Закон радиоактивного распада

Радиоактивность — это свойство, относящееся к индивидуальным нуклидам. Спонтанный (самопроизвольный) переход нуклидов одного элемента в нуклиды другого может происходить только несколькими специфическими путями. Вновь образовавшийся нуклид часто оказывается в возбужденном состоянии и переходит затем в основное, испуская у-излучение и (или) электроны внутренней конверсии с электронных оболочек атома. Природа радиоактивного распада естественно встречающихся в окружающей нас среде радионуклидов такая же, как и у искусственно произведенных радионуклидов. Независимо от типа испускаемой частицы все виды радиоактивного распада, как и переход возбужденных ядер в основное состояние, подчиняются одному и тому же закону радиоактивного распада.

Распад радионуклидов — это процесс, существенно отличающийся от процессов разрушения, распада или превращений привычных для нас объектов, с которыми мы повседневно имеем дело. Вероятность распада радионуклида (элементарной частицы, ядра или атома в возбужденном состоянии) совершенно не зависит от того, когда этот радионуклид образовался (сколько времени до рассматриваемого момента он прожил). Момент распада данного радионуклида предсказать невозможно, можно говорить только о вероятности такого события.

Несмотря на то, что при каждом акте радиоактивного распада только небольшая часть массы исходного ядра превращается в энергию, количество высвобождаемой при этом энергии на единицу массы препарата велико. После получения радия ученые смогли оценить, что 1 г этого элемента, находящийся в замкнутом объеме в равновесии с продуктами своего распада, выделяет в час около 670 Дж тепловой энергии. Иными словами, 1 г такого препарата каждые двое суток выделяет -3,2−10⁴ Дж энергии, т. е. столько, сколько высвобождается при сгорании ~ 1 г каменного угля. При этом в радии не наблюдается никаких химических изменений и, кажется, что этот процесс может продолжаться сколь угодно долго.

После открытия радиоактивности ученые пытались научиться влиять на процесс радиоактивного распада с помощью различных внешних воздействий и обнаружили, что это невозможно сделать^[1]. Ученые долго не могли примирить концепцию самопроизвольного распада, при котором изотоп одного элемента переходит в изотоп другого, с тем фактом, что атомы (элементы) представляют собой простейшую форму материи. Конечно, никакого противоречия здесь нет и элементы не могут переходить друг в друга в результате химических реакций. Радиоактивность коренным образом отличается от химических реакций и превращение одного элемента в другой является ее неизбежным следствием. Более того, вскоре возникла область науки, изучающая ядерные реакции, в результате которых можно синтезировать элементы и изотопы, не встречающиеся в окружающей нас природе.

Вероятность распада любого отдельного радионуклида за довольно малый интервал времени At не зависит от его предыстории, от условий, в которых находится атом, и зависит только от длительности интервала At. Для достаточно малых временных интервалов эта вероятность пропорциональна только интервалу времени — Я-At. Коэффициент пропорциональности X получил название постоянной распада и является характерной величиной для каждого типа радионуклидов. Вероятность того, что данный радионуклид «проживет» в течение интервала времени At, равна 1 — Я-At, а в течение двух таких интервалов, согласно правилу умножения вероятностей, — (1 — Я-At)². Отсюда следует, что вероятность того, что радионуклид проживет промежуток времени t = n-At, равна (1 — Xt/n)ⁿ. Конечно, это выражение справедливо только для бесконечно малых промежутков времени At. Предел такого выражения при п, стремящемся к бесконечности, хорошо известен из курса математики.

Отсюда следует, что вероятность того, что данный радионуклид проживет временной интервал t, дается выражением exp (-At). Если в рассматриваемом образце в начале содержалось N₀ радионуклидов, то по истечении времени t из первоначального их количества останется.

Выражение (2.5) является математическим выражением закона радиоактивного распада, а, А имеет простой смысл: это доля атомов, испытывающих превращения в единицу времени. Константа распада имеет размерность, обратную времени, а показатель у экспоненты всегда безразмерная величина. Во всевозможных таблицах радионуклидов приводится, как правило, не величина А, а период полураспада Т_х/2^[2]. За это время исходное количество радионуклидов N₀ уменьшается в два раза (рис. 2.6), и из соотношения (2.5) следует, что

Рис. 2.6. Универсальная зависимость уменьшения количества радионуклидов во времени. За единицу измерения по оси абсцисс взят период полураспада радионуклида.

Зависимости, подобные (2.5), имеют место и при описании многих других явлений в природе. Упомянем, прежде всего, химическую кинетику, где рассматриваются скорости протекания реакций в зависимости от концентраций частиц, участвующих в реакции. Такие зависимости выражают с помощью дифференциальных кинетических уравнений реакции. Наиболее простыми являются мономолекулярные химические реакции. Общим как для процесса радиоактивного распада, так и для протекания мономолекулярных химических реакций является то, что элементарные события происходят независимо друг от друга.

Через несколько десятилетий экспоненциальные зависимости нашли применение и в экологии. Сначала в экологии и природопользовании стали использовать формулу экспоненциального роста популяции.

где N₀ — начальная численность вида, г — специфическая скорость размножения вида или иного сходного процесса. Затем независимо друг от друга в 1925—1926 гг. А. Д. Лотка и В. Вольтерра предложили использовать систему из двух дифференциальных уравнений, которая позволила модельно рассчитать конкурентные взаимоотношения между двумя видами в системах типа: «хищник — жертва», «паразит — хозяин», «потребитель — корм». Эта пара дифференциальных уравнений получила название уравнения Лотка — Вольтерра. Поскольку дифференциальные уравнения первого порядка являются одними из наиболее простых и удобных при математических расчетах, они, естественно, находят широкое применение в различных разделах экологии.

В радиоэкологии математический аппарат экспоненциальных функций используется особенно широко. Это имеет место при анализе переноса радионуклидов в окружающей среде и при расчете доз от внутреннего облучения человека, при анализе накопления радионуклидов по мере выгорания ядерного топлива, при анализе судьбы радиоактивных выбросов и захоронений радиоактивных отходов.

Вернемся к радиоактивному распаду. Скорость распада, т. е. уменьшение числа радионуклидов в единицу времениdiV/dt, согласно (2.5), пропорциональна числу имеющихся атомов:

Какие следствия для радиоэкологии следуют из сказанного выше? Если в окружающую среду в результате аварии попали короткоживущие радионуклиды, например с Т_½ < 1 ч, то маловероятно, чтобы за счет естественных процессов они загрязнили значительную территорию. Более того, через день об их присутствии можно забыть. Чем меньше Т_½, тем более локализовано воздействие радионуклидов на окружающую среду. Однако для населения, находящегося рядом с источником выброса радионуклидов, опасность может быть значительной, особенно в тех случаях, когда радионуклиды находятся в воздушной среде.

Воздействие оказывают излучения, а не радионуклиды, поэтому следует помнить, что интенсивность излучений определяется не только числом атомов N, но и постоянной распада (см. выражение (2.6)), и типом нуклидов. Чтобы было удобно оценивать воздействия излучений, в радиоэкологии количество радионуклидов того или иного типа выражают не в граммах или молях, а через скорость распада этого количества радионуклидов. Эта величина получила название активность — А^[3]. Именно она, с учетом типа радионуклидов, определяет радиационную обстановку в интересующем нас месте.

Активность определяется следующим соотношением:

В радиоэкологии, как правило, приходится иметь дело со смесью радионуклидов. Это могут быть, например, радионуклиды естественного происхождения или отходы атомного производства. Типичной задачей, которую приходится решать при радиоэкологических исследованиях, является следующая: найти активности радионуклидов, загрязняющих какой-то объект или его окрестности, а затем рассчитать активности на момент начала аварии или на тот момент в будущем, когда воздействие этих радионуклидов будет еще значимым в рамках рассматриваемой проблемы.

Формально говоря, активность смеси радионуклидов всегда равна сумме активностей отдельных компонент. Однако нужно помнить, что такая характеристика, как суммарная активность, имеет мало смысла при оценках воздействия, так как воздействие определяется как активностью, так и типом излучений и их энергией. В природе не существует двух разных радионуклидов, которые при равной активности оказывали бы равное воздействие. Различия в воздействии двух разных радионуклидов с одинаковой активностью на живую ткань могут составлять от процентов до многих десятков тысяч раз.

Основные закономерности, связанные с кинетикой распада, проследим на примере рассмотрения смеси радионуклидов двух типов. Наблюдаемая в этом случае активность равна:

Пусть период полураспада радионуклидов первого типа — Т^[3]½ = 8 ч, а более короткоживущих радионуклидов второго типа — Т²_½ = 0,8 ч (см. рис. 2.7). Со временем вклад в суммарную активность более короткоживущего компонента уменьшается и ее зависимость от времени в полулогарифмическом масштабе, (рис. 2.7), переходит в прямую, соответствующую долгоживущему компоненту. Заметим, что при графическом рассмотрении и анализе изменений активности во времени наиболее удобно пользоваться логарифмическим масштабом.

Рассмотрим теперь более сложный и более важный в экологическом отношении случай, когда у нас второй радионуклид образуется при распаде первого. Исходный радионуклид называется обычно материнским и обозначается индексом 1, а образующийся радионуклид — дочерним (индекс 2). Рассмотрим распад материнского вещества и предположим, что перед началом измерений количество материнского радионуклида равно ЛГ®, а дочернего нет, т. е. N% = 0.

Рис. 2.7. Изменение во времени активностей двух радиоактивных веществ с периодами, отличающимися в 10 раз:

а — активность препарата с Т²_½ = 0,8 ч; б — активность препарата с Т*_½ = 8 ч; в — суммарная активность Образование дочерних ядер происходит с той же скоростью, что и распад материнских — ApiVj, а распад их происходит со скоростьюX₂-N₂. По аналогии с (2.6), мы можем записать diV₂/dt = X_l-N_l — X₂-N₂, или, несколько видоизменив, имеем.

Решение такого линейного дифференциального уравнения первого порядка хорошо известно и с учетом того, что N% = 0, записывается в виде.

Основной интерес представляет зависимость количества радионуклидов (или их активности) от соотношения между постоянными распада. Значения постоянных распада определяют величины активности в любой из моментов времени при заданном Nj⁰. При анализе распада и накопления радионуклидов обычно выделяют области подвижного равновесия (Transient Equilibrium), когда Л₂ > и отсутствия равновесия, когда > Х₂.

Рассмотрим сначала ситуацию, когда материнские радионуклиды более долгоживущие, чем дочерние: Х₂ > X_v В этом случае через достаточно большой интервал времени t, удовлетворяющий, например, соотношению X₂-t > 3, т. е. через ~3 периода полураспада, мы получаем:

Отношение же активностей А_{ — X_i-N_i этих радионуклидов записывается в виде.

т. е. отношения количеств различных радионуклидов в окружающей среде в общем случае не равно отношению их активностей.

Кинетику распада в этом случае удобно проследить с помощью зависимостей активностей от времени, представленных на рис. 2.8. Периоды полураспада возьмем из предыдущего примера. Пусть период полураспада материнского радионуклида Т_/2 — 8 ч, а дочернего — ^,_/2 = 0,8 ч.

Рис. 2.8. Пример подвижного равновесия:

а — активность дочерней фракции, образующейся из материнской, Г_½ = 0,8 ч; б — активность материнских радионуклидов, Г_½ = 8 ч; в — полная активность в том случае, когда вначале была только материнская фракция Активность дочерних радионуклидов (А₂), отсутствовавших в начальный момент времени, нарастает (см. рис. 2.8, кривая а), примерно через 3 ч превосходит активность материнского препарата А_ь принятую в начальный момент времени за 100 (см. рис. 2.8, кривая б), и достигает максимума.

Устанавливается подвижное равновесие А_л/А₂ = 1 — Х_л/Х₂ и суммарная активность, представленная кривой в на рис. 2.8, начинает спадать с периодом полураспада материнского радионуклида. Дочерняя активность после установления равновесия тем больше, чем ближе значение Х₂ к значению Например, если Х₂ больше на 10%, то активность дочернего радионуклида, начиная с некоторого времени, превысит активность материнского радионуклида более чем в 10 раз, и между ними установится равновесие. Однако практическое значение такая ситуация вряд ли будет иметь. Дело в том, что это произойдет тогда, когда активность материнского изотопа уменьшится настолько, что ею можно будет пренебречь.

Для радиоэкологии особый интерес представляют те ситуации, когда Х₂ > > Говорят, что в этом случае имеется вековое равновесие (Secular Equilibrium). За период времени, очень малый по сравнению с периодом полураспада материнского радионуклида, в системе устанавливается равновесие и затем суммарная активность равна удвоенной материнской активности. Имеют место соотношения:

Именно такая ситуация справедлива для семейств ²³⁸U, ²³⁵U и ²³²Th, в значительной степени определяющих радиоактивность окружающей среды. При анализе последствий распадов таких радионуклидов, как ²³⁸U или ²³²Th приходится иметь дело с цепочками из 10 и более последовательных распадов. Так же, как и в случае цепочки из двух превращений (см. выражение (2.8)), решения для цепи радиоактивных превращений, состоящей из п членов, хорошо известны.

С анализом превращений во всей цепочке или в отдельных ее звеньях приходится сталкиваться при рассмотрении многих задач, связанных с поведением тяжелых естественных радионуклидов в биосфере. Особенно это актуально при изучении их миграции или при геохронологических оценках. Если в исходный момент помимо материнского радионуклида (прародителя данного семейства) присутствуют какиелибо из дочерних радионуклидов, то к решению для цепочки из п членов следует добавить решения для более коротких цепочек, например с количеством членов п — 1 или п — 2 в зависимости от того, какие радионуклиды у нас присутствуют помимо материнского в начальный момент времени.

В радиоэкологии хорошо известна и такая ситуация, когда > Х₂. Речь идет об образовании в ядерных реакторах ²⁴¹Ри, имеющего.

= 2,2−10^-9 с^-1, и распадающегося путем Р-распада в более опасный радионуклид ²⁴¹Ат, имеющий Х₂ = 7,35-КИ¹ с^-1 и распадающийся путем а-распада.

Самостоятельный интерес представляют те случаи, когда имеет место разветвленный распад, т. е. материнский радионуклид может превратиться в разные дочерние. Пусть радионуклид X распадается путем а-распада с постоянной распада к_а в нуклид Y и путем (3-распада с постоянной распада Хр в нуклид Z. В этом случае количество атомов N_x вещества X уменьшается со скоростью (Х_а + Xp)-N_x, а вещество Y образуется со скоростью X_a-N_x. Вещество X, конечно, характеризуется только одним периодом полураспада Т_½ = 0,693/(Л_а + Хр), а определенно сказать, в какой нуклид превратится после распада радионуклид X, нельзя.

Вскоре после открытия явления радиоактивности перед учеными встала задача разработать удобную единицу измерения активности любого препарата. В начале XX в. наибольшей удельной активностью из доступных радионуклидов обладал ²²⁶Ra, период полураспада которого оценивался как Г_½ ~ 1600 лет. 1 г ²²⁶Ra содержит 2,66−10²¹ атомов, и его оказалось практически наиболее удобно взять в качестве эталона. Активность такого эталона получила название кюри (Ки). Согласно выражению (2.7), активность 1 г ²²⁶Ra оказалась равной.

Период полураспада ²²⁶Ra на протяжении нескольких десятилетий постоянно уточнялся. Поэтому числовое значение активности 1 г ²²⁶Ra также изменялось, что представляло определенные неудобства. Чтобы избежать этого, было принято, что 1 кюри = 3,7−10¹⁰ распадов-с^-1.

В миллионах кюри (МКи) измерялись выбросы при самых крупных радиационных авариях или взрывах атомных бомб. Активность источников, используемых для облучения экосистем или их частей при радиоэкологических исследованиях, измерялись тысячами кюри (кКи). Для исследования миграции веществ в биологических объектах использовали микрокюри (мкКи) необходимых для этого радионуклидов, а при анализе содержания радионуклидов в воде приходилось иметь дело с активностями, кратными 10~¹² Ки на 1 л.

Введенная таким эмпирическим путем единица активности, естественно, оказалась внесистемной единицей. После того, как в 1960 г. на XI Генеральной конференции по мерам и весам было принято решение о полном переходе к Международной системе единиц СИ, официальной единицей активности стал беккерель (Бк):

В дальнейшем мы будем пользоваться системой единиц СИ.

Концентрации радионуклидов в разных средах и плотности загрязнений различаются по величине на много порядков. Активность мощных источников загрязнений превосходит активности радионуклидов, оказавшихся на 1 м² территории или в 1 м³ воды или воздуха в миллиарды миллиардов раз. Поэтому в радиоэкологии для записей активностей и доз используют десятичные приставки^[5] в приложении 1.

Несмотря на то, что для характеристики количества радионуклидов или плотностей загрязнений в радиоэкологии используется активность, часто оказывается полезным понимать, о каком же количестве вещества в граммах идет речь. Это особенно полезно в тех случаях, когда мы хотим сравнить, например, загрязнения территорий химикатами, тяжелыми элементами типа свинца или ртути и радионуклидами. В таком случае желательно все выражать в одних единицах измерений, например грамм на квадратный метр. Полезно иметь представление о соотношении массы препарата и его активности при анализе равномерности загрязнения каких-то площадей и в ряде других случаев. Чтобы проводить такие сравнения, необходимо получить выражение для массы 1 Бк любого радионуклида. Поскольку по определению 1 Бк есть один распад в секунду, т. е. 1 Бк = -dN/dt = X-N = (0,693/T_½)-JV, активность 1 Бк всегда обусловлена N = 1/Х атомами. 1 Бк вещества, состоящего из радионуклидов с массовым числом А и периодом полураспада Г_½, весит т_1Бк:

Рассмотрим пример. Известно, что в результате Чернобыльской аварии загрязненность некоторых территорий составила —1,5−10⁶ Бк-м^-2 по радионуклиду ¹³⁷Cs (Т_½ = 30,2 года = 9,54−10⁸ с) и население полагалось немедленно оттуда эвакуировать. Согласно (2.12), плотность загрязнения такой территории — o_s радионуклидами ¹³⁷Cs составляет ст, ~ (1,5−10¹²с-1-км-²И137г) -(9,54−10⁸ с)/0,693 -6,02-Ю²³ = 0,46 гчаг².

Трудно ожидать, чтобы в реальных условиях из атмосферы вещество «вымывалось» так равномерно, чтобы в пределах каждого квадратного километра плотность его была бы постоянной, даже если само вещество хорошо диспергировано. В пределах каждого квадратного километра пробы, взятые в разных местах с площадок размером ~ 100 см², как правило, будут показывать значительные различия в плотности загрязнений. «Пятнистость» загрязнения территории радионуклидами очень четко проявилась при анализе последствий аварии на ЧАЭС.

При прямых расчетах по формулам (2.5)—(2.7) необходимо помнить о стохастической природе явления. Если число распадов в единицу времени достаточно велико, то можно пренебречь отклонениями от средних значений измеряемых статистических величин. На практике в радиоэкологии, когда нет сильного загрязнения, ситуация может оказаться иной. Допустим, мы измеряем содержание ¹³⁷Cs в некотором образце, истинная активность которого 1,66 Бк. Тогда, определяя активность за промежутки времени измерения в 1 мин, мы, вероятно, будем получать числа типа 93, 100, 95, 103, 107, 92, 97 и т. д. Среднее значение подобных измерений даст величину, близкую к 100 распадам в минуту, т. е. 1,66 Бк. Иными словами, для достоверного знания активности необходимо довольно большое количество измерений.

Наблюдаемые значения активности подчиняются закону случайных чисел. Поэтому статистическую природу радиоактивного распада всегда необходимо учитывать при интерпретации измерений активности. На практике за меру возможной ошибки отдельного измерения активности часто принимают величину, равную квадратному корню от среднего значения измеряемой величины, и называют ее средней квадратичной ошибкой.

Итак, становясь на совершенно формальные позиции, отработанное ядерное топливо или отходы производства, представляющие собой смесь радионуклидов, можно характеризовать суммарной их активностью. Однако нужно помнить, что эта величина не будет нести какойлибо конкретной экологической информации, полезной для определения воздействия. Для оценки возможных воздействий нам необходимо теперь ознакомиться с основными характеристиками радиоактивного распада конкретных радионуклидов.

• [1] Многочисленные современные исследования показали, что очень малое изменение скорости ядерных превращений может быть достигнуто в тех случаях, когда вероятность ядерного превращения зависит от вероятности нахождения электрона в области, занимаемой ядром. Это может быть в случае электронного захвата и внутренней конверсии.
• [2] Значения периодов полураспада для разных радионуклидов находятся в чрезвычайно широких пределах отТО'7 с до —1020 лет. Эти значения можно рассматриватькак паспортные характеристики радионуклидов, которые неизменны, по крайней мере, за время существования Галактики.
• [3] В научной литературе активность так же, как и массовое число нуклида, обозначают буквой А. Мы будем использовать для них разные шрифты.
• [4] В научной литературе активность так же, как и массовое число нуклида, обозначают буквой А. Мы будем использовать для них разные шрифты.
• [5] Наибольшее число недоразумений вызывает обозначение величин, кратных 109. В русской литературе наиболее часто используют миллиард (но в энергетике, крометого, используют «миллион кВт» или «тысяча МВт» для обозначения миллиарда Вт), американцы пишут — биллион, а рекомендуемая приставка — гига.