Самоорганизация возбуждений в силикатных волоконных световодах с примесями GeO2 и их роль в генерации второй гармоники

Содержание

Явления самоорганизации в открытых физических системах чрезвычайно разнообразны и красивы. Остановимся вкратце на некоторых примерах. При смешивании четырех или пяти химических соединений (например, бромата натрия, малоновой кислоты, серной кислоты и ферроина) в надлежащем диапазоне концентраций и температур система спонтанно самоорганизуется в пространственно-временные диссипативныектуры макроскопических размеров. В этой химической реакции образуется более 20 промежуточных продуктов. Возникающие химические волны обычно наблюдают по изменению окраски катализатора, в двумерном случае картина бывает похожа на упорядоченные ячейки (пчелиные соты в разрезе) или на группу концентрических окружностей. Данная колебательная система называется системой Жаботинского [1].

Эффект, носящий название конвекции Рэлея-Бенара, является примером самоорганизации в гидродинамике [2]. Слой изучаемой жидкости (силиконового масла) заключается между двумя полированными пластинами с высокой теплопроводностью. Одна из пластин-нагревается, и, если число Рэлея На (пропорциональное приложенной к слою разности температур в вертикальном направлении) превышает некоторое критическое значение Rac, в слое жидкости образуется конвективная структура из прямых цилиндров, оси которых перпендикулярны наибольшей стороне основания. Эта периодическая структура имеет вполне определенную длину волны, которая вблизи порога Rac близка к удвоенной толщине слоя. В модели явления за параметр порядка принимают амплитуду скорости конвекции: V > 0 при IIa > Rac Если же число Рэлея меньше критического Ra < Rac, то параметр порядка становится равным нулю и упорядоченность конвективного движения исчезает (фазовый переход второго рода).

Нельзя не упомянуть в этом ряду неустойчивость Тьюринга. Рассматривая в своей модели систему диффузионных уравнений для двух веществ с нелинейной правой частью [3], Тьюринг пришел к выводу, что нелинейное взаимодействие делает стационарное решение системы неустойчивым, что приводит к возникновению полей концентрации веществ. Оптическим аналогом неустойчивости Тьюринга можно считать оптический морфогенез. Волновое уравнение для электромагнитного поля в резонаторе в сочетании с керровской нелинейностью приводит к решению в виде устойчивой картины симметрично чередующихся максимумов и минимумов интенсивности. Эта картина наблюдается экспериментально [4] и не имеет ничего общего с интерференционной, так как имеет другой пространственный масштаб.

Анализируя различные примеры самоорганизации, Пригожин сформулировал необходимые условия для её реализации (за эти исследования он впоследствии был удостоен Нобелевской премии): система должна быть открытой- система должна быть существенно нелинейной- - эффект самоорганизации пороговый, т. е. параметр порядка отличен от нуля при значениях определенных физических величин больше критических. В 1986 году два шведских физика Остерберг и Маргулис наблюдали интригующий эффект: самопроизвольную достаточно эффективную (-10%) генерацию второй гармоники в волоконном световоде с примесью СеОг [5]. Слабая генерация наблюдалась и ранее [б], позднее было показано [7], что ее интенсивность пропорциональна площади поверхности волоконного световода. В приповерхностном слое нарушена симметрия инверсии, ничто не запрещает генерацию и поэтому слабый эффект не вызывает удивления. Напротив, в объеме световода среда центросимметрична, вследствие чего тензор нелинейной поляризуемости ^ тождественно равен нулю, и процесс удвоения частоты невозможен. По этой причине известие об эффективной генерации вызвало большой интерес к проблеме, был предложен ряд теорий. В первой из них [8] обращалось внимание, что вследствие выпрямления полей первой Е1 и второй Е2 гармоник возникает статическая поляризация Ро = ^^Е^^* и соответствующее ей фазовосогласованное статическое электрическое поле Ео = -4лРо. Далее предполагалось, что это поле ориентирует дефекты и, таким образом, возникает запись пространственного распределения поля. Оказалось, однако, что вследствие малости восприимчивости ^ поле Ео слишком слабо. Самые оптимистические оценки амплитуды дают Ео ~ 1 В/см, что, конечно, не позволяет ориентировать дефекты в конденсированной среде. В последующих теориях [9], [10], [11], [12] предложена идея асимметричной фотоионизации дефектов под действием первой и второй гармоники. В них использовались свободные состояния электронов и дырок и многофотонное возбуждение этих состояний. Эти работы описывали некоторые черты явления, однако ряд важных вопросов оставался без ответа. В том же 1986 году Б. П. Антонюком была предложена идея о возможности самоорганизации возбуждений, имеющих дипольный момент, под действием интенсивного лазерного поля [13]. Было показано, что возможно ориентационное упорядочение возбуждений, приводящее к тому, что в среде возникает сильное статическое электрическое поле, способное нарушить симметрию инверсии. Такая среда может эффективно удваивать частоту, и это обстоятельство позволяет привлечь модель самоорганизации [13] для объяснения явления эффективной генерации второй гармоники [5].

Коллектив авторов с моим участием провел подробные экспериментальные и теоретические исследования основ этого явления. Моя часть работы (теория) и составляет предмет настоящей диссертации.

Оптические явления, наблюдавшиеся в волоконном световоде [5] описываются уравнениями Максвелла или вытекающими из них волновыми уравнениями, которые, однако, должны быть дополнены материальными соотношениями, описывающими отклик среды. Для этого нужно выяснить, какие возбуждения вовлечены в процесс и описать их кинетику в существующих в среде световых полях.

В эксперименте [5] была использована фундаментальная частота Ис1:7АС лазера (Я = 1064 нм), удвоение которой давало зеленый свет (X = 532 нм). Нами были проведены эксперименты по комбинационному и гиперкомбинационному рассеянию света в силикатных волоконных световодах с различнами концентрациями Ge02 (именно в таких световодах наблюдалось явление). Спектры гиперкомбинационного рассеяния были получены при возбуждении упомянутой выше линией Nd: YAG лазера Я = 1064 нм, спектры комбинационного рассеяния возбуждались его второй гармоникой (X = 532 нм), а также линиями Ar ' лазера, А = 514.5 нм и X = 488 нм. Сравнение полученных спектров с соответствующими спектрами чистого силикатного стекла позволило обнаружить новый тип возбуждений, возникающий в примесном световоде и полностью отсутствующий в чистом стекле. Им является экситон с переносом заряда (ЭПЗ). Важно, что возбуждаются эти состояния одним квантом зеленого света.

Концентрационная зависимость полученных спектров показала, что при поглощении кванта электрон из Ge-центра переносится в матрицу или на другой Ge-центр при их высокой концентрации. Обратный переход сопровождается испусканием кванта люминесценции. Соответствующие спектры поглощения и люминесценции ЭПЗ были измерены экспериментально.

Измерения выполнены В. Б. Подобедовым, В. Н. Денисовым, Б. Н. Мавриным и A.A. Фроловым. Эти эксперименты стали основой оригинальной модели, описывающей самоорганизацию возбуждений в силикатном волоконном световоде с примесями Ge02, приводящую к эффективной генерации второй гармоники. Они кратко изложены в 1 главе диссертации.

Во второй главе показано, что, в соответствии с идеей, высказанной в [13] в лазерном световом поле возникает самоорганизация экситонов с переносом заряда ориентационное упорядочение их дипольных моментов). Эта самоорганизация приводит к тому, что в ответ на слабое внешнее электрическое поле при соответствующей частоте накачки в системе возникает положительная обратная связь — ЭПЗ возбуждаются так, что их дипольные моменты направлены преимущественно против поля, и возникающая поляризация усиливает слабое внешнее электрическое поле до величины В/см. Такое электрическое поле способно нарушить симметрию инверсии среды и вызвать эффективную генерацию второй гармоники. В §§ 1, 2 рассмотрены простейшая модель возбуждения ЭПЗ с возможностью переноса электрона в два состояния — по полю и против поля, и расширенная модель, где исследованы возможные переходы электрона в разных направлениях и на разные расстояния в пространстве. В § 3 рассмотрена модель независимых электронов и дырок, в которой учитывается неоднородное уширение, взаимодействие различных Ое-центров и возможность дальних переносов электрона в пространстве. Самоорганизация возникает во всех трех моделях. В главе 3 рассмотрено распространение волн первой и второй гармоник в германосиликатном световоде с учетом их взаимодействия с экситонами с переносом заряда. Выведены и исследованы системы из четырех нелинейных уравнений для амплитуд и фаз полей второй гармоники и статической поляризации (§ 1) и шести уравнений для амплитуд и фаз полей первой и второй гармоник и статической поляризации (§ 2). Первая система хорошо описывает случай, когда амплитуда поля второй гармоники значительно меньше первой (а именно это осуществляется в большинстве экспериментов), тогда как вторая система позволяет рассматривать случай сравнимых амплитуд и оценивать эффективность преобразования.

В четвертой главе особое внимание уделено сравнению выводов теоретической модели, рассмотренной в предыдущих главах с результатами экспериментов. Показано, в частности, что генерация возможна только на стадии приготовления световода и она самовыключается при переходе к стационарному состоянию несмотря на то, что сильное электрическое поле, нарушающее симметрию инверсии остается. Показано также, что после выключения генерации любая «встряска» системы, как то: изменение фазы или амплитуды поля фундаментальной или второй гармоник, наложение или снятие сильного внешнего электрического поля приводит к всплеску генерации, которая, однако, после резкого нарастания выключается опять. Предложена идея высокоэффективного удвоителя частоты на основе силикатного волоконного световода с примесными Ое-центрами. В заключении суммируются основные результаты работы.