифферентных электродов. Для очистки топливной соли от лантаноидов необходимо изучить методы дистилляции и сокристаллизации. Применение метода сокристаллизации лантаноидов с трифторидом церия может существенно уменьшить объем соли, который необходимо очищать методом высокотемпературной дистилляции.

11. По сравнению с проектом MSBR, ЖСР-С требует почти ту же массу изделий из Хастеллоя НМ, но позволяет почти на порядок сократить начальную загрузку и расход графита и Li обогащением 99.99%. Основной вклад в капитальную составляющую ЖСР-С, как и проекте MSBR, будет вносить оборудование, изготовленное из сплава Хастеллой НМ. Высокая стоимость сплавов на основе никеля и ограниченность ресурсов никеля, в принципе, могут наложить ограничение на развитие ЖСР. Поэтому очень важно развивать технологию плакирования безникелевых жаропрочных конструкционных материалов жаростойкими и жаропрочными покрытиями из сплавов типа Хастеллой НМ.

Рис. 6.17. Схема потоков материалов для ЖСР — С тепловой мощностьк>2400 МВт.

Заключение

.

В диссертации исследовались вопросы создания экспериментальных установок и базы данных для выбора и усовершенствования технологии и состава смесей расплавов солей фторидов как топлива и теплоносителя для инновационных применений в ядерных реакторах. На основании полученных экспериментальных результатов выполнено расчетное обоснование возможности практического использования выбранных композиций расплавов солей фторидов и конструкционных материалов в разработках жидкосолевых реакторных установок.

Впервые для большой группы расплавов солей фторидов и конструкционных материалов топливного и промежуточного контуров жидкосолевых реакторных установок реализована многоцелевая программа исследований, охватывающая на лабораторных и реакторных установках, как усовершенствование технологии циркулирующего жидкосолевого топливатеплоносителя, так и изучение свойств, включая закономерности теплообмена, радиационные и коррозионные характеристики основных материалов участвующих в процессе. Создана база данных для выбора и усовершенствования технологии и состава смесей расплавов солей фторидов как топлива и теплоносителя для инновационных применений в ядерных реакторах.

С помощью оригинальных или усовершенствованных приборов, позволяющих получать точные экспериментальные данные при температурах до 750−800°С для ряда ранее неизученных жидкосолевых композиций топливного и промежуточного контуров, измерены температура плавления, растворимости оксидов / трифторидов плутония и лантаноидов, плотность, теплопроводность, вязкость и влияние на нее добавок трифторидов лантаноидов, коэффициенты теплоотдачи при вынужденном течении в круглой трубе, тепловые характеристик закрытых термосифонов со свободной конвекцией при наличии поверхностных и объемных источников энерговыделения, а также коррозионное взаимодействие с отечественными сплавами на основе никеля и сталей в динамических неизотермических условиях с измерением редокс-потенциала системы. Экспериментальные данные по транспортным и коррозионным свойствам большинства изученных составов солевых систем получены впервые.

Полученная экспериментальная база данных использована для решения практических задач инженерного расчета, анализа конструктивной реализуемости, включая разработку конструктивных схем, и верификации математических моделей — программ для нейтронно-физических и теплогидравлических расчетов концепций жидкосолевых реакторных установок.

По результатам проведенной работы можно сделать следующие выводы:

1. В результате испытаний длившихся от 500 до 1600 час при температурах 500−750°С показана работоспособность основных элементов петель с принудительной и естественной циркуляцией (насос, теплообменник, системы подготовки, очистки, контроля состояния расплава) жидкосолевых композиций, в том числе с добавками ThF4, UF4 и PuF3. В процессе лабораторных и реакторных экспериментов отработаны режимы запуска и расхолаживания контуров циркуляции. Положительные результаты укрупненных лабораторных и реакторных испытаний подтверждены актами.

2. Предложена и реализована оптимальная методика предварительной очистки расплава содержащего фториды лития, натрия и бериллия от примесей. Процедура очистки включает три стадии: гидрофторирование, электролиз и обработку расплава металлическим бериллием. Показана эффективность очистки расплава от примесей, содержащих хром, железо никель и др. металлы при помощи холодных ловушек.

3. Разработана Зх-электродная конструкция устройства измерения редокспотенциала с без диафрагменным нестационарным динамическим бериллиевым электродом сравнения, которая удовлетворяет предъявляемым к ней требованиям и может быть использована в длительных коррозионных экспериментах. Разработанная конструкция устройства измерения редокс-потенциала имеет высокую чувствительность к изменениям редокс-потенциала расплавов содержащих дифторид бериллия как основную компоненту, в том числе с добавками трифторида плутония, и хорошую воспроизводимость результатов измерений.

4. Показано, что радиолитическое выделение фтора из расплавленных фторидных топливных композиций при облучении в ядерном реакторе мало. Измеренные в экспериментах КУРС-2 значения G (F2) имеют масштаб 10″ 5 — 1СГ6, поэтому фторидные топливные композиции могут быть отнесены к разряду радиационно-стойких, в рабочей области температур ЖСР.

5. Надежно установлено, что зависимость логарифма молярной концентрации PuF3 от 1/Т (К) в изученных расплавах LiF, NaF и BeF2 описывается линейной функцией, при этом трифторид неодима вытесняет трифторид плутония. Присутствие в расплаве двухвалентного фторида европия до 0,3 мол.%, не оказывает влияния на растворимость трифторида плутония.

6. Показано, что плотность и теплопроводность линейно меняются с температурой, а вязкость — по экспоненциальному закону. Установлено, что добавление трифторида церия к исходной смеси заметно снижает измеренную кинематическую вязкость солевой композиции, особенно в нижней части температурного интервала (на 25 -30% в диапазоне температур 550−600°С).

7. Впервые, в динамических неизотермических условиях коррозионных испытаний взаимодействия кандидатных составов топливной соли ЖСР-Р и ЖСР-С на основе фторидов лития, бериллия и натрия, в том числе, с добавками UF4 и PUF3 с отечественными сплавами на основе никеля показано, что практически при всех вариантах легирования, скорость равномерной коррозии сплавов типа ХН80МТ была менее 6 мкм/год.

8. Показано, что при использовании в качестве источника теллура теллурида хрома (СгзТе4) интенсивность теллуровой межкристаллитной коррозии никель-молибденовых сплавов при заданной температуре топливного контура в расплаве будет определяться: окислительно-восстановительным состоянием соли, напряжением, возникающем в сплаве под действием механических или термомеханических нагрузок и временем экспозиции. Сопротивление никель-молибденовых сплавов к теллуровому разрушению в топливной соли зависит от состава легирующих добавок и наличия примесей в сплаве. Сплав ХН80МТЮ легированный 1% алюминия имеет максимальную стойкость к теллуровой межкристаллитной коррозии из всех изученных никель-молибденовых сплавов.

9. Установлено, что при взаимодействии с эвтектиками NaF-NaBF4 и LiF-NaF-KF скорость коррозии отечественных сплавов типа ХН80МТ и нержавеющих сталей существенно выше, чем для составов, содержащих дифторид бериллия. Показано, что для сталей скорость коррозии может быть уменьшена, по крайней мере, на порядок, если использовать высоколегированные стали.

10. Получены результаты по теплоотдаче при вынужденном течении расплава LiF-NaF-KF в круглой трубе, которые достаточно хорошо (с точностью 8−9% в переходной области течения и с точностью 5−6% в турбулентной области течения) согласуются с наиболее надежными эмпирическими зависимостями для расчета теплоотдачи к капельным жидкостям.

11. Впервые получены экспериментальные значения тепловых характеристик закрытых термосифонов с расплавами LiF-BeF2-UF4, LiF-BeF2-ThF4 и NaBF4-NaF в области определяющих параметров характерной для теплообменников ЖСР. В результате обработки и обобщения полученных экспериментальных данных построены эмпирические зависимости для расчета, позволяющие определить тепловые характеристики закрытых термосифонов без вставки и со вставкой при наличии поверхностных и объемных источников энерговыделения.

12. Впервые предложена концепция и выполнено комплексное исследование гомогенного ЖСР-С с топливной солью Li, Na, Be, An/F для сжигания плутония / минорных актиноидов различных составов из ОЯТ JIBP и выработки электроэнергии, которая представляет собой простейшую в конструкционном смысле трансмутационную систему, обладающую достаточно высокой эффективностью. Нейтронно-физические особенности этой концепции позволяют обеспечить высокий уровень его ядерной безопасности, а рациональная конструкция, компоновка оборудования и соответствующий выбор конструкционных материалов по предварительным оценкам дают возможность снизить капитальные удельные вложения по сравнению с более ранними предложениями по ЖСР.

13. Найден и рекомендован для практического применения в ЖСР-С диапазон составов расплавов Li, Na, Be/F и Li, Be/F с удовлетворительной температурой плавления, имеющих в диапазоне рабочих температур требуемую растворимость трифторидов актиноидов, адекватные теплофизические свойства, а также хорошую совместимость с конструкционными материалами.

Результаты исследований вносят вклад в базу знаний по фундаментальным свойствам расплавленных смесей фтористых солей и обосновывают преимущества их использования в ядерной энергетике. Экспериментальный материал и установленные количественные выражения для зависимости исследованных свойств от определяющих параметров системы могут быть использованы при расчёте реакторных установок на основе солевых расплавов.

В заключение автор выражает благодарность Афоничкину В. К., Брайко В. Д., Керсновскому С. В., Мерзлякову А. В., Субботину В. Г., Суренкову А. И., Панову А., Торопову А., Чередникову В. Н., Федулову В. И. Щербанюку О.П. совместная работа с которыми обеспечила проведение ряда экспериментов. Автор считает своим долгом поблагодарить Фейнберг О. С., Мясникова А., Закирова Р. Я., Смирнова В. П., Третьякова И. Т., за участие в работах по оптимизации концепции ЖСР для сжигания актиноидов. Автор также выражает признательность профессору Новикову В. М., профессору Маширеву В. П., профессору Хохлову В. А. и к.т.н. Субботину С. А. за полезные обсуждения различных аспектов работы,.