Мониторинг радиоактивности атмосферы

Отбор проб воздуха — трудная задача, так в этом случае часто приходится использовать специальные поглотительные, а также различного рода технические устройства — побудители и измерители расхода воздуха ддя активной дозиметрии. ГОСТ 17.2.6.01−86 устанавливает общие технические требования к приборам для отбора проб воздуха.

Измерение концентраций радиоактивных газов (таких как инертные газы, тритий и др.) основано на счёте отдельных частиц или фотонов или на измерении ионизационного тока, создаваемого этими частицами. При использовании газоразрядных счётчиков радиоактивный газ можно вводить непосредственно в счётчик, или счётчик погружать в исследуемый газ. В счётчиках внутреннего наполнения регистрируется каждый акт распада, сопровождающийся испусканием заряженной частицы.

Радиоактивность газов в воздухе можно определить с помощью ионизационной камеры с «воздушными» стенками. Такая камера состоит из двух изолированных коаксиальных цилиндров, изготовленных из металлической сетки. Камеры предназначены для измерения концентраций радионуклидов с небольшим пробегом аили Р-частиц. При помещении камеры в радиоактивный воздух в ней возникает ионизационный ток, по которому определяется концентрация радионуклида.

Для радиометрии аи p-активных газов широко используется складывающийся цилиндрический пробоотборник с торцёвым счётчиком, расположенным в центре основания цилиндра и ионизационной камера с «воздушными» стенками. Для измерения концентрации зн на уровне (18*1,8)*10³ Б к/мз используют жидкие сцинтилляторы, в которые вводят отобранные из воздуха пробы трития. Сложность определения йода связана с различием в формах парообразных фракций — элементарный йод, в виде органических соединений (например, CH₃J) и йодидов (JBr, Ш₂) — каждая из которых обладает разной способностью улавливаться на активированном угле и не позволяет применять какой-либо один фильтр.

При отборе проб газов и паров часто применяют режимы аспирации с поглощением паров примеси в известном и, желательно, минимальном объёме жидкости, а в случае смеси паров и аэрозолей — используют активную комбинированную дозиметрию на основе процессов сорбции на какой-либо поглощающей поверхности (или в объёме твёрдого сорбента) с одновременным поглощением аэрозоля на фильтре.

Аспирационное поглощение газообразных радионуклидов за счёт абсорбции их растворами (барботирование воздуха через жидкий поглотитель) — часто применяемый способ, позволяющий использовать высокие скорости пробоотбора (до 30-^50 л/мин). Проблемы возникают при одновременном наличии в воздухе паров анализируемых веществ и их аэрозолей. Затруднен отбор проб органических токсикантов, меченных тритием, радиоуглеродом и радиойодом, т.к. основная часть их находится в воздухе одновременно в газообразной и аэрозольной фазах, а кроме того, они содержатся в очень низких концентрациях. Для отбора проб воздуха одновременно применяются сорбенты (для газообразной фазы) и фильтры (для аэрозольной составляющей).

Для отбора паровой (газовой) фазы используются сорбенты, в которых на твёрдую фазу (сорбент-носитель) нанесена или химически с ней связана неподвижная жидкая фаза. При этом сорбция радиоактивных веществ происходит за счёт растворения и ориентации молекул меченых органических соединений в тонком слое жидкой фазы, что и обеспечивает более высокую эффективность абсорбции на твёрдый сорбент.

Радиоактивные благородные газы (например, 4>Аг, ⁸5 Кг, ‘ззХе) извлекают из воздуха методом криогенного концентрирования, основанном на их вымораживании при температурах более низких, чем температура их кипения. Отбор проб сводится к пропусканию воздуха через охлаждаемую ловушку с большой поверхностью поглощения (трубки со стекловатой, активированный уголь и др.). В качестве хладагентов используют жидкий азот или твёрдый С0₂. В некоторых случаях для выделения радионуклидов из воздуха используют мембранные методы.

Серийно выпускаемыми приборами минимально контролируемая концентрация трития в воздухе с помощью сетчатой камеры объёмом 20 л составляет мо⁶ Бк/мз. Для измерения концентрации зН на уровне 1,8-юз Бк/мз используют жидкие сцинтилляторы, в которые вводят отобранные из воздуха различными способами пробы трития.

Сложность определения йода связана с различием в формах парообразных фракций — элементарный йод, в виде органических соединений (например, CH₄J) и йодидов (JBr, Ш₂), — каждая из которых обладает разной способностью улавливаться на активированном угле, и не позволяет применять какой-либо один фильтр.

Как известно, наряду с газовыми компонентами земная атмосфера содержит аэрозоли, которые во многих процессах ведут себя как газы. Но, вместе с тем, для аэрозолей характерно проявление и других свойств, не типичных для газовых компонентов, одним из которых является участие в процессах коагуляции и диспергирования. Эти процессы определяют концентрацию аэрозолей в воздухе и размерный спектр частиц.

В зависимости от агрегатного состояния различают аэрозоли с твёрдой дисперсной фазой (пыль различных радиоактивных веществ, дым) и аэрозоли с жидкой дисперсной фазой (пар, туман или аэрозоли конденсации). Свойства аэрозолей зависят от размера их дисперсной фазы. По дисперсности аэрозоли делятся на три группы:

• — крупнодисперсные — (неустойчивые) частицы (d= ш мкм и более) быстро оседают, поэтому находятся в воздухе недолго;
• — средней дисперсности — (относительно устойчивые) частицы (d=14-ю мкм) медленно оседают в неподвижном воздухе;
• — мелкодисперсные — (устойчивые) частицы (с/< 1 мкм) движутся подобно молекулам воздуха, при столкновении между собой они укрупняются (коагулируют).

Все существующие методы радиометрии аэрозолей основаны на предварительном извлечении их каким-либо способом из воздуха и последующем измерении в концентрированном виде.

Для определения концентрации радиоактивных аэрозолей в атмосфере применяют установки, состоящие из датчика с фильтром, прибора для измерения скорости прокачки воздуха, устройства для прокачивания воздуха и счётной установки для определения абсолютной активности аэрозолей, осаждённых на фильтре. Для осаждения аэрозолей применяют картоны, аналитические фильтры аэрозолей, петряновские фильтры на основе полимерных волокон (БФ — боевой фильтр для противогазов), волокнистые фильтры (стекловолокно с диаметром волокон 2 мкм), ткани из ультратонких волокон перхлорвинила, ацетилцеллюлозы, электрофильтры и инерционные осадители, а также жидкостный метод улавливания. Радиоактивные аэрозоли концентрируют с помощью воздуходувки на фильтрах. Затем проводят у-спектрометрический анализ этих фильтров. Расчёт активностей RaB (²¹4Pb) и RaC (²‘4Bi) проводят по интенсивности пиков полного поглощения энергии 0,351 МэВ (RaB) и 0,609 МэВ (RaC).

Свойства атмосферных аэрозолей определяются химическим составом, размером, формой аэрозольных частиц и их концентрацией. В случае однородных по составу изоморфных частиц дисперсный состав характеризуется функцией распределения частиц по размерам, при неоднородном составе или разной форме частиц понятие распределения частиц по размерам становится неоднозначным.

Измерение размерных спектров и концентрации аэрозолей можно проводить с помощью лазерных аэрозольных счётчиков. Но в радиометрии предпочитают использовать аппаратуру, которая позволяет определять не только размеры аэрозольных частиц, но и другие их характеристики (например, химический или изотопный состав, плотность, массу и т. д.). Такие устройства называются импакторами. Они реализуют различные способы определения размерных спектров частиц аэрозолей: диффузионные батареи, пакеты фильтров или мембран.

Метод многослойных фильтров, основанный на инерционном осаждении аэрозольных частиц на волокнах фильтра, позволяет определить дисперсность аэрозолей в диапазоне размеров от юо нм до нескольких мкм. Пакет фильтров состоит из волокнистых материалов с разным гидродинамическим сопротивлением. Каждый из фильтров можно рассматривать как каскад, на котором осаждаются аэрозольные частицы определенного размерного диапазона. Каскадный импактор представляет собой ряд последовательно расположенных усечённых конусов с соплами, установленных в цилиндрическом корпусе. За каждым конусом по пути потока воздуха расположена пластинка, служащая приёмником аэрозоля определенной фракции по крупности. Каскадный импактор, позволяет оперативно проводить анализ активности фракций аэрозоля с использованием стандартных радиометрических приборов.

Мембранный импактор включает набор полимерных плёнок — ядерных фильтров (трековых мембран), содержащих отверстия строго определенного диаметра. В фильтре пленки располагаются слоями с последовательно уменьшающимися диаметрами отверстий. При пропускании воздуха через такую кассету мембранных фильтров происходит фракционирование аэрозольных частиц по размерам. Последний слой импактора представляет собой сплошную асимметричную мембрану (диффузионный слой толщиной о, 5 мкм расположен на пористой подложке из того же полимера толщиной юо мкм). Эта мембрана задерживает все аэрозоли и ионы и пропускает сквозь себя только сам газ, находящийся в молекулярнодисперсном состоянии (например, Rn).

Рис. 5. Мембранный импактор — устройство для разделения фракций аэрозолей по размерам (с последующим измерением радиоактивности каждой фракции.

Атмосферный воздух пропускается сквозь импактор в течение часа. Затем мембранный фильтр разбирается на отдельные составляющие, измеряется количество аэрозоля на каждой мембране, определяется природа аэрозоля (оксид кремния, капельки воды и т. п.), измеряется радиоактивность осадка, скопившегося на каждой мембране, проводится качественный и количественный анализ радиоактивности. В результате строится функция распределения частиц аэрозоля по их размерам (размерный спектр), рассчитывается заселённость размерного спектра радиоактивными элементами и проводится его соотнесение с типом веществ, несущих радиоактивность. Распределение масс частиц по размерам определяется взвешиванием подложек импактора до и после окончания отбора проб. Химический состав изучается методами оптической спектроскопии, а содержание металлов — методом атомно-абсорбционной спектрометрии.

Принцип работы электрофильтров заключается в том, что частицам аэрозолей сообщается заряд одного знака, а затем ионы собираются на электроде-мишени. Преимущества электрофильтров: малое динамическое сопротивление фильтра, что позволяет проводить быстрый отбор пробы; быстрота смены мишеней; радиоактивные аэрозоли осаждаются на мишень тонким слоем, что позволяет проводить измерение низкоэнергетических излучений.

Зарядовое состояние аэрозолей в атмосфере определяют с помощью металлических нитей, натянутых на некоторой высоте над почвой или в помещении и находящихся под высоким потенциалом.

Серьёзную проблему представляет идентификация «горячих» аэрозольных частиц, под которыми понимают пылевые частицы с высокой удельной аи p-активностью (активность отдельных частиц лежит в интервале lOH-ioooo Бк, диаметр 0,01+0,001 миллиметра). В случае длительной фиксации горячей частицы в одном и том же участке биологической ткани, уровень облучения прилегающих клеточных слоёв может составить десятки Гр. В силу чрезвычайно мелких размеров эти частицы долго находятся в атмосфере, к тому же они плохо задерживаются фильтрами и переносятся ветром на значительные расстояния. При поступлении в организм человека «горячие частицы» осаждаются в трахеях и бронхах, лёгочной ткани, а также в ЖКТ. Концентрации горячих частиц, входящих в состав радиоактивных аэрозолей, весьма малы. Например, даже в период проведения ядерных взрывов одна аэрозольная частица с активностью >10 Ки приходилась на 100+1000 мз приземного воздуха. Концентрация горячих частиц в рабочих помещениях предприятий, где ведутся работы с высокоактивными материалами, имеет тот же порядок величины. Объём воздушной пробы, необходимый для измерения столь низких концентраций горячих частиц с достаточной для практических целей точностью, должен составлять сотни и тысяч мз.

В РФ при анализе аэрозолей ориентируются на «Методические указания по исследованию радиоактивных аэрозолей в случае присутствия в их составе горячих частиц» (1967). Методика определения горячих частиц включает следующие стадии: отбор проб аэрозолей из больших объёмов воздуха; авторадиография проб; микроскопия, возможность которой основана на обратимом проявлении ядерной эмульсии; анализ изотопного состава активных компонент частиц; анализ элементарного состава неактивных компонент частиц.

Характер распределения радиоактивности в аэрозольной пробе изучается техникой авторадиографии с использованием высокочувствительных и контрастных фотоплёнок. Если в исследуемой пробе аэрозолей присутствуют отдельные высокоактивные частицы, то на авторадиограмме они обнаруживаются по дискретным изолированным точкам и пятнам почернения, образованным в результате действия излучения этих частиц на фотослой. Совмещение полученной авторадиограммы с фильтром по реперным отметкам позволяет с точностью ~о, 5 мм определить положение горячей частицы на фильтре.

Данные о размерах горячих аэрозольных частиц и об их удельной активности необходимы для характеристики степени их возможной биологической опасности и выяснения источника или механизма возникновения радиоактивных аэрозолей. Методика микроскопического изучения радиоактивных частиц в пылевом препарате с помощью обратимого проявления ядерной эмульсии включает стадии: покрытие препарата жидкой ядерной эмульсией и её экспонирование; обратимое проявление ядерной эмульсии; микроскопическое исследование радиоактивных частиц и обработку результатов. Определение размера радиоактивных частиц проводится путём их непосредственного визуального измерения микроскопом. Спектр улучей, испускаемых горячими частицами, анализируют с помощью сцинтилляционного у-спектрометра. Содержание неактивных элементов в частицах определяют методом рентгеноспектрального микроанализа.