Поведение конструкционных материалов в спектре нейтронов быстрого реактора большой мощности

Актуальность проблемы. Разработка отечественных быстрых реакторов началась с постановки Проблемы реализации в них расширенного воспроизводства ядерного топливаплутония [В.1]. В результате работ, проведенных по обширной программе исследований этой проблемы, в Физико-энергетическом институте (ФЭИ, г. Обнинск) были построены экспериментальные реакторы небольшой мощности БР-1, БР-2, БР-3. Исследования, выполненные на них с целью разработки физических и физико-технических основ быстрых реакторов, позволили в 1959 г. ввести в ФЭИ в эксплуатацию первый опытный реактор на быстрых нейтронах БР-5 с тепловой мощностью 5 МВт с натриевым теплоносителем. Натрий в качестве теплоносителя для следующих поколений быстрых реакторов был выбран на основании опыта использования целого ряда теплоносителей: натрий, натрий-калий, свинец-висмут, гелий, ртуть [В.2]. Практически одновременно в 1960 г. принято решение о создании экспериментального быстрого натриевого реактора БОР-бО с тепловой мощностью 60 МВт (НИИАР г. Мелекесс/Димитровград) и первого опытно-промышленного натриевого реактора на быстрых нейтронах БН-350 (1000 МВт — тепловой, 350 МВт — электрической мощности, г. Шевченко/Актау, Казахстан), совмещенного с опреснительной установкой воды. Их физические пуски состоялись в 1969 г. и в 1972 г., соответственно. Проект более мощного опытно-промышленного реактора БН-600 с натриевым теплоносителем в составе энергоблока № 3 Белоярской АЭС утвержден 20.11.1967 г. Направление на создание реакторов большой единичной мощности (до 1 ГВт и более) было принято с целью повышения экономических показателей энергоблоков за счет снижения удельных капитальных затрат [В.З, В.4]. Энергоблок № 3 Белоярской АЭС с реактором на быстрых нейтронах БН-600 введен в эксплуатацию в апреле 1980 года. Сооружение БН-600 явилось логическим результатом последовательной технической политики создания в будущем замкнутого топливного цикла и воспроизводства ядерного топлива.

С начала нового века в основу требований к перспективным ядерным технологиям закладываются принципы: исключения или предотвращения развития аварий на реакторных установках и на предприятиях топливного цикла с катастрофическими последствиями, малоотходной переработки ядерного топлива с захоронением радиоактивных отходов, нераспространения ядерных материалов, конкурентоспособности [В.5]. Считается, что их реализации в широкомасштабной ядерной энергетике в наибольшей степени соответствуют реакторы на быстрых нейтронах такие, как действующий промышленный БН-600, готовый к реализации проект БН-800 и проектируемый БРЕСТ-300. Эти реакторы наиболее приспособлены и для решения международной проблемы утилизации избыточного оружейного плутония.

Строящийся промышленный натриевый реактор БН-800 изначально предназначен для использования уран-плутониевого смешанного оксидного (МОХ) топлива. Применительно к топливному циклу проекта активной зоны БН-800 с МОХ — топливом выполнен большой объем опытно-конструкторских работ, создан ряд опытных производств по изготовлению твэлов и TBC на основе таблеточного и виброуплотненного топлива, проведены ресурсные испытания экспериментальных TBC в реакторе БН-600 и их послереакторные исследования. Ведется переработка отработавших TBC реактора БН-600, имеется задел работ по созданию промышленных технологических линий по производству таблеточного и виброуплотненного МОХ-топлива.

Разрабатываемый в НИКИЭТ технический проект реакторной установки с опытно-демонстрационным реактором БРЕСТ-300 электрической мощностью 300 МВт предполагает в качестве теплоносителя вместо натрия использовать свинец и вместо оксидного МОХтоплива — мононитридное топливо. Сторонники этой концепции предлагают использовать нитридное топливо и в реакторе БН-800, пуск которого намечен в 2012 г. Противоречивые мнения о направлениях развития реакторов на быстрых нейтронах могут быть объединены на основе опыта практического использования разработок по проблеме для целей широкомасштабной энергетики. Примером может служить опыт, накопленный при эксплуатации реактора БН-600 в течение четверти века.

