Помощь в написании студенческих работ
Антистрессовый сервис

Селективное каталитическое восстановление оксидов азота компонентами природного газа

Диссертация: Селективное каталитическое восстановление оксидов азота компонентами природного газа
ДиссертацияПомощь в написанииУзнать стоимостьмоей работы

Синтезирован и испытан ряд различных по природе катализаторов СКВ Шх с применением в качестве восстановителя метана и пропана. Наиболее перспективные для практического использования результаты получены для катализатора на основе г-А1г0з, который обеспечил требуемую очистку газов с содержанием БОг не более 0.01 об. с применением пропана (в качестве восстановителя) в присутствии 10−20… Читать ещё >

Селективное каталитическое восстановление оксидов азота компонентами природного газа (реферат, курсовая, диплом, контрольная)

Содержание

  • Глава 1. Анализ исследований по проблеме каталитической очистки газовых выбросов от Шх
    • 1. 1. Основные характеристики Шх- содержащих газовых выбросов
    • 1. 2. Химические процессы, обеспечивающие каталитическую нейтрализацию газовых выбросов
    • 1. 3. Катализаторы СКВ Юх углеводородами
      • 1. 3. 1. Существующие процессы
      • 1. 3. 2. Анализ разработок катализаторов СКВ Шх углеводородами
    • 1. 4. Механизм и кинетика процесса СКВ Ы0Х
    • 1. 5. Выводы по литературному обзору
  • Глава 2. -Методическая часть
    • 2. 1. Технология приготовления образцов катализаторов
    • 2. 2. Методика исследования процесса СКВ Ж) х
  • Глава 3. Исследование процесса СКВ Шх на различных типах катализаторов
  • Глава 4. Особенности процесса СКВ Шх пропаном на алюмооксидных катализаторах
  • Глава 5. Кинетика СКВ Шх пропаном на Т-А12О
  • Глава 6. Влияние ингибиторов (Н2О и БОг) на активность процесса СКВ Шх на г-А120з
  • Глава 7. Рекомендации к разработке технологии СКВ Шх компонентами природного газа в присутствии избытка кислорода
  • — з на алюмооксидных катализаторах
  • ВЫВОДЫ

Развитие теплоэнергетического хозяйства и автотранспорта в настоящее время сопровождается увеличением выбросов в атмосферу газов, оказывающих негативное воздействие на природу и человека, в частности, оксидов азота (Шх) ПДК которых в атмосфере составляют: среднесуточная (ПДКсс)> максимальная разовая (ВДКмр) и в воздухе рабочей зоны (ВДКрз) в пересчете на N02 ~ 0.04, 0.085, и 2 мг-м" 3, соответственно Ш.

Наибольшее количество оксидов азота (до 55%) выбрасывается с дымовыми газами топливно-энергетических установок, -40% - с выхлопными газами двигателей внутреннего сгорания (ДВС) [2,31. В связи с ужесточением требований по содержанию в атмосфере вредных веществ необходима разработка эффективных методов очистки выбросов от токсичных компонентов, в том числе от оксидов азота.

Существует два подхода к решению проблемы снижения выбросов Шх: подавление их образования в процессе горения топлива и газоочистка отходящих газов.

Основным способом нейтрализации выхлопных газов ДВС является каталитическая очистка на Й1, Р<1,^-содержащих катализаторах, обеспечивающая не только восстановление Шх, но удаление СпНт и СО, которые также содержатся в отходящих газах и являются восстановителями Шх. Однако, осуществить удаление Шх, СпНт и СО на одном типе катализатора пока не представляется возможным, поэтому производят многоступенчатую очистку выхлопных газов с жесткой регулировкой содержания 0 г на различных типах катализаторов.

Существует несколько способов очистки газов от Шх: высокотемпературные восстановительные, абсорбционные окислительно-восстановительные, адсорбционные 121. Наиболее эффективным и распространенным способом удаления Шх является селективное каталитическое восстановление (СКВ) Ы0Х аммиаком [4−6] на Т1-V оксидных катализаторах. Однако, Щз, как и сами Ы0Х, чрезвычайно токсичен и требует особого дорогостоящего оборудования для своего хранения и эксплуатации. Так, стоимость установки СКВ Шх аммиаком может составлять 25−40% стоимости ТЭС С71. В связи с этим целесообразна замена аммиака менее опасными восстановителями — углеводородами.

Следует отметить, что по содержанию молекулярного кислорода выхлопные газы можно разделить на две категории: ¦•.

— с низким содержанием 02 — 2−6 об.% (карбюраторные'двигатели, ТЭС, производство азотной кислоты и др.);

— с высоким содержанием Ог — 10−18 об.% (дизельные двигатели, котлы малой мощности, печи различного назначения и др.).

Процесс каталитической очистки выбросов второй категории исследован недостаточно. Несомненные перспективы имеет разработка активных катализаторов, селективно восстанавливающих Ы0Х в присутствии избытка О2 компонентами природного газа (СН4, С3Н8, С4Н10)• Публикации последних лет показали, что наиболее активными в СКВ Шх являются катализаторы на основе металлзамещенных высококремнеземистых цеолитов. Однако, несмотря на большое количество полученного фактического материала, о практической пригодности металлсодержащих цеолитов говорить еще рано. В то же время практически неизученными остаются нанесенные оксидные катализаторы и некоторые твердые кислоты, которые представляют определенный теоретический и практический интерес.

