Изменение энергии связанного состояния отрицательных ионов и ридберговских уровней атома водорода в сильном лазерном поле

Исследование газообразных (в том числе, атомарных) сред в сильных лазерных полях фемтосекундной длительности является в настоящее время интенсивно развивающимся разделом лазерной физики. Это связано с бурным развитием экспериментальной лазерной техники, в частности, способов получения лазерных импульсов с пиковой интенсивностью, превышающей характерную атомную интенсивность 1а = 3.5 • 1016 Вт/см2, а также с возможностью существенного расширения диапазона частот источников когерентного излучения путем генерации высших гармоник (ГВГ) лазерного излучения в газах. Новые технические возможности позволили экспериментально исследовать эффекты обнаруженной в 1979 г. [1] надпороговой ионизации (НПИ) [2] (состоящей в отрыве атомного электрона в результате поглощения большего, чем минимально необходимо, числа фотонов) и ГВГ [3, 4]. При этом особый интерес вызывают явления, специфичные для сильных полей и не поддающиеся описанию в рамках теории возмущений по взаимодействию атома с полем, например, «плато» в спектрах ГВГ и НПИ (слабая зависимость сечений фотопроцессов от числа испущенных (поглощенных) фотонов), а также стабилизация атомов в сильном лазерном поле [5, 6] (замедление роста или даже убывание вероятности распада атома с ростом интенсивности поляэффект был обнаружен экспериментально в 1993 г. [7]).

Существует относительно немного аналитических моделей (см. обзоры [2],[4],[5]), применимых для описания таких процессов. Наиболее известно из них приближение Келдыша [8] в теории ионизации, а также другие подходы, построенные на его основе и обобщающие результат оригинальной работы [8], такие как обобщение на общий случай эллиптической поляризации [9, 10] и коротких импульсов [И, 12, 13] (см. также обзор [14] и цитируемую там литературу), подход Файсала [15] и Риса [16]. Ввиду прозрачности и простоты теории Келдыша, были определены кулоновские поправки к вероятности ионизации атомов [14, 17]. Приближение Келдыша в предельных случаях (в зависимости от адиабатического параметра 1кеЫ — ——> гДе и ~ частота лазерного поля, г — его напряженность, а Е{- энергия связанного состояния) описывает либо процесс туннельной ионизации, либо многофотонную ионизацию. В режиме туннельной ионизации (7heldС 1), а также промежуточного случая (7held ~ 1)? приближение Келдыша дает не только хорошее качественное, но и приемлемое количественное согласие с экспериментом. Однако в многофотонном пределе (7held ^ 1) то есть При большой частоте лазерного поля и относительно небольшой напряженности) теория Келдыша не дает количественного согласия с результатами современных экспериментов. При этом несомненным преимуществом приближения Келдыша является возможность использовать его для самых разных атомарных систем: ионов, атомов, молекул. Метод Крамерса-Хеннебергера [18] (см. также [5]), основанный на переходе в колеблющуюся с частотой поля систему координат, применим лишь для частот излучения, превышающих потенциал ионизации и больших напря-женностей поля, подавляющих потенциальный барьер. В последнее время также стали широко применяться квазиклассические методы анализа эффектов в сильном лазерном поле, в частности, эффектов перерассеяния, позволяющих интерпретировать эффекты плато на языке классических траекторий [19, 20, 21].

Для описания атомных систем, находящихся под действием периодического по времени возмущения часто используется формализм квазиэнергетических состояний (КЭС). Понятия квазиэнергии и КЭС впервые были введены в середине 60-х годов. Сначала при рассмотрении релятивистского электрона в работе [22] было введено понятие четырехмерного квазиимпульса, четвертая компонента которого была названа квазиэнергией, а затем практически одновременно в [23, 24, 25) понятие квазиэнергии было применено к атомной системе в поле электромагнитной волны. Используя теорему Флоке [26], Ширли [24] свел решение нестационарного уравнения Шредингера для двухуровневой системы к стационарной матрице Флоке. Понятие квазиэнергии для системы во внешнем периодическом поле как нового квантового числа, было введено Зельдовичем [23] и Ритусом [25] аналогично тому, как вводится понятие квазиимпульса электрона, находящегося в пространственно периодическом потенциале. Ритус [25] применил КЭС подход для анализа линейной поправки по интенсивности к сдвигу атомных уровней в водороде. Основной вклад в развитие теории КЭС был сделан Зельдовичем в [23, 27], где были проанализированы элементарные свойства КЭС и показано, что КЭС-подход является наиболее удобным и естественным методом описания подверженных периодическому возмущению систем. Сэмб в [28] ввел понятие расширенного гильбертова пространства, определяемого прямым произведением, Rз 0 Т, конфигурационного гильбертова пространства и полного ортонормированного набора Т периодических функций. В таком представлении уравнение Шредингера для КЭС и квазиэнергии е формально совпадает со стационарным уравнением Шредингера для консервативных систем в пространстве Rз. Кроме того, в [28] был обобщен ряд основных теорем теории стационарного уравнения Шредингера на случай пространства ф Т (вариационный принцип, теорема Геллмана-Фейнмана и формализм теории возмущений). В [29] были рассмотрены некоторые другие общие свойства КЭС.

Однако формализм КЭС, позволяя получить полный набор нормированных функций непрерывного спектра, удобен только для анализа столк-новительных процессов (задач рассеяния) в лазерном поле. Для описания распада связанных состояний в сильном периодическом поле более применима построенная в середине 70-х годов теория квазистационарных КЭС.

ККЭС), позволяющая наиболее просто рассчитывать вероятность ионизации системы под действием внешнего периодического излучения. Термин «комплексная квазиэнергия» был введен при непертурбативном анализе отрыва слабосвязанной частицы циркулярно поляризованным полем [30, 31, 32]. В [31] комплексная квазиэнергия (б = Re в — гГ/2) была получена аналогично стандартному квазистационарному подходу для стационарного гамильтониана [33]. Точное решение задачи на ККЭС для случая эллиптически поляризованного поля было получено в [34, 35]. В последних работах по изучению поведения слабосвязанных атомных систем в лазерном поле (см. [36] и указанные там ссылки) был уточнен ряд проблемных до этого вопросов в теории ККЭС (нормировка волновых функций ККЭС, вычисление матричных элементов на волновых функциях ККЭС, точная связь комплексной квазиэнергии с амплитудой рассеяния фотона).

Цель настоящей работы состоит в развитии общих методов для описания взаимодействия сильного электромагнитного поля с отрицательными ионами и нейтральными атомами в ридберговских состояниях и в расчете на их основе квазиэнергии и вероятности распада этих систем в поле интенсивного лазерного излучения.

Исследованию поведения отрицательных ионов в сильном лазерном поле посвящено множество работ. Так в работе [37] в рамках квазиклассического приближения были получены поляризационные поправки к сечениям многофотонного распада отрицательных ионов щелочных элементов и рассчитаны сечения двухфотонного и пятифотонного распада ионов Na~, К~ и Rb~. В обзоре [38] детально рассмотрены теоретические методы описания нелинейных процессов в отрицательных ионах, основанные на одноэлек-тронном приближении, и определены области применимости рассматриваемых методов. Особое внимание уделено роли межэлектронного корреляционного взаимодействия, при этом подчеркивается важность роли корреляционного взаимодействия в процессах с малой степенью нелинейности.

При исследовании взаимодействия отрицательных ионов с сильным лазерным полем для учета взаимодействия оптического электрона с атомом наиболее удобной является модель потенциала нулевого радиуса (ПНР) [39]. Простота и аналитичность этой модели позволяет существенно продвинуться в точном решении нестационарного уравнения Шредингера, что дает возможность последовательно изучить как качественные особенности поведения атомной системы в сильном поле, так и провести анализ частотной (а также зависимости от интенсивности падающей волны) и поляризационной зависимости эффектов, возникающих в сильном лазерном поле. Начиная с работы [40], в которой рассматривался двухфотонный фотоотрыв электронов от отрицательных ионов, модель короткодействующего потенциала неоднократно использовалась в задачах о взаимодействии атомных систем с электромагнитным полем. В [41, 42] рассматривался 2-х и 3-х фотонный распад отрицательного иона водорода, в [43, 42] — п-фотонный распад Н~ при п > 3. Первые вычисления на основе этой модели с использованием формализма комплексных квазиэнергий были выполнены в [31], [44]. В [35], [34] было показано, что предельным случаем точных результатов для мнимой части комплексной квазиэнергии в модели потенциала нулевого радиуса в сильной эллиптически поляризованной волне являются исходные уравнения приближения Келдыша. Существование плато в спектре генерации высоких гармоник и надпороговой ионизации было подтверждено на основе численных результатов для ПНР в [45, 46, 47]. В недавних работах [48, 36, 49] ПНР был успешно применен для анализа многофотонного распада отрицательных ионов в сильных электромагнитных полях.

Ограниченность метода потенциала нулевого радиуса состоит в том, что он позволяет рассмотреть только отрицательные ионы, у которых оптический электрон находится в начальном состоянии с нулевым орбитальным моментомтакая ситуация реализуется, например, в отрицательном ионе водорода. В работах [50, 51, 52] был развит метод, основанный на теории эффективного радиуса, позволяющий для короткодействующего потенциала рассматривать слабосвязанные состояния с ненулевым начальным орбитальным моментом (в частности, р-состояние) в поле статических возмущений. Используя указанный подход были вычислены ширина и сдвиг уровня в постоянном электрическом поле и поле циркулярно-поляризованной монохроматической лазерной волны.

В недавнем эксперименте по фотоотрыву слабосвязанного электрона иона Fсильным лазерным полем линейной поляризации [53] наблюдался надбарьерный распад иона с поглощением до 23 избыточных фотонов. Эксперимент интерпретировался на основе теории Келдыша, при этом были воспроизведены основные особенности наблюдавшегося спектра электронов, за исключением его высокоэнергетической части. Авторы отмечают, что в такой интерпретации никак не учитывались эффекты перерассеяния электронов на атомном остове и необходима модель, позволяющая провести такой учет. Таким образом, задача о воздействии сильного лазерного поля на отрицательные ионы с оптическим электроном в состоянии с ненулевым орбитальным моментом (например, ионы галогенов) является актуальной.

В настоящей диссертации для ее решения развит модельно-независимый подход, основанный на комбинации двух методов: известного из теории столкновений метода эффективного радиуса [33] и метода ККЭС [54]. Главная идея метода эффективного радиуса состоит в том, что при малых г, когда потенциалом взаимодействия с лазерным полем можно пренебречь по сравнению со связывающим потенциалом U (г), решение уравнения Шре-дингера представляется в универсальной форме, не зависящей от явного вида потенциала U (г). На больших расстояниях г можно не учитывать U (г) и решение уравнения Шредингера с асимптотикой расходящейся волны можно построить как волновой пакет состояний свободного электрона в лазерном поле. Уравнение на квазиэнергию может быть получено сшиванием решений при малых и при больших г в некоторой точке г «гс, где гс — радиус действия потенциала U®. При этом реальное сшивание может быть заменено наложением на решение в области U® = 0 соответствующего граничного условия при малых г ~ гс, которое определяется видом волновой функции в области г < гс. Основное преимущество этого подхода заключается в том, что конечные соотношения не зависят от явного вида U (г), причем вся информация об атомном потенциале сосредоточена в двух эмпирических константах: длине рассеяния щ и эффективном радиусе ri (см. ниже уравнение (11)).

Если рассматривать поля с достаточно большими частотами (имеющими порядкок энергии связи электрона), то лазерное поле можно учитывать пертурбативно (конечно, напряженность поля ограничена условием сходимости ряда теории возмущений). Тогда из точных уравнений на квазиэнергию б, которые в общем случае решаются только численно, удается получить важные аналитические результаты. А именно, удается найти аналитическое выражение для динамической поляризуемости (ДП) а, определяющей с точностью до членов ~ F2 сдвиг, расщепление, а также ионизационное уширение исходных невозмущенных, вырожденных по проекции углового момента т подуровней состояния с моментом I (в данной работе рассматривается случай Z = 1), а также выражение для динамической гиперполяризуемости (ДГП) 7, которая определяет поправки ~ F4 к сдвигу, расщеплению и ионизационному уширению уровней, а в интервале частот Eq/2 < и < |i?o| - вероятность двухфотонной ионизации.

Вопрос о поведении нейтральных водородоподобных атомов в сильном лазерном поле имеет обширную историю изучения, но результаты, в большинстве случаев, относятся к основному и первым возбужденным состояниям. Характеристики ридберговских состояний в поле, которые важны при рассмотрении таких процессов, как резонансная ионизация, изучены менее подробно. При оптических частотах лазерного излучения, которые для ридберговских уровней значительно превышают энергию связи электрона, зачастую достаточно ограничиться результатами теории возмущений. При этом для монохроматического лазерного поля квазиэнергию можно представить в виде ряда по напряженности поля:

Е = ?(0) + Е®- + Я (4) + ?(6)., Е{к) ~ Fk, (1) где Е^ - энергия невозмущенного уровня,.

Д (2> = -aF Я (4) = - V4, ?(6) = (2).

2 8 32.

Здесь, а — ДП 7 = 7^ - ДГП четвертого порядка (далее просто ДГП), 7^ - ДГП шестого порядка.

Поляризуемости водородоподобных состояний, определяющие главную по F поправку к энергии и ширине (при Ни- >) уровней, исследовались в десятках работ, начиная с середины 60-х годов, и к настоящему времени изучены достаточно детально (см., например, [54, 55, 56, 57] и ссылки в [57]). В частности, в недавней работе [57] получены замкнутые аналитические выражения для ДП произвольных состояний |n/m), позволяющие достаточно просто проводить численные расчеты и исследовать асимптотическое поведение ДП, в том числе в ридберговской области спектра. ДГП и квадратичная по интенсивности поправка к энергии в (1) изучены значительно менее подробно, поскольку в этом случае расчеты не могут быть выполнены в аналитическом виде даже для основного состояния1, а результаты, полученные путем численных расчетов, весьма ограниченны. Большинство из них относится к основному состоянию и подпороговым значена исключением области малых частот, где у может быть разложена в сходящийся ряд по J1 с рациональными коэффициентами [58, 59]. ниям частот [54, 55]. Хотя для случая кулоновского потенциала существуют методы прямого численного расчёта членов Е^ разложения (1) даже для значений к, значительно превышающих 4 (см., например, [60, 61]), их использование для высоковозбужденных состояний и/или надпороговых частот представляет значительные вычислительные трудности. Дисперсионная зависимость 7 при подпороговых и надпороговых частотах Ъш ~ Еп для основного и первых возбужденных состояний водорода исследована в [62], где показано, что типичная величина 7 в разных частотных интервалах может различаться на много порядков. Поправка Е^ к настоящему времени практически не изучена, существуют лишь ряд результатов для основного Is — состояния атома водорода [60] для частот ниже порога ионизации. Таким образом, представляет интерес комплексный анализ ДГП и поправок шестого порядка для возбужденных состояний атома водорода (прежде всего в надпороговой области), оценка их значимости и выявлением специфических явлений, обусловленных их учетом.

В настоящей работе на основе полученного в [63] (см. также [57]) специального представления для радиальной кулоновской функции Грина (КФГ) предложен метод, с помощью которого удается рассчитать ДГП возбужденных состояний водорода с главным квантовым числом n ~ 10, в том числе и для надпороговых частот, в десятки раз превышающих порог ионизации Еп рассматриваемого состояния. Атомные параметры, описывающие многофотонные процессы в надпороговой области частот, представляют интерес в связи с использованием в последних экспериментах излучения высших (ультрафиолетовых) гармоник лазеров оптического диапазона, развитием методов нелинейной лазерной спектроскопии высоковозбужденных атомных уровней (для которых уже частоты оптических лазеров соответствуют далекой надпороговой области), а также реальной возможностью использования жесткого УФ излучения лазеров на свободных электронах в атомных экспериментах. Надпороговые многофотонные переходы через виртуальные состояния континуума представляют особый интерес при анализе явления стабилизации (замедления) распада атома в высокочастотном поле с ростом интенсивности поля, обнаруженного экспериментально в 1993 г. [7]. Как показывают эксперименты по стабилизации водородоподобных 5<7-состояний неона [64, 65], начало стабилизации соответствует пороговой области интенсивностей Ithr ~ (Ю13 — 1014) Вт/см2, меньших внутриатомной 3,5×1016 Вт/см2), так что Ithr можно оценить, анализируя мнимую часть последовательных членов разложения (1) (см. разделы 3.2.2 и 3.4.2).

Диссертация состоит из трех глав и двух приложений. В главе 1 развивается модельно-независимый подход для состояний с / ф 0. В разделе 1.1 формулируется граничное условие на волновую функцию, причем, в отличие от метода ПНР, где волновая функция имеет известное поведение в начале координат, для состояний с Z > 0 граничное условие формулируется при конечном (хотя и малом) значении координаты: т «гс. В разделе 1.2 получен общий вид волновой функции ККЭС для состояния с произвольным I и изложена общая схема получения уравнений на квазиэнергию е коэффициенты f^k^i определяющие вид волновой функции при больших г. В разделе 1.3 рассматриваются частный случай слабосвязанного s-состояния на основе полученного общего метода, применимого для описания состояний с произвольным моментом I, и связь полученных результатов с моделью ПНР. В частности, отмечается, что наш метод уточняет результаты, даваемые методом ПНР, так как учитывается конечность радиуса действия потенциала. В разделах 1.4, 1.5 и 1.6 рассмотрены, соответственно, случаи циркулярно, линейно и эллиптически поляризованных полей и получены уравнения для е и слабосвязанного р-состояния. В разделе 1.7 линейная и циркулярная полязирации рассматриваются как предельные случаи эллиптической. В разделе 1.8 наш метод использован для анализа распада иона F» в сильном лазерном поле и интерпретации недавнего эксперимента [53]. Здесь же полученные результаты сравниваются с другими приближениями, используемыми для описания отрицательных ионов, в частности, с методом ПНР, приближением Келдыша и приближением перерассеяния.

В главе 2 рассмотрен эффект Штарка для^{-состояний} в короткодействующем потенциале, получены алгебраические выражения для ДП и ДГП вырожденных подуровней с различными проекциями орбитального момента в поле произвольной (эллиптической) поляризации. Проведено численное сравнение полученных результатов с точными расчетами, позволяющее оценить скорость сходимости ряда теории возмущений и точность результатов, даваемых его двумя первыми членами.

В главе 3 рассматривается изменение энергии ридберговских состояний в сильном лазерном поле, частота которого может превышать порог ионизации, причем основное внимание уделяется поправкам четвертого и шестого порядка теории возмущений. В разделе 3.1 приведены общие формулы для расчета ДГП возбужденных состояний и изложен метод расчета составных радиальных МЭ, вычисление которых представляет основную сложность при анализе амплитуд многофотонных переходов. В разделе 3.2 приводятся результаты численных расчетов сдвига и ширины уровней энергии возбужденных кулоновских состояний, обсуждается частотная зависимость различия для случаев линейной и циркулярной поляризации поля и соотношение между вещественными и мнимыми частями, определяющими поправки к положению и ширине уровней. На примере п = 5 показана существенная роль перемешивания состояний | nlm) с различными I лазерным полем в области резонансов на промежуточных связанных состояниях. Рассмотрены линейные по интенсивности волны поправки к вероятности фотоэффекта и приведены оценки критических полей, соответствующих началу стабилизации атомных уровней.

В разделе 3.3 приведены общие формулы для расчета поправки возбужденных состояний и изложена схема расчета составных радиальных МЭ 6-го порядка. В разделе 3.4 приводятся численные значения поправки.

6) для возбужденных кулоновских состояний, а также рассмотрены поправки к вероятности ионизации и приведены уточненные оценки критических полей, соответствующих началу стабилизации атомных уровней.

В приложении, А выписан явный вид матричных элементов, входящих в выражение для ДГП слабосвязанного^{состояния.} В приложении Б описаны детали алгоритма расчета составных МЭ для надпороговых частот, применимого к анализу произвольных переходов 4-го и 6-го порядка в дискретном спектре с точным учетом виртуальных состояний континуума.

Заключение

.

В диссертации рассмотрен ряд вопросов, связанных с изменением энергии слабосвязанного состояния отрицательных ионов и ридберговских уровней атома водорода в сильном лазерном поле. Основные результаты работы состоят в следующем:

• Развит формализм для описания распада слабосвязанного состояния с произвольным угловым моментом в сильном эллиптически поляризованном лазерном поле.

Получены и проанализированы уравнения на квазиэнергию и волновые функции слабосвязанного j^-состояния в сильном лазерном поле с произвольной поляризацией.

С помощью развитого формализма рассчитан спектр НПР иона F" с оптическим электроном в р-состоянии и дана интерпретация соответствующих недавних экспериментов: показано, что рассчитанный спектр фотоэлектронов хорошо согласуется с экспериментальным за исключением области энергий ~ (12.6 — 15.4) и ~ 17.2 эВ, где наблюдаемые отличия могут быть отнесены к двухэлектронным возбуждениям F-.

Для слабосвязанного р-состояния получены простые алгебраические выражения для ДП и ДГП в случае произвольной (эллиптической) поляризации лазерной волны.

На основе нового разложения кулоновской функции Грина с двумя свободными параметрами развита техника расчета кулоновских составных матричных элементов 4-го и 6-го порядков теории возмущенийпоказано, что при соответствующем выборе свободных параметров эта техника позволяет проводить корректные вычисления матричных элементов в области надпороговых частот лазерного излучения.

В широком диапазоне частот лазерного излучения проведен численный расчет и анализ поправок Е^ ~ F4 и Е^ ~ F6 к энергии невозмущенных уровней атома водорода с главными квантовыми числами п = 1 — 10- отдельно рассмотрена область вблизи резонансов, когда необходимо учитывать примешивание к состояниям оболочки п квазирезонансных состояний с другим главным квантовым числом п'.

• На основе анализа мнимых частей разложения квазиэнергии в ряд теории возмущений приведены оценки интенсивности лазерного поля, соответствующей началу стабилизации высоковозбужденных состояний с ростом интенсивности.

Результаты, составляющие основное содержание диссертации, опубликованы тезисах докладов, сделанных на конференциях:

1. Е.А. Pronin, N.L. Manakov, S.I. Marmo and A.F. Starace. / Second-Order in Laser Intensity Correction to the Light Shift of Excited Hydrogen Levels // Bulletin of the American Physical Society, 2000, 45, p. 118- 2000 Annual Meeting of the American Physical Society (Oral Session) (Storrs: USA, June 14−17, 2000).

2. H. JI. Манаков, С. И. Мармо, Е. А. Пронин. / Динамические гиперполяризуемости возбужденных состояний водорода // XXII Съезд по спектроскопии (Москва: Звенигород, 8−12 октября 2001 г.). Тезисы докладов (Постерное заседание), с. 213.

3. Е.А. Pronin, N.L. Manakov, S.I. Marmo, A.F. Starace. / Dynamic Hyperpolarizability of Hydrogen Rydberg Levels and Strong-Field Corrections to the Photoionization Cross Section. // Abstracts of 11th International Laser Physics Workshop, Bratislava (Slovakia), July 1−5, 2002.

4. E.A. Pronin, N.L. Manakov, S.I. Marmo, A.F. Starace. / Dynamic Hyperpolarizability of Hydrogen Rydberg Levels and Strong-Field Corrections to the Photoionization Cross Section. // Abstracts of 34 Conference of Europen Group on Atomic Spectroskopy (EGAS'34), Sofia (Bulgaria), 9−12 July, 2002.

5. M.V. Frolov, N.L. Manakov, E. A. Pronin, and A. F. Starace / ModelIndependent Approach for Strong Field ATD of Negative Ions: New Features in ATD Spectra of Ions with P-electrons // Abstracts of XII International Workshop on Laser Physics, Hamburg (Germany), 24 — 29 August, 2003.

6. H. JI. Манаков, С. И. Мармо, Е. А. Пронин / Возмущение спектра возбужденного атома монохроматическим полем «умеренной» интенсивности // XVII конференция «Фундаментальная атомная спектроскопия «(ФАС — XVII) (1−5 декабря 2003 г., Звенигород, Московская обл.) Тезисы докладов, с. 34−35.

7. Н. JI. Манаков, Е. А. Пронин, М. В. Фролов / Динамический эффект Штарка для слабосвязанного р-электрона в эллиптически поляризованном поле. // XVII конференция «Фундаментальная атомная спектроскопия» (ФАС — XVII) (1−5 декабря 2003 г., Звенигород, Московская обл.) Тезисы докладов, с. 27−29, а также в работах [79, 103, 104]. л Q 2) -(1 2).