С момента ввода в эксплуатацию (физический пуск — 26.02.1980 г., энергетический -08.04.1980г.) по 18.12.1981 г. поэтапно достигалась номинальная мощность и с 1982 г. энергоблок устойчиво работает в режиме коммерческой выработки электрической и тепловой энергии. Одновременно решаются задачи по испытаниям, проверке прототипного оборудования и научно-технических направлений в области быстрых реакторов. За время эксплуатации БН-600 получен уникальный опыт по различным проблемам реакторов на быстрых нейтронах, который несомненно реализуется при сооружении энергоблоков с реакторами на быстрых нейтронах следующих поколений. Одной из важнейших составных частей энергоблока является активная зона реактора, определяющая безопасность и экономичность его работы. Проектные характеристики активной зоны первого типа загрузки по выгоранию не были достигнуты в первый период эксплуатации в основном из-за отсутствия достаточно радиационно стойких конструкционных материалов чехлов TBC, оболочек твэлов, изделий СУЗ. Проблема заключалась в том, что работоспособность материалов, обоснованная их служебными свойствами на основе исследований после облучения на ускорителях и в исследовательских реакторах, не подтверждалась при эксплуатации до проектных параметров в более жёстких нейтронных полях быстрого реактора большой мощности. Выход на проектные величины выгорания в активной зоне БН-600 растянулся на три этапа, пока не была достигнута устойчивая работа активной зоны с максимальным выгоранием топлива 10% т.а.

Опыт эксплуатации активной зоны реактора БН-600 трех типов подтвердил возможность проведения реакторных испытаний новых конструкционных материалов, конструкций TBC и видов ядерного топлива. Максимальное использование опыта, накопленного по эксплуатации U02- и МОХтоплива и по решению проблемы повышения надежности эксплуатации элементов конструкций действующего реактора БН-600, является необходимым условием обоснования реакторов нового поколения. Это определяет актуальность данной работы, которая заключается в необходимости прогнозирования поведения служебных свойств конструкционных материалов в процессе облучения в быстром реакторе для предотвращения выхода из строя конструкций и элементов активной зоны.

Результаты реакторных испытаний, послереакторных исследований элементов конструкций и их материалов, обобщения опыта эксплуатации активных зон реактора БН-600 являются составной частью работ, проводимых в отрасли (ОКБМ, ВНИИНМ, ФЭИ, НИИАР, ИРМ) и на Белоярской АЭС в направлении развития реакторов на быстрых нейтронах. На основании этих работ в 80-х г. г. в СССР составлена и успешно выполнена I Комплексная программа по разработке радиационно стойких материалов для активных зон быстрых реакторов, рассчитанная на повышение выгорания топлива не менее 10% т.а. [В.6].

Цель работы. Основная цель работы заключается в экспериментальном обосновании внедрения в практику эксплуатации быстрого реактора большой мощности перспективных реакторных сборок на основе результатов послереакторных исследований, проводимых в отрасли и на Белоярской АЭС и направленных на: достижение высоких эксплуатационных показателей работы реактораповышение эффективности использования топливаобеспечение безопасности эксплуатации энергоблокавыявление и решение проблем обеспечения надежности элементов реакторных сборок, их конструкционных материалов на всех этапах обращения с ними от загрузки в реактор до отправки на переработку и утилизацию.

Исследования проводились в творческом сотрудничестве с материаловедческими центрами, которые детально исследовали служебные свойства, структуру конструкционных материалов как в исходном (необлученном), так и в облученном состояниях.

Новизна и практическая ценность работы.

1. На действующем энергоблоке с реактором на быстрых нейтронах большой мощности создан и успешно функционирует комплекс для проведения первичных послереакторных исследований состояния элементовт конструкций и экспериментальных устройств, отработавших в реакторе до разных степеней облучения.

2. С использованием неразрушающих и разрушающих методов проведены систематические первичные массовые исследования работоспособности штатных и экспериментальных конструкций непосредственно после окончания их эксплуатации в нормальных условиях и при отказах отдельных узлов оборудования.

3. Получены характеристики штатных и экспериментальных элементов активной зоны реактора БН-600 различной конструкции, для изготовления которых использованы различные промышленные и опытно-промышленные стали, урановое и уран-плутониевое топливо разного типа (таблеточное и виброуплотнённое). Эти данные в совокупности с результатами последующих материаловедческих исследований позволили проектным и эксплуатирующим организациям установить пределы работоспособности конструкций, материалов и повысить показатели работы реактора.

4. Систематически изучены закономерности формоизменения элементов реакторных сборок, изготовленных из нержавеющих сталей аустенитного и ферритно-мартенситного классов: 08Х16Н11МЗ м.т.о., 08Х16Н11МЗТ х.д., 08Х18Н10Т 07Х16Н15МЗБР (ЭП-172 х.д.), 10Х17Н13М2Т (ЭИ-448х.д.), 1Х13М2БФР (ЭП-450), 05Х12Н2М, 16Х12МВСФБР (ЭП-823), 05Х15Н35М2БТЮР (ЭП-150), ОЗХ21Ю2МЗБ, 07Х15Н35МЗ (ЧС-59-ВИ), 08Х16Н15МЗБ (ЭИ-847 ауст. и х.д.), 08Х16Н15М2Г2ТФР (ЧС-68 х.д.), 08Х18Н10Т. На основе полученных экспериментальных данных разработаны графические и аналитические зависимости для прогнозирования формоизменения элементов в зависимости от параметров облучения.

5. Изучены все типы имевшихся случаев разгерметизации твэлов в зависимости от ряда факторов, влияющих на их работоспособность. Полученные результаты в сочетании с данными материаловедческих исследований способствовали пониманию причин разгерметизаций и принятию решений по их устранению.

6. Определены наиболее важные факторы, влияющие на работоспособность реакторных сборок и ограничивающие повышение выгорания топлива активной зоны быстрого реактора.

Практическая значимость результатов диссертационной работы состоит в том, что полученные на их основе выводы и рекомендации в совокупности с результатами последующих материаловедческих исследований позволили установить пределы работоспособности конструкций, материалов и повысить показатели работы реактора. Совокупность полученных данных первичных и материаловедческих исследований позволила увеличить ресурс активной зоны реактора БН-600 в 1,5 раза от максимального выгорания топлива 7,2 до ~ 11% т.а. и наметить пути дальнейшего его повышения. Среднегодовой экономический эффект от повышения выгорания топлива от 7,2 до ~11% т.а. за 11 лет эксплуатации составил оценочно.

— 400 млн руб. в ценах 2004 г. Результаты и рекомендации диссертационной работы могут быть использованы при разработке, освоении и эксплуатации перспективных энергоблоков с быстрыми натриевыми реакторами следующего поколения.

Основные положения, выносимые на защиту.

1. Комплексный методический подход к постановке задач и проведению первичных послереакторных исследований состояния отработавших элементов конструкций быстрого реактора и экспериментальных устройств, облучаемых с целью развития перспективных направлений.

2. Результаты первичных массовых исследований штатных и экспериментальных элементов активной зоны и боковой зоны воспроизводства БН-600 различной конструкции, изготовленных из различных промышленных и опытно-промышленных сталей, топлива разного типа.

3. Расчётно-экспериментальная методология прогнозирования радиационного формоизменения элементов реакторных сборок при поэтапном повышении их ресурсных характеристик.

4. Результаты расчетно-экспериментального исследования влияния скорости набора повреждающей дозы (скорости повреждений) на радиационное распухание нержавеющих аустенитных сталей 08Х16Н11МЗ м.т.о. и 08Х16Н11МЗТ х.д.

5. Графические и аналитические зависимости для прогнозирования радиационного распухания сталей 08Х18Н10Т, 09Х18Н9, 12Х18Н9Т — материалов внутрикорпусных устройств (ВКУ).

6. Графические и аналитические зависимости для прогнозирования радиационного распухания сталей, использованных для изготовления оболочек твэлов реактора БН-600.

7. Результаты исследований причин разгерметизации твэлов в TBC активной зоны и боковой зоны воспроизводства, а также во внутриреакторном хранилище, происходившей на разных стадиях эксплуатации реактора БН-600.

8. Результаты выявления наиболее важных факторов, ограничивающих повышение эксплуатационных показателей TBC быстрого реактора, и направление поэтапного повышения радиационной стойкости конструкционных материалов, базирующегося на последовательном улучшении их служебных свойств.

Апробация работы:

Основные положения работы докладывались и обсуждались на конференциях и совещаниях:

Советско-Французский семинар по методам и средствам неразрушающего и разрушающего контроля облученных TBC и твэлов энергетических быстрых реакторов.

Димитровград, 1987 г.) — Всесоюзный семинар по методике и технике реакторных и послереакторных экспериментов в радиационном материаловедении, (Димитровград, 1988 г.) — 6-е заседание координационного научно-технического совета по методическому обеспечению реакторного материаловедения (Димитровград, 1990 г.) — 3-е заседание постоянно действующего семинара по методике и технике реакторных и послереакторных экспериментов в радиационном материаловедении, (Димитровград, 1994 г.) — совещание по повышению качества серийной металлопродукции для атомной энергетики (Заречный, 1987 г.) — 4н-6-ые Белоярские научно-технические конференции (Заречный, 1989, 1994, 1999, 2004 г. г.,) — совещание рабочей группы по анализу данных и экспертной оценке перспективности разрабатываемых и промышленных сталей для реакторов на быстрых нейтронах (Обнинск, 1990 г.) — международный семинар СНГ-Япония по изучению влияния внутриреакторного облучения на конструкционные материалы быстрых реакторов (Обнинск, 1992 г.) — международный семинар Россия — Франция, ФРГ, Великобритания по материалам чехлов и оболочек твэлов БН (Обнинск, 1992 г.) — 3, 4, 6, 7-ые межотраслевые конференции по реакторному материаловедению (Димитровград, 1992, 1995, 2000, 2003 г. г.) — конференция по разработке, производству и эксплуатации тепловыделяющих элементов и TBC энергетических реакторов (Электросталь, 1994 г.) — семинар «Комплексу ИВВ-2М — 30 лет» (Заречный, 1996 г.) — Международная научно-техническая конференция «Свердловскому ядерному научному центру — 35 лет» (Заречный, 2001 г) — заседание Технического комитета МАГАТЭ по влиянию высокодозного облучения на поведение конструкционных и топливных материалов перспективных активных зон (Обнинск, 1997 г.);

9-е Всесоюзное совещание по физике радиационных повреждений, ионно-лучевым и радиационным технологическим процессам (Харьков, 1990 г.) — 1-^6-ые Уральские Международные семинары по физике радиационных повреждений металлов и сплавов (Снежинск, 1995;2005 г. г.);

Межотраслевая научно-практическая конференция «Снежинск и наука» (Снежинск, 2000 г.) — Международная конференция «Атомная энергетика на пороге XXI века» (Электросталь, 2000 г.) — Российская конференция «Материалы ядерной техники» (Агой, 2002 г.) — Международная научно-техническая конференция «60 лет Свердловскому НИИ химического машиностроения» (Екатеринбург, 2002 г.) — Международный конгресс «Энергетика — 3000» (Обнинск, 2002 г.) — Международная научно-техническая конференция «Атомная энергетика и топливные циклы» (Москва-Димитровград, 2003 г.) — 4-ая международная научно-техническая конференция «Безопасность, эффективность и экономика атомной энергетики» (Москва, 2004 г.), 32-й Японский Семинар МНТЦ «Реакторные облучательные технологии в России/СНГ» (Оараи, 2004 г.).

Публикации. По теме диссертации опубликовано 47 работ, выпущено около 50-ти научных отчетов. Список публикаций приведен в конце диссертационной работы.

Личный вклад автора. С 1986 г. автор является непосредственным участником работ по исследованию отработавших элементов активной зоны промышленного реактора на быстрых нейтронах. Получал, обрабатывал, анализировал и обобщал результаты исследований, выполненных в обоснование перспективных проектов элементов конструкций быстрых реакторов и разработок конструкционных материалов с целью повышения эксплуатационных показателей работы быстрого реактора БН-600. Для анализа использовал также результаты, полученные в исследовательских и эксплуатационных подразделениях Белоярской АЭС (НИО, ОЯБиН, РЦ-2), в ведущих материаловедческих центрах ФЭИ, ВНИИНМ, НИИАР, СФ НИКИЭТ/ИРМ, ЦНИИ КМ «Прометей^, сотрудникам которых автор глубоко благодарен за творческое сотрудничество.

Структура и объем диссертации

Диссертация состоит из введения, 4-х глав, основных результатов и выводов работы, 2-х приложений. Содержит 312 страниц машинописного текста, включая 170 рисунков, 33 таблицы, список литературы из 152 наименований, 30 страниц приложений из 17-ти таблиц.

В заключение главы 4 можно сформулировать следующие выводы.

Современный уровень теоретических представлений в области радиационной физики и реакторного материаловедения позволяет отчасти моделировать исходное состояние материала, которое может обеспечить достаточные служебные свойства. Практическим подтверждением этому могут служить зарубежные достижения по разработке радиационно-стойких конструкционных материалов быстрых реакторов.

При разработке отечественных перспективных материалов их лабораторные образцы, полученные из экспериментальных плавок малых объемов с жёстким регламентированным составом и технологией производства, под облучением показывают свойства существенно выше тех, что имеют образцы промышленного изготовления. Это связано, во-первых, с тем, что низкий уровень промышленных технологий не в состоянии обеспечить повторяемости состава выплавляемой стали, точной выдержки условий выплавки и кристаллизации слитка, температурных и деформационных условий производства труб. Во-вторых, усилия заводских специалистов, как правило, направлены на обеспечение требований существующих технических условий без осознанного учета других факторов, влияющих на свойства материала. Это, например, применение различных режимов термообработки для построения определенного размера зерна и обеспечения требуемого балла неметаллических включений. Но при этом игнорируется тот факт, что могут по-разному формироваться пространственное расположение и дисперсность вторичных фаз, состав и состояние границ зерен, дислокационная структура и т. д., которые не контролируются. Достаточно свободно могут изменяться и режимы деформации при трубном переделе. Таким образом, ситуация в области промышленных^ технологий производства труб для изделий активных зон быстрых реакторов такова, что в отдельных случаях решение задачи обеспечения некоторых контролируемых по ТУ признаков исходного состояния металла, мало отвечающих за его служебные свойства, может непредсказуемо повлиять на параметры состояния материала другого уровня, которые затем сказываются на его радиационной стойкости.

В результате массовых первичных исследований формоизменения оболочек твэлов и чехлов TBC, отработавших в реакторе БН-600, установлено, что имеет место большой разброс величин радиационного распухания всех применявшихся для их изготовления марок сталей. Этот разброс с учетом имеющихся для данных материалов температурных и дозных зависимостей распухания невозможно объяснить только различием в условиях эксплуатации сборок и отдельных элементов в их составе.

Даже краткий анализ существующих методов контроля качества материала труб в исходном состоянии позволяет заключить, что контролируемые исходные свойства не отражают служебных свойств металла, и предположить, что оболочки или чехловые трубы, идентичные по результатам требуемого контроля, могут иметь различные фактические служебные свойства. Это обусловлено, в первую очередь, теми параметрами исходного состояния, которые не нашли отражения в требованиях к контролю качества исходного состояния материала и зависят в огромной степени от технологических факторов производства труб.

Проблема достижения высоких служебных свойств конструкционных материалов в условиях эксплуатации активных зон быстрых реакторов решается, в основном, традиционным путем разработки новых марок сталей. Главное внимание по прежнему уделяется оптимизации состава ау-стенитных экономнолегированных никелем сталей. Приходится констатировать, что отечественные разработки в этом направлении значительно уступают зарубежным. Ситуация усугубляется тем, что уровень отечественных представлений о механизмах влияния технологических факторов изготовления на служебные свойства металла не может реализовать целенаправленное формирование того состояния материала каждого конкретного состава, которое в соответствии с современными знаниями способно обеспечивать его максимальную радиационную стойкость.

Для решения проблемы повышения выгорания топлива в TBC быстрых реакторов по-прежнему выделяются следующие основные направления: совершенствование конструкции TBC и конструкционных материалов, оптимизация условий их эксплуатации. Необходимо понимать, что в современных условиях развития отечественной атомной энергетики прогресс в повышении работоспособности TBC реакторов на быстрых нейтронах эффективно может быть достигнут только совершенствованием узкого круга перспективных радиационно-стойких материалов на стадии промышленного изготовления элементов изделий активных зон. Для этого должна быть разработана национальная программа по созданию радиационно-стойких конструкционных материалов, в которой на основе результатов фундаментальных и прикладных исследований необходимо выделить приоритеты по выбору материалов разрабатываемых активных зон, разработать критерии связи исходного состояния материалов с их служебными свойствами, разработать и внедрить передовые методы контроля научно-обоснованных параметров качества изделий. Альтернативным может быть только путь использования зарубежных конструкционных материалов.