Сегодня к катализаторам для процесса удаления Шх из отходящих газов предъявляются следующие основные требования [8,91:

— высокая активность в диапазоне температур — 300−600°С;

— высокая устойчивость по отношению к ядам, содержащимся в отходящих газах: БОг, НгО и перегревам.

В связи с требованием эффективности работы в присутствии большого избытка О2 необходима устойчивая активность катализатора СКВ Ы0Х в окислительной атмосфере: концентрация О2 до 10−20 об.%.

Целью данной диссертационной работы является разработка катализатора для процесса СКВ Шх компонентами природного газа, максимально удовлетворяющего вышеизложенным требованиям и определение условий его1 практического применения.

Синтезирован и испытан ряд различных по природе катализаторов СКВ Шх с применением в качестве восстановителя метана и пропана. Наиболее перспективные для практического использования результаты получены для катализатора на основе г-А1г0з, который обеспечил требуемую очистку газов с содержанием БОг не более 0.01 об. с применением пропана (в качестве восстановителя) в присутствии 10−20 об Л молекулярного кислорода. Изучены основные закономерности и особенности проведения процесса СКВ Ы0Х на Г-А12О3.

Получено положительное решение по заявке № 96 104 707/25 на патент Российской Федерации на способ удаления оксидов азота из газовых потоков со значительным содержанием кислорода путем каталитического восстановления пропаном и бутаном на Т-А12О3.

ВЫВОДЫ.

1. Исследован способ селективного каталитического восстановления Юх углеводородами в присутствии кислорода на различных оксидных катализаторах. Установлено, что алюмооксидные системы являются наиболее перспективными катализаторами процесса СКВ Шх углеводородами в присутствии 10−20 об.% 0 г.

2. Установлено, что оксиды металлов (Си, N3., Со, Ре, Сг) нанесенные на АЗ.2О3, способствуют повышению активности только в области концентраций кислорода 0−10 об.Х. При значительном содержании оксидов переходных металлов каталитические свойства Т-А12О3 ингибируются.

3. Показано, что активность процесса СКВ Ы0х на У-А12О3 в основном определяется апротонными кислотными центрами и зависит от содержания и состава примесей ионов металлов в катализаторе. Наиболее активным являетсямодифицированный оксид алюминия с водородным показателем водной вытяжки рНвв=?~8.

4. Оптимальный температурный диапазон работы алюмооксидных катализаторов (300−500° С) зависит от соотношения [ЮхЗ/ССзНэЗ, и концентрации кислорода в газовой фазе.

5. Предложено кинетическое уравнение, описывающее протекание процесса восстановления Шх пропаном. Первоначальным этапом процесса СКВ Шх является обратимая реакции каталитического окисления монооксида азота до диоксида азота.

6. Исследовано ингибирующее влияние паров воды и Б02 на активность г-АХгОз для СКВ Шх. Установлено, что действие паров воды имеет обратимый характер. Диоксид серы вызывает необратимое снижение активности т-А1203. Определена допустимая концентрация Б02 в очищаемых газах (100 ррш). В присутствии Н20 и БОг ингиби.

— но руетоя стадия каталитического окисления N0 до N02- Получено эмпирическое уравнение, описывающее процесс СКВ Шх в присутствии ингибиторов в диапазоне температур 370−450°С.

7. Разработаны рекомендации по технологии алюмооксидных катализаторов и по способу очистки от Шх газовых выбросов, содержащих более 10% 02- Предлагаемый способ обеспечивает очистку газовых выбросов, содержащих не более 0.3 об.% Шх, 0.01 об.% БОг и 8−20 об.% Ог, до количеств Шх, соответствующих требованиям предельно допустимых•нормам выбросов.

— -Ill.

Показать весь текст

Список литературы

  1. В.В. Сокращение выбросов оксидов азота в промышленной энергетике. -М. 1992. 98 с.
  2. Д.А. ТЭК и среда обитания. Цифры и факты. // Энергия: экономика, техника, экология. 1996. № 10. С. 18−21.
  3. Siemens. N0X reduction for stationary diesel engines: Рекламный проспект. 1994.
  4. Программа катализаторов фирмы Топсё: Рекламный проспект. 1994.. ¦
  5. BASF Catalysts: Рекламный проспект. 1993.
  6. Э.Н., Феофилов А. Е., Малкин А. В. Некоторые особенности восстановления оксидов азота компонентами природного газа в присутствии оксида алюминия. // ЖПХ. 1997. Т. 70. В. 4. С. 608−613.
  7. Р.Х., Самойлов Н. А. Методика комплексного исследования свойств каталитических покрытий. // Технология топлив и масел. 1997.-В. 4. С. 42−43.
  8. В. И. Катализаторы обезвреживания отработавших газов двигателей внутреннего сгорания. // Проблемы кинетики и катализа. 1981. № 18. С. 145−168.
  9. В.Н., Калашникова М. Ю. Применение ячеистых высокопористых материалов. // Экология и промышленность России. 1997. Ноябрь. С. 14−17.- us
  10. Л.И., Мамрукова Л. А. Актуальные проблемы нормирования и сокращения выбросов ТЗС. // Теплоэнергетика. 1989. № 3. С. 2−5.
  11. В.А. Очистка дымовых газов энергетических установок от токсичных компонентов. -Л.: ЦНИИ «Румб». 1991. 79 с.
  12. Г. А. // Экологические аспекты в энергетике и машиностроении. Тяжелое машиностроение. 1990. № 9. С. 2−6.
  13. O.A., Якушин С. А. Проблемы и перспективы очистки дымовых газов ТЭС, // РХЖ. 1994. Т. 38. №.3. С. 65−70.
  14. Ю.Ш., Носков A.C., Чумаченко В.А'. Каталитическое обезвреживание отходящих газов промышленных производств. «Новосибирск: Наука. Сиб. отд-ние. 1991. 224 с.
  15. И.Я. Защита воздушного бассейна при сжигании топлива. -Л.: Недра, 1988. 312 с.
  16. А. Селективная каталитическая очистка дымовых газов ТЭС от оксидов азота. // Вестник Электроэнергетики. 1995. № 2. С. 26−29. .
  17. Ю.С. Разработка азотоочистного оборудования для ТЭС России. // Энергетик. 1995. № 5. С. 17−21.
  18. B.C. Очистка дымовых газов ТЭС от оксидов азота: уч.пособие. -Московский энергетический ин-т. 1993. 21 с.
  19. Е., Sigling R., Spielmann Н. Применение селективного каталитического восстановления при эксплуатации электростанций на газовом и угольном топливе. // Химия в интересах устойчивого развития. 1997. Т. 5. № 3. С. 325−338.
  20. Ю.В. Селективное каталитическое снижение выбросов N0X в США. // Энергетик. 1995. № 3. С. 14−15.
  21. Н.М. Катализаторы очистки газовых выбросов промышленных производств. -M.: Химия. 1991. 176 с.
  22. U. Рабочие характеристики каталитических конвертеров с керамическими и металлическими носителями. // Химия в интересах устойчивого развития. 1997. Т. 5. 3. С. 303−311.
  23. Г. Д., Кудряшова Р. И. Безотходные технологические процессы в химической промышленности -М.: Химия, 1978. 280 с.
  24. Т.А., Литвин О. П., Эльман М. П., Тихонский B.C. Каталитическая очистка запыленных дымовых газов от окислов азота и серного ангидрида. // Промышленная энергетика. 1985. № 11. С. 53−55.
  25. A.B. Очистка газовых выбросов от оксидов азота. -М.: ЦИНТИ и ТЭЙ ХНМ Серия ХМ-14. 1989. 24 с.
  26. C.B., Горбунова Л. И., Мартынов А. А., Калинин A.A. Экологичность транспорта и технологических транспортных операций. -Красноярск. 1996. 86 с.
  27. Iwamoto M. Zeolites in environmental catalysis. // Zeolites and Related Microporous Materials: State of Art 1994. Stud. Surf. Sei., Catal. 1994. V. 84. P. 1395−1410.
  28. Современные химические технологии, очистки воздушной среды. Сб. научных трудов под ред. Розовского А. Я. -Саратовский ун-т. 1992. 104 с.
  29. Производство азотной кислоты в агрегатах большой единичной мощности. Под ред. Олевского В. М. -М.: Химия. 1985. 400 с.
  30. Материалы науч.-тех. конф. НФ РХТУ им. Д. И. Менделеева, Новомосковск, 7−9 дек. 1994. Новомосковск, НФ РХТУ, 1995. 120 с.
  31. Катализаторы нового поколения и высокоэффективные про45. P. 1330−1335.
  32. С.H., СтружкоВ.Л., Стасевич В. П. Марценюк-Кухарук М. Г. Селективное восстановление оксидов азота углеводородами С1-С4 на металлцеолитных катализаторах. //Теор. и Эксп. Химия. 1994. Т. 30. Ш 6. С.350−354.
  33. Lukyanov D.B., Sill G., J. d-Itri, Hall W.K. Comparison of catalyst and homogeneos reaction of hydrocarbons for selective catalytic reduction (SCR) of N0X. //J. Catal. 1995. V. 153. № 2. P. 265−274.
  34. Halas’z I., Brenner A., K.Y.Siman Ng., Hou Y. Catalytic activity and selectivity of HZSM5 for the reduction of nitrogen oxides by propane in presence of oxygen. //J. Catal. 1996. V. 161. № 1. P. 359−372.
  35. Buckles 6.J., Hutching G.J. Conversion of propane using H-ZSM5 and Ga/H-ZSM5 in the presence of со-fed nitrogen oxides, oxygen, and hydrogen. //J. of Catal. 1995. V. 151. № 1. P. 33−43.
  36. Lezcano M., Ribotta A., Mizo. at al. Spectroscopic characterization of dealuminated H-mordenites: the role of different aluminum species of the SCR of N0 with methane. // J. Catal. 1997. V. 168. № 2. P. 511−521.
  37. Yogo K., TanakaS., Ihara M., Hishiki Т., Kikuchi E. Selective reduction of N0 with propane on gallium ion-exchanged zeolites. // Chem. Lett. 1992. Ш 6. P. 1025−1028.
  38. Yan J.N., Lei G.-D., Sachtler W.H.H., Kung H.H. Deactivation of Cu/ZSM-5 catalyst for lean N0X reduction: characterization of changes of Cu state and zeolit support. // J. Catal. 1996. V. 161. № 1. P. 43−54.
  39. Mabilon G., Prigent M., Gaudin G., Duprez D. Effect ofpretreatments in various atmospheres on the transient DeNOx activity of a Cu-MFI catalyst. // J. Catal. 1996. V. 160. № 1. P. 10−18.
  40. Guyon M., Stanmore B.R., Gilot P. A thermogravimetric study of N0 adsorbtion and reduction over CuZSM-5. //J. Chem. Soc., Chem. Commun. 1996. № 10. P. 1227−1228.
  41. Radtke F., Koeppel A., Baiker A. Formation of HNC0 during catalytic reduction of N0X with olefins over Cu/ZSM-5. //J. Chem. Soc., Chem. Commun. 1995. № 4. P. 426−427.
  42. Connerton J., Joyner R.W., Stockenhuber M. Activity of carbonaceous deposits in the selective reduction of nitrogen oxides. // J. Chem. Soc., Chem. Commun. 1997. № 2. P. 185−186.
  43. Takeda H., Iwamoto M. Remarkable differece between the kinetic parameters of a selectiv catalytic reduction on a copper ion-exchenged MFI zeolites and AI2O3. // Bull. Chem. Soc. Jpn. 1996. V. 69. W 10. P. 2735−2738.
  44. Tabata T., Ohtsuka H., Kokitsu M., Okada 0. IR investigation of selective reduction of NO by ethene on Cu-ZSM-5. // Bull. Chem. Soc. Jpn. 1995. V. 69. № 7. P. 1905−1914.
  45. Grunert W., Hayers N.W., Joyner R.W., et. al. Stucture, chemistry and activity of Cu-ZSM-5 catalyst for the selective re-ductin of N0X in presence of oxygen. // J. Phys. Chem. 1994. V. 98. N* 42. P. 10 832−10 846.
  46. Witzel F., Sill G.A., Hall W.K. The selective reduction of NO and combustion of paraffins over MFI zeolites. // Zeolites and Related Microporous Materials: State of Art 1994. Stud. Surf. Sci. Catal. 1994. V. 84. P. 1531−1536.
  47. Proc. 11-th ICC. Baltimore, MD, USA, June 30-July 5,1996. Part A. Elsivier, 1996. P. 621−718.
  48. Corma A., Palomares A., Marquez F. Determining of the nature of the active sites of the Cu-Beta zeolites for the selective catalytic reduction (SCR) of N0X by using a coupled reacti-on-XAES/XPS study. // J. Catal. 1997. V. 170. № 1. P. 132−139.
  49. Attfield M.P., Weingel S.J., Cheetham A.K. On the nature of the nonframwork in a zeolitic de-NOx catalyst: Cu-mordenite. // J. Catal. 1997. V. 170. № 2. P. 227−236.
  50. C.H., СтружкоВ.Л., Стасевич В. П., Марценюк-Куха-рук М. Г. Восстановление N0 углеводородами С1-С4 на кобаль содержащих цеолитах. // Теор. и Эксп. Химия. 1996. Т. 32. № 1. С. 47−50.
  51. Cowan A.D., Dumpelmann R., Cant N.W. The rare-determining step in the selective reduction of nitric oxide by methan over Co-ZSM5 catalyst in the presence of oxygen. // J. Catal. 1995. V. 151. P. 356−363.
  52. Li Y. Armor J.N. Selective reduction of N0X by methane on Co-Ferrierites. I. Reaction and kinetik studies. // J. Catal. 1994. V. 150. Ш 2. P. 376−387.
  53. Li Y., Slager T.L., Armor J.N. Selective reduction of N0X by methane on Co-Ferrierites. II. Catalyst characterization. // J. Catal. 1994. V. 150. № 2. P. 388−399.
  54. Witzer F., Sill 6.A., Hall W.K. Reaction studies of the selective reduction of NO by various hydrocarbons. // J. Catal. 1994. V. 149. № 1. P. 229−237.
  55. Hirao Y., Yokoyama C., Misono M. Enhancement by water vapor of catalytic reduction of NO by propene over mechanically mixed МП2О3 and Sn-ZSM-5. // J. Chem. Soc., Chem. Commun. 1996. № 5. P. 597−598.
  56. Yokoyama C., Misono M. Catalytic reduction of nitrogen oxides by propen in the presence of oxygen over cerium ion-exchanged zeolites. III. Effects of carriers. // J. Catal. 1996. V. 160. № 1. P. 95−105.
  57. Kikuchi E., Ogura M., Tersaki H., Goto Y. Selective reduction of nitric oxide with methane on gallium and indium containing H-ZSM5 cataysts: formation of active sites by solid-state ion exchange. // J. Catal. 1996. V. 161. № 1. P. 465−470.
  58. Ogura M., Hiromoto S., Kikuchi E. Precious metal loaded In/H-ZSM-5 for low concentration NO reduction with methane in the presence of water vapor. // Chem. Lett. 1995. № 12. P. 1135−1136.
  59. Ogura M., Kikuchi E. Intrapore catalysis in NO reduction with methane on Ir/In/H-ZSM-5 catalyst. // Chem. Lett. 1996. № 12. P. 1017−1018.
  60. Yogo K., Kikuchi E. Reaction mechanism of selectiv reduction of nitric oxide by methane on Ga- In-ZSM-5 catalists. // Zeolites and Related Microporous Materials: State of Art 1994. Stud. Surf. Sci. Catal. 1994. V. 84. P. 1547−1554.
  61. Feng X., Hall K.W. FeZSM-5: Adurable SRC catalyst for N0X removal from combustion steams. // J. Catal. 1997. V. 166. № 1. P. 368−376.
  62. Iwamoto S., Shimizu S., Inui T. Contribution of acidic properties of metallsilicate catalysts to NO decomposition reaction. // Zeolites and Related Microporous Materials: State of Art 1994. Stud. Surf. Sci. Catal. 1994. V. 84. P. 1523−1530.
  63. Aylor A.W., Lobree L.J., Reimer J.A., Bell A.T. NO adsorption, desoption, and reduction by CH4 over Mn-ZSM-5. // J.
  64. Catal. 1997. V. 170. № 2. P. 390−402.
  65. C.H., Марценюк-Кухарук М.Г., Остаток В. А., Гируш-кин Г. Г. Селективное каталитическое восстановление оксидов азота С1-, Сз~, С4-углеводородами. //ТЭХ. 1993. Т. 29. Ш 1 С. 92−94.
  66. Г. К. Гетерогенный катализ. -М.: Наука. 1986. 303 с.
  67. HamadaH., Kintaichi Y., Sasaki M., Ito Т. Transition metal-promoted silica and alumina catalysts for the selective reduction of nitrogen monoxide with propane. // Appl. Catal. 1991. V. 75. L1-L8. ¦
  68. Kintaichi Y., Hamada H., Tabada М/, Sasaki M., Ito T. Selective reduction of nitrogen oxides with hydrocarbons over solid acid catalysts in oxygen-rich atmospheres. // Catal. Lett. 1990. V. 6. P. 239−244.
  69. Пат. 5 208 205 США, МКИ5 B01J 21/04. Catalyst system for converting emissions of a lean-burn engine. / Sudramanian et al., FORD MOTOR Co. Опубл. 4.05.93.
  70. Redtke F., Kolpper R.A., Minardi E.G., Baiker A. Catalytic reduction of nitrogen oxides by olefins in the presence of oxygen on copper/alumina: influence of copper loading & formation of byproducts. //J. Catal. 1997. V 167. № 1. P. 127−141.
  71. Kung M.C. Catalytic reduction of NO with propene over coprecipitated CuZr02 and СивагОз. // Reduction of nitrogen oxideemissions. ACS symposium series 587. Ed. by Ozkan U.S. 1995. 237 p.
  72. Dekker F.H.M., Kraneveld S., Bliek A., Kapteijn F., Mou-lijn J.A. NO reduction over alumina-supported Cu and Cu-Cr studied with the step-response method. // J. Catal. 1997. V. 170. № 1. P. 168−180.
  73. Vannice A.M., Walters А.В., Zhang X. Kinetics of N0X decomposition and NO reduction by CH4 over ЬагОэ and Бг/ЪагОз. // J. Catal. 1996. V. 159. № 1. P. 119−126.
  74. Zhang X., Walters А.В., Vannice M.A. NO adsorbtion, decomposition, and reduction by methane over fare earth oxides. // J. Catal. 1995. V. 155. W 2. P. 290−302.
  75. Zhang X., Walters А.В., Vannice M.A. Catalytic reduction of NO by CH4 over Li-promotored MgO. // J. Catal. 1994. V. 146. Ш 2. P. 568−578.
  76. Shimizu K., Takamatsu M., Nishi K., et. al. Influence of local structure on the catalytic activity of gallum oxide for selective reduction of NO by CH4. // J. Chem. Soc., Chem. Commun. 1996. № 15. P. 1827−1828.
  77. Otsuka K., Zhang Q., Yamanaka I., et. al. Reaction mechanism of NO reduction by CH4 over rare earth oxides in oxidizing atmosphere. // Bull. Chem. Soc. Jpn. 1996. V. 69. Ш 11. P. 3367−3373.
  78. Zhang X., Walters А.В., Vannice M.A. Kinetic studies of NO reduction by CH4 over nonmetalic catalysts. // Reduction of nitrogen oxide emissions. ACS symposium series 587. Ed. by Ozkan U.S. 1995. 237 p.
  79. Т.Н., Давыдова M.H., Глебов JI.С., Третьяков
  80. M.H., Особенности селективного каталитического восстановления оксидов азота пропаном на поликомпонентных оксидных композициях. // Нефтехимия. 1997. № 6. С. 504−508.
  81. Т.Н., Давыдова М. Н., Глебов Л. С., Третьяков В. Ф., Мамедов А. Ш. Селективное восстановление N0 алканами в присутствии СО на мультиоксидном катализаторе. // ЖФХ. 1997. Т. 71. Ш 5. С. 814−816.
  82. И. И. Физикохимические свойства Со- и Fe-co-держащих катализаторов восстановления N0X метаном. Авторефер. дис. на соискание уч. степени к. х. н. -М. -.'МГУ. 1997. 18 с.
  83. Okazaki N., Tsuda S., Tada A. Selective suppression of undesirable competitive oxidation during selective ctalytic reduction of nitrogen monoxide by ethene in excess oxygen over metal-loaded aluminas. // Chem. Lett. 1997. Ш 9. P. 889−890.
  84. Hamada H., Haneda M., Kakuta N. et al. Effect of Co/on dispersion upon selective catalytic reduction of NO on C0O/AI2O3 catalysts. // Chem. Lett. 1997.' № 9. 887−888.
  85. Jewell L., Sokolovskii V.D., Coville N.J., Glasser D., Hildebrandt D. A catalytic trap for low-temperature complete NO reduction in oxigen-riche media. // J. Chem. Soc., Chem. Commun. 1996. № 17. P. 2081−2082.
  86. Yang R.T., Li W. Ion-exchanged pillared clays: a new class of catalysts for selective catalytic reduction of NO by hydrocarbons and by ammonia. // J. Catal. 1995. V. 155. W 2. P. 414−417.
  87. IshiharaN., Kagawa M., Mizuhara Y., Takita Y. Selective reduction of nitrogen monoxide with propene over Cu-silicoalumi-nophosphate (SAPO) under oxidizing atmosphere. // Chem. Lett.1992. № 11. P. 2119−2122.
  88. Ishihara N., Kagawa M., Mizuhara Y., Takita Y. Copper ion-exchanged SAPO-34 as a thermostable catalyst for selective reduction of NO with C3H6. // J. Catal. 1997. V. 169. № 1. P. 93−102.
  89. Jang B.W.-L. et. al. Low temperature seelective catalytic reduction of NO by hydrocarbons in the presence of O2 and H2O. // Reduction of nitrogen oxide emissions. ACS symposium series 587. Ed. by Ozkan U.S. 1995. 237 p.
  90. Cho K. Nitrogen oxydes reduction by' ethylene over Cu-ZSM5 under lean conditions: study of reaction dynamics by transient experiments. // J. Catal. 1995. V. 155. № 1. P. 184−195.
  91. Yogo K., Ono T., Jgura M., Kikuchi E. Mechanism of selective catalytic reduction of NO by propene on Fe-silicate in oxygen-rich atmosphere. // Reduction of nitrogen oxide emissions. ACS symposium series 587. Ed. by Ozkan U.S. 1995. 237 p.
  92. Iwamoto M., Hernandez A., Zengyo T. Oxidation of NO to N02 on an Pt-MFI zeolite and subsequent reduction of N0X by C2H4 on an In-MFI zeolite: a novel de-N0x strategy in excess oxygen. // J. Chem. Soc., Chem. Commun. 1997. Ш 1. P. 37−38.
  93. Yasuda H., Miyamoto T., Misono M. IR study of ctalytic reduction of N0X by propene in the presence of O2 over CeZSM5 zeolites. // Reduction of nitrogen oxide emissions. ACS symposium series 587. Ed. by Ozkan U.S. 1995. 237 p.
  94. Пат. N15279997 США, МКИ5 B01J 29/24, B01J 29/30. Selective reduction of N0X. / Montreil C.N., Shelef M., FORD MOTOR CO. Опубл. 18.01.94.
  95. Hamada M., Kintaichi Y., Inaba., Hamada H. Additive effect of palladium on the catalytic activity of In/Ti02~Zr02 for the selective reduction of nitrogen monoxide in the presence of water vapor. // Bull. Chem. Soc. Jpn. 1997. V. 70. P. 2171−2178.
  96. Гасан-Заде Г. З., Алхазов Т. Г. Влияние кислорода на каталитическое восстановление оксидов азота. // Кинетика и Катализ. 1990. Т. 31. В, 1. С. 132−139.
  97. Van den Bleek С.М., Van den Berg P.J., The difficultly of reducing nitrogen oxides in the presence of oxygen. // J. Chem. Technol.' Biotechnol. 1980. V. 30. P. 467−471.
  98. Shimokawade M., Ohi A., Takezawa N. Catalytic decomposition and selective catalytic reduction of N02 over various metall oxides. '// Mem. Fak. Eng. Hokkaido Univ. 1993. V. 18. № 4. P. 155−156.
  99. A.H., Ухарский A. A., Матышак B.A. Взаимодействие смеси N0+02 с цеолитом Cu/ZSM-5 по данным ЭПР и ИК-спектроскопии in situ. // Кинетика и Катализ. 1997. Т. 38. № 3. С. 425−431.
  100. Cheung Т., Bhargava S.K., Hobday М., Foger К. Adsorption of NO on Cu excheanged zeolites an FTIR study: effects of Cu levels, NO pressure, and ctalyst pretreatment. // J. Catal. 1996. V. 158. Ш 1. P. 301−310.
  101. Adelman B.J., BeutelT., Lei G.-D., Sachtler W.M.H. Mechanistic cause of hydrocarbon specifity over Cu/ZSM-5 and Co/ZSM-5 catalysts in the selective catalytic reduction of N0X. // J. Catal. 1996. V. 158. № 1. P. 327−335.
  102. Iwamoto M., Takeda H. Pulse study on reactivity of et-hene adsorbed on Cu-MFI with nitrogen oxide and oxygen. // Catal.
  103. Today. 1996. V. 27. P. 71−78.
  104. Centi G., Perathoner S., Biglino D., Giamello E. Adsorption and reactivity of NO on copper-on-alumina catalysts. I. Formatin nitrate spicies and their influence reactivity in NO and NH3 conversion. // J. of Catal. 1995. V. 152. № 1. P. 75−92.
  105. C.H., Стасевич В. П., Стружко В. Л., Марценюк-Куха-рук М.Г. Восстановление N0 углеводородами С1-С4 на катионобменных цеолитах. // Теор. и Эксп. Химия. 1996. Т. 32. № 4. С. 238−242.
  106. Li С., Bethke К.A., Rung Н.Н., KungM.C. Detection of surface CN and NCO species as possible reaction intermediats in catalytic lean N0X reduction. //.J. Chem. Soc., Chem. Commun. 1995. W 8. P.813−814.
  107. Takeda H., Iwamoto M. Reaction of adsorbates derived from cyanuric acid on Cu-MFI zeolite with nitrogen oxide and oxygen. // Catal. Lett. 1996. P. 21−25.
  108. Lobree L.J., Aylor A.W., Reimer J.A., Bell A.T. Role of cyanide species in the reduction of NO by CH4 over Co-ZSM-5. // J. of Catal. 1997. V. 169. № 1. P. 188−194.
  109. Radtke F., Koeppel A., Baiker A. Formation of HNCO during catalytic reduction of N0X with olefins over Cu/ZSM-5. //J. Chem. Soc., Chem. Commun. 1995. Ш 4. P. 426−427.
  110. С.Л. Кинетические проблемы в гетерогенном окислительном катализе. // Итоги науки и техники. Серия Кинетика и Катализ. 1979. Т. 6. 161 с.
  111. С.Н., Стружко В. Л., Марценюк-Кухарук М.Г., Стасевич В. П. Селективное восстановление N0 углеводородами С1-С4 на морденитах. // Теор. и Эксп. Химия. 1997. Т. 33. № 6. С. 381−384.
  112. Я. Лабораторная техника непрерывных химическихпроцессов. -М.: Изд. ин. лит-ры. 1961. 492 с.
  113. A.A. Катализатор для регенерации рабочей среды электроразрядных COg-лазеров. Автореф. дис. на соискание уч. ст. к.т.н. -СПб.: РНЦ «Прикладная химия». 1993. 20 с.
  114. Экспериментальные методы исследования катализа. Под ред. Андерсона Р. -М.: Мир. 1972. 480 с.
  115. Kapteijn F., Singoredjiо L. et. al. Alumina-supported manganese oxide catalists. II. Surface characterization and adsorption of ammonia and NO. // J. of Catal. V. 150. Ш 1. P. 105−116. •
  116. Eguchi K., Watabe M., Ogata S., Arai H. Removal of de-lute nitrogen oxides by the adsorbtion in Mn-Zr oxide. // Bull. Chem. Soc. Jph. 1995. V. 68. N 6. P. 1739−1745.
  117. Stiles A.B., Klein M.T. et. al. Selective reduction of N0X in the presence of oxygen. // Ind. Eng. Chem. Res. 1994. V. 33. P. 2259−2264.
  118. Пат. 5 362 463 США, МКИ5 C01B 21/00. Progress for removing N0X from combastion zone gases by adsorbsion. // Stiles A.B., Hong C.C. Опубл. 08.11.94.
  119. Заявка 3 731 899, ФРГ, МКИ4 BOID 53/34. Verfahren zum Abscheiden von Stickoxiden aus Abgasen von Feuerungsanlagen. // Mangold K., Taetzner C.W. Опубл. 27.04.89.
  120. Г. К., Сокольский Д. В. и др. Возможности применения марганцевой руды Никополь-марганцевского месторождения для очистки отходящих газов станков огневого бурения. // Катализаторы гидрирования и окисления. Ак.Н.Каз.ССР. 1968. Т. 22. С. 24−31.
  121. A.B. Юрченко Э. Н. Феофилов А.Е. и др. Селективное каталитическое восстановление оксидов азота углеводородами. Отчет о НИР Ш 89−96. -СПб.: РНЦ «Прикладная химия». 1996. 33 с.
  122. . Стайлз. Носители и нанесенные катализаторы. Теория и практика. -М.: Химия. 1991. 240 с.
  123. К. Катализаторы и каталитические процессы. -М.: Мир. 1993. 176 с.
  124. А.А. Протонная кислотность оксидов переходных металлов. // ЖФХ. 1993. Т. 67. Ш 9. С. 1900−1906.
  125. А.В., Лунина Е. В., Чувылкин Н^Д. Квантово-химический анализ взаимодействия нитроксильных радикалов с льюисовс-кими кислотными центрами поверхности AI2O3 //"ЖФХ. 1993. Т. 67. № 3. С. 485−489.
  126. А.В., Лунина Е. В. Льюисовская кислотность поверхности Jt-Al203. // ЖФХ, 1997. Т. 71. Ш 12. С. 2167−2170.
  127. В.Н., Лопатин Ю. Н. Исследование электронно-акцепторных кислотных центров в окисных катализаторах методом ИК-спектроскопии. // Кинетика и Катализ. 1969. Т 10. В. 2. С. 458−4
  128. Н.Е., Филимонов В. Н. Сравнение электронно-акцепторной способности апротонных кислотных центров окислов металлов методом ИК-спектроскопии. // Кинетика и Катализ. 1973. Т. 14. В. 3. С. 803−805.
  129. К. Твердые кислоты и основания. -М.: Мир. 1973. 183 с.
  130. Shen Y.-F., Suib S.L., Deeba М., Коегшег G.S. Luminescence and IR characterization of asid sites on alumina. // J. Ca-tal. 1994. V. 146. № 2. P. 483−490.
  131. M., Таниевски M. Исследование превращений низших алканов на оксиде алюминия,//Кип иКагализ./КШ. Т.14. В. 3. С. 661−664.
  132. Р.Б., Алиев Ф. В., Кутырев М. Ю., Крылов О. В. Термодеоорбционное исследование взаимодействия пропилена с T-AI2O3, чистым и содержащим ионы кобальта. // Кинетика и Катализ. 1985. Т. 26. В. 2. С. 487−490.
  133. Л.Я. Окисление углеводородов на гетерогенных катализаторах. -М.: Химия. 1977. 327 с.
  134. А.Е. Каталитическое окислительное дегидрирование алкилароматических углеводородов: Авторефер. дис. на соискание уч. степени докт. хим. наук. -Новосибирск: АзИНЕФТЕХИМ им. Азизбекова, 1978. 52 с.
  135. Д.В., Филимонов В. Н. Исследование хемосорбции N0 и NO2 на окислах металлов методом ИК-спектроскопии. // Кинетика и Катализ. 1973. Т. 14. В. 4. С. 760−766.
  136. А.А., Зайдман H.M., Чижик М. Д., Буянов P.A. 06 изменении активности катализаторов в процессе эксплуатации. Под. ред. Поповского В. В. -Новосибирск: Наука. 1976. 108 с.
  137. А.В.Малкин, А. Е. Феофилов, Э. Н. Юрченко. Кинетика селективного каталитического восстановления оксидов азота пропаном на оксиде алюминия в окислительной атмосфере.// ЖПХ. 1998. Т. 71. В.2. С. 261−264.
  138. А.В.Малкин, А. Е. Феофилов, Э. Н. Юрченко, Туболкин А. Ф. Селективное каталитическое восстановление оксидов азота углевод) ой 1<со
  139. Селективное каталитическое восстановление оксидов азота углеводородами на алюмооксидных катализаторах. // Процессы, управление, машины и аппараты пищевых технологий. Сб.науч.тр. под ред. В. Н. Лепилина. СПб: СПГАХПТ. 1997. С.
  140. Краткий справочник физико-химических величин. Под ред. Равделя А. А., Пономаревой A.M. -Л. .-Химия. 1983. 231 с.
  141. Справочник азотчика. Под ред. Караваева М. М. -М.: Химия. 1987. 455 с.
  142. Bosch Н., Jarssen F. Catalytic reduction of nitrogen oxides a review of the fundamentals and technology. // Catal. Today. 1988, V. 2, № 4. P. 369−532.
  143. ЮрченкоЭ.Н., СтуканЛ.В., Храмов Б. Л., Новиков Л. А. Восстановление оксидов азота аммиаком в модельных и реальных выхлопных газах в присутствии сотовых блочных катализаторов. // ЖПХ 1993, Т. 66, В. 4, С. 732−736.
  144. Okazaki N., Tsuda S., Igarashi Y., Tada A. Enhancing and ingibiting effects of SO2 on selective catalytic reduction of N0X by ethene over copper-loaded alumina catalysts. // Chem. Lett. 1997. N 7. P. 635−636.
  145. C.C.Chang Infrared studies of SOg on y-Alumina. // J. Catal. 1978. V. 53, P. 374−385.
  146. В.П., Коцаренко H.C., Мороз Э. М., Мастихин В. М. Состав и свойства продуктов взаимодействия T-AI2O3 с газообразным SO3. // Кинетика и Катализ. 1991. Т. 32. В. 4. С. 916−920.
  147. Hamada Н., Kintaichi Y., Tabata М., Sasaki М., Ito Т. SuIfat-promoted metal oxide catalysts for the selective reduction of nitrogen monoxide by propane in oxygen-rich atmosphere. // Chem. Lett. 1991. № 12. P. 2179−2182.
  148. H.M. Каталитическая очистка выхлопных газов автотранспорта. // ЖВХО им. Д. И. Менделеева. 1990. Т. 35. № 1. С. 54−64.
  149. И.П., Добкина Е. И., Дерюжкина В. И., Сороко В. Е. Технология катализаторов. -Л.: Химия. 1989: 272с.
  150. Н.В. Основы адсорбционной техники. -М.: Химия. -1984. 592 с.
  151. Е.Д., Нефедов Б. К., Алиев P.P. Промышленные катализаторы гидрогенизационных процессов нефтепереработки. -М.: Химия. 1987. 224 с.
  152. Ternan М. Large pore alumina. // J. Catal. 1994. V. 146. P. 598−600.
  153. B.C., Дубницкая И. Б. Физико-химические основы регулирования пористой структуры адсорбентов и катализаторов. -Мн.: Наука и техника. 1981. 336 с.
  154. Iwamoto М., Zengyo Т. Highly selective reduction of NO in exess oxygen through the itermediate addition of reductant (IAR) between Pt- and Zn-MFI zeolites. // Chem. Lett. 1997. № 12. P. 1283−1284.
  155. A.C., Савинкина М. А., Аншценко Л. Я. Воздействие ТЭС на окружающую среду и способы снижения наносимого ущерба (технологические аспекты). -Новосибирск. 1990. 186 с.
  156. Kolar J., Geis H. Erste Betriebserfahrligen mit der N0X Minderung in HKW Sandrenth. // Staub — Reinhalt Luft. 1987. Bd. 47. Ш 9−10. S. 31−34.
  157. Л.Л., Кленов О. П., Лахмостов B.C., Носков A.C., Чумакова H.A., Дробьппевич В. И. Производство высокопотенциального тепла при каталитической очистке отходящих газов. // Хим. Пром. 1997. № 12. С. 836−842.
  158. A.A. Удельные’капитальные затраты на сооружение ТЭС за рубежом. // Теплоэнергетика. 1997. Ш 2. С. 76−79.
  159. И.Н., Семендяев К. А. Справочник по математике для инженеров и учащихся втузов. -М:. Наука. 1986. 544 с.
Заполнить форму текущей работой

Сессия? Спокойно!