Диэлектрические и металл-диэлектрические многослойные покрытия для лазерной оптики

Актуальность темы

.

Современная тонкослойная оптика включает в себя различные направления, связанные с созданием, исследованием и применением оптических покрытий. Многие достижения в оптике тонких слоев на основе нового технологического перевооружения всей оптики широко используются в лазерных системах и* обстоятельно изложены в литературе. Вместе с быстрым прогрессом в* области" лазерной физики появляются новые направления, связанные как с синтезом тонкослойных структур с заданными оптическими свойствами, так и с новыми способами изготовления тонких слоев. Формирование современных методов и подходов к созданию и исследованию оптических покрытий является необходимым^ условием для эффективного решенияактуальных задач, постоянно возникающих в лазерной физике и оптике.

Актуальной фундаментальной проблеме создания совершенной-структуры • диэлектрических пленочных сред посвящены многочисленные книги и обзоры. Потребность в оптических покрытиях с малыми потерями на рассеяние и поглощение существует во многих лазерных и оптоэлектронных устройствах. В резонаторах мощных лазеров отражательные тонкопленочные покрытиядолжнывыдерживать высокую лучевую стойкость. Для систем оптической связи необходимы покрытия с малым поглощением, стабильные к условиям окружающей среды. Во многих сложных тонкопленочных системах потери являются" критическим' моментом. Поэтому совершенствование методов нанесения многослойных диэлектрических покрытий продолжается и* в настоящее время. Успешно применяются три наиболее распространенных метода нанесения, различающихся по энергии осаждаемых частиц и плотности упаковки слоев: электронно-лучевое испарение, ионно-лучевое осаждение, ионное распыление. Каждый из методов обладает своими преимуществами и недостатками. Разновидностью ионного распыления является ионно-плазменное распыление в газовом разряде. Метод катодного распыленияв тлеющем разряде не нашел ранее широкого применения в лазерной оптике, так как считалось, что этот метод дает покрытия с большими потерями, что исключает его применение в лазерах. Однако возможности этого метода далеко не исчерпаны, а более плотная физическая структура получаемых пленок позволяет применять их в лазерных системах со специальными требованиями к устойчивости покрытий. При разработке аргоновых непрерывных лазеров былозамечено,. что зеркала катодного распыления имеют большийсрок службы по сравнению с традиционными зеркалами" электронно-лучевого испаренияно мощность лазера меньше из-за больших оптических потерь (ДоньиI [91 ]). Впервые' метод нанесения тонких слоев окислов для оптических покрытий при катодном распылении металлов в кислороде был реализован в, 60-х годах. (Мотовилов [69)]. По данным" этого исследования потери только на рассеяние дляплотных зеркал катодного нанесения: составляли 0.5% в видимом диапазоне спектраВ данной работе этот метод' получил дальнейшее развитие для силовой, оптики аргоновых лазеров на основе технической модернизации' всего процесса распыленияи систематического изучения и измерения оптических свойств пленок окислов.

Помимо способов нанесениятонких пленок быстро развивается и направление, конструирования все более сложных тонкослойных структур для получения полезных оптических эффектов на основе использования явлений интерференции, поляризации, полного внутреннего отражения, поглощения в слоистых средах. Стимулом, — к этому служат практические запросы лазерной физики, оптоэлектроники, телекоммуникационных систем, сенсорных систем в биологии и медицине.

При современной тенденции перехода к интегральным оптическим устройствам особое значение приобретает выяснение слабо изученных явлений в тонкослойных структурах. В оптике существует ряд задач, связанных со слоистыми средами, содержащими тонкие металлические пленки. Интерес к резонансным металл — диэлектрическим структурам возникает в связи с новыми приложениями. Металл — диэлектрические фильтры в проходящем и отраженном свете в отличие от чисто диэлектрических фильтров обеспечивают эффективную отсечку боковых полос, что находит применение в компактных спектрометрах. В отраженном свете узкополосные фильтры представляют интерес при измерениях отраженных сигналов от непрозрачных объектов и в УФи ИКдиапазонах спектрагде из-за отсутствия прозрачных материалов используется зеркальная оптика: Однако до, настоящего времени остаются существенные пробелы, в анализе свойств узкополосных металл- - диэлектрических фильтров из-за недостатка знаний о дисперсии оптических параметров очень тонких металлических пленок. При конструировании металл — диэлектрических структур существенную роль играет применение модели комплексной проводимостидля описания? свойств-тонких металлических пленок, введенной в оптику тонких пленок Ю. В. Троицким. В отличие от модели однородного слоякуда входит физически неясная «толщина гранулярной пленки" — модель комплексногпроводящей' поверхности оперирует двумя параметрами — активной? и реактивной: компонентами проводимости, определяемыми из измеренных коэффициентов отражения и пропускания.

Эта модель в настоящей работе получила дальнейшее развитие также для расчетов угловых и спектральных характеристик многослойных структур при нарушенном полном внутреннем отражении. В последнее время поверхностный плазмонный резонанс, возникающий в тонких пленках серебра и золота на, границе двух диэлектриков, находит ряд интересных применений. Возбуждение поверхностных плазмонов — возбужденных светом колебаний электронов проводимости в тонких пленках металла — было обнаружено в схемах {Otto, Kretschmann [68]) с использованием метода нарушенного полного внутреннего отражения: Возникновение неоднородных волн вблизи поверхности имеет широкую область применений в сенсорных устройствах. Локализация поля на поверхности раздела металла и диэлектрика представляет большой интерес для развития новых методов исследования поверхностей и тонких пленок и формирования изображений.

Во второй половине 90-х годов было положено начало новому актуальному направлению в тонкопленочной оптике, связанному с управлением фазой и ее производными по частоте при отражении от покрытий. Зеркала с заданным законом дисперсии групповой задержки, названные чирпованными (Szipocs [97]), были созданы для компенсации дисперсии активной среды в резонаторах фемтосекундных лазеров. Практическая реализация такого типа зеркал сложна и связана с высокими технологическими требованиями к воспроизводимости параметров слоев. Исходная, конструкция создается на основе разумных предположений о возможностях тонкослойных систем и далее улучшается численными методами. По аналогии с тонкопленочными компенсаторами дисперсии для фемтосекундных лазеров интересной задачей является создание линейной зависимости пространственного сдвига отраженных пучков с различными > длинами волн на выходнойповерхности одномерного фотонного кристалла при наклонном падении волнового пакета. Такие тонкопленочные структуры могут быть применены в компактных демультиплексорах систем, оптической связи WDM {Gerken [03]). Изучение характерных особенностей тонкослойных структур, формирующих пространственно-временное изменение фазовых сдвигов по заданному закону, представляет интерес для различных приложений в оптике.

Существенное значение в оптике тонкослойных покрытий приобретает исследование угловых свойств многослойных диэлектрических структур. Для ряда задач в оптоэлектронике требуются зеркала, которые имеют высокие коэффициенты отражения в избранной спектральной области во всем диапазоне углов падения для произвольной поляризации. В последний десяток лет появился ряд работ с анализом возможностей всенаправленного высокого отражения от одномерных фотонных кристаллов (Winn [98], Southwell [99]).

Расширение круга задач, решаемых при помощи тонкопленочных систем, способствует их дальнейшему развитию. Таким образом, перечисленные задачи и направления современных исследований формируют комплекс актуальных проблем тонкослойной оптики и стимулируют новые подходы к их решению.

Степень научной разработанности проблемы.

Литература

по разнообразным методам нанесения оптических покрытий необозрима. Ионно-плазменные методы давно используются в электронной технике в процессах травления и очистки поверхности, нанесения металлических и диэлектрических пленок. В подробных обзорах разобраны физические основы сложных процессов, происходящих в распылительных устройствах {Венер [77]- Майселл [77]- Данилин [89]- Маклаков [88]). Однако исследовательских работ по использованию методов распыления для изготовления многослойных оптических покрытий не так много {Kienel [91], Pawlewicz [84], Dobrowolski [92]).

Первые работы, посвященные применению ионно-плазменных методов для нанесения оптических покрытий, были предприняты в ГОИ в начале второй половины XX века (Мотовилов [69]). Интерес к таким покрытиям был вызван их высокими эксплуатационными характеристиками. Было установлено, что по микротвердости и химической устойчивости пленки тугоплавких окислов не уступают массивному кварцу и могут использоваться в качестве защитных покрытий. Сдерживающими факторами для применения диодных распылительных систем являются низкая скорость распыления, ограниченное рабочее пространство, в котором можно поместить малое количество подложек. Однако для ряда задач в оптике первостепенное значение играет не количество и цена изделий, а качество оптических покрытий. К сожалению, эти работы в ГОИ не были продолжены по ряду причин, хотя для применения в лазерных резонаторах требовались дальнейшие исследования с целью уменьшения оптических потерь.

В работе {Глебов [70]) на специально сконструированной установке был использован метод Мотовилова для распыления металлов в чистом кислороде. Образцы зеркал были испытаны в мощных непрерывных аргоновых лазерах. Выходная мощность лазера с этими покрытиями, была меньше, чем с зеркалами электронно-лучевого испарения, из-за больших оптических потерь. Попытки наносить покрытия на универсальной автоматизированной установке А550 VZK фирмы «Leybold-Heraeus», предназначенной для нанесения многослойных оптических пленок катодным распылением на постоянном токе и с помощью высокочастотной плазмы низкого давления (Орлов [79]), таюке не дали хороших результатов при испытаниях в аргоновых лазерах. Судя по опубликованным данным к моменту начала этой работы, можно было сделать вывод, что ионно-плазменный метод нанесения оптических покрытий далеко не исчерпал свои возможности и нуждается в дальнейшем совершенствовании и оптимизации. Несмотря на простую’конструкцию физического устройства, отсутствовала ясность в понимании сложных взаимосвязанных процессов, происходящих при распылении и приводящих к увеличению оптических потерь. В настоящее время активно разрабатываются магнетронные распылительные устройства для. изготовления оптических покрытий (Dobrowolski [92], Pervak [07]).

Наряду с актуальной задачей непрерывного совершенствования структуры пленок решение проблемы уменьшения оптических потерь • и увеличения стойкости к лазерному излучению невозможно без совершенствования метрологической базы — прецизионных измерений малых коэффициентов рассеяния и поглощения (Климков [78]- Борисов [94]- Welsch [87]). Однако наиболее точные экспериментальные данные могут быть получены с применением мощных лазеров, генерирующих в том же спектральном диапазоне, для которого предназначены оптические покрытия.

Появление лазеров полвека назад ускорило темп развития многослойной оптики. Стремительно развивающаяся оптика лазерных резонансных систем оказала существенное влияние на синтез новой тонкопленочной оптики. Прогресс в лазерной оптике стимулировал исследования, связанные с созданием сложных оптических покрытий с заданными оптическими характеристиками.

Теории и практике многослойных систем посвящена обширная литература. Подробную библиографию" можно найти в книгах (Розенберг [58], Кард [71], Троицкий [85], Фурман [77], Яковлев [87], Baumeister [04], Knittl [76], Liddell [81], MacLeod [01]). Вместе с непрерывным прогрессом в технологии изготовления многослойных диэлектрических покрытий с середины XX века^ идет и развитие теории конструирования фильтров (Власов [46], Berning [57], Epstein [52], Hadley [48], Holden [51], Hunzinger [54], Turner [50], Wolter [56]). Теория оптических фильтров во многом заимствована из области линейных частотно-избирательных систем в радиотехнике, где она разрабатывалась раньше по времени (Альтман [68], ' Баскаков [00], Рамо [50], Young [62], Seeley [66]).

Интерес к металл-диэлектрическим интерференционным фильтрам в проходящем и отраженном свете сохраняется и в настоящее время. Тонкопленочные фильтры в проходящем свете используются в астрономических приборах, в микроскопии, а также в качестве отдельного компактного спектрометра с высоким разрешением (Piegari [06]). Узкополосные фильтры в отраженном свете представляют интерес при измерениях сигналов от непрозрачных объектов, а также как часть*сложного интерферометра (Голдина [76], Shen [09], Wei [05], Zhang [00]). Актуально их применение в УФ и РЖ областях спектра, где отсутствуют объемные прозрачные материалы (Zheng [83]). Однако такие системы до сих пор разработаны недостаточно и в теоретическом, и в экспериментальном плане (Baumeister [04], Thetford [78], Lissberger [81], Цыпин [89]). Сложный метод расчета интерферометра с поглощающим передним зеркалом был упрощен, поскольку для описания оптических свойств тонкого металлического слоя была успешно введена модель комплексно проводящей поверхности {Троицкий [85]). Компьютерное моделирование позволяет проводить систематическое изучение особенностей тонкослойных структур.

Фазовой проблемой в оптике тонких пленок активно заинтересовались в связи с развитием широкополосных отражательных структур с заданной дисперсией' дляоптики сверхкоротких импульсов {Ахманов [88], Kuhl [86], Szipocs [97]). В последние ¦ годы дляплавного регулированиядисперсии: групповой задержки-, в широкой области спектра применяются так называемые «чирпованные» зеркала" {Szipocs [00], Dods [99], Colubovic [00], Pervak [09]). Исследование таких сложных структур не потеряло своей' актуальности до сих пор.

Интенсивное исследование поверхностных электромагнитных волн, известных еще с начала XX века, началось с работ {Otto [68], Kreischmann [71]), в которых были предложены схемы для возбуждения поверхностных плазмонов, то есть волн, распространяющихся вдоль границы раздела «металл — диэлектрик». С тех пор количество публикаций, содержащих термин «поверхностный плазмонный резонанс» (ППР),, возросло многократно. Интерес вызван областью применения ПИР для чувствительной диагностики биохимических сред малых объемов и в режиме реального времени. Высокая локализация электромагнитного полявблизи поверхности субволновой металлическойпленки играют важную роль в миниатюризации и интеграции оптических цепей. В последние годы возникла новая область — исследование свойств локализованных плазмонных колебаний в изолированной наночастице или в’кластере наночастиц {Климов [09]).

Таким образом, в настоящее время в тонкослойной оптике существует ряд актуальных задач, решению некоторых из них посвящена данная работа.

Объектами комплексного исследования в данной работе являются оптические покрытия для лазеров и ставятся следующие цели и задачи:

• Развитие экспериментального метода ионно-плазменного нанесения многослойных покрытий с малыми оптическими потерями и высокой лучевой стойкостью для мощных непрерывных аргоновых лазеров.

• Разработка методов анализа и синтеза многослойных систем с заданными оптическими свойствами для новых задач лазерной оптики.

В первой части* диссертации выбор экспериментального метода изготовления покрытий* был обусловлен потребностью в зеркалах для резонаторов мощных непрерывных аргоновых лазеров, выдерживающих большие световые нагрузки. Предметом исследования явилось катодное распыление металлов в реактивной среде и выявление физических механизмов, ответственных за формирование покрытий с малыми оптическими потерями. В связи с этим была сконструирована экспериментальная вакуумная установка с прокачкой аргона и кислорода и выбраны оптимальные режимы распыления, а также были разработаны схемы измерения малых коэффициентов рассеяния и поглощения многослойных покрытий.

Во второй части диссертации для решения задач синтеза оптических покрытий с заданными свойствами были использованы аналитические методы тонкослойной оптики и методы компьютерного моделирования. Предметом исследования был ряд физических явлений при взаимодействии света с резонансно-слоистыми средами, использующихся в практических приложениях к лазерной оптике. Ставились следующие задачи: исследовать возможность создания узкополосных металл — диэлектрических фильтров с эффективной блокировкой паразитных полос,.

— аналитически исследовать зеркальные покрытия с заданной спектральной зависимостью групповой задержки, необходимые для резонаторов фемтосекундных лазеров,.

— определить условия для создания многослойных покрытий с всенаправленным высоким отражением для определенной области спектра,.

— найти конфигурацию просветляющих покрытий лазерных кристаллов для нескольких гармоник излучения и провести экспериментальную апробацию,.

— разработать тонкопленочные фазосдвигающие покрытия для ИК-лазеров.

Научная новизна диссертации состоит в том, что в ней впервые:

• Установлено экспериментально, что многослойные высокоотражающие покрытия с малыми оптическими потерями (<0Л%) могут быть получены методом катодного распыления металлов в реактивной средеобнаружено, что наименьшие потери в видимом диапазоне спектра имеют зеркала из окислов ниобия и кремнияпоказано, что покрытия обладают повышенной лучевой стойкостью к большим световым нагрузкам (—5−10 кВт/см") внутри резонаторов уникальных непрерывных мощных аргоновых лазеров в видимом и УФдиапазоне спектра по сравнению с традиционными зеркалами электронно-лучевого напыления и тем самым позволяют увеличить срок службы лазеров.

• Показана перспективность узкополосных металл — диэлектрических' фильтров с блокировкой паразитных полос в широкой спектральной области в проходящем и отраженном светевыявлена ключевая роль дисперсии оптических параметров тонких металлических пленок в процессе затухания вне полосы пропускания фильтра.

• Найдено решение для конструирования зеркал с заданной линейной частотной зависимостью групповой задержки, основанное на чирпованной структуре слоев ОаАэ и А1АБ.

• На основе численного моделирования и аналитических расчетов выявлены условия высокого отражения от слоистой двухкомпонентной среды с произвольным, соотношением толщин слоев в периоде для обеих ортогональных поляризаций во всем угловом диапазоне в определенном участке спектра.

• Предложено использовать модель комплексно-проводящей поверхности для тонкой металлической пленки при расчете коэффициента отражения металл — диэлектрических структур в условиях нарушенного полного внутреннего отражения.

• Обнаружено, что фазосдвигающие устройства в отраженном свете для" инфракрасного диапазона спектра, состоящие из нескольких диэлектрических слоев на металлическом зеркале, обеспечивают высокий коэффициент отражения и четвертьволновый фазовый сдвиг между ортогональными компонентами при угле падения 45°.

С помощью метода эквивалентных слоев и численных оптимизационных методов найдены тонкопленочные структуры для просветления нелинейных кристаллов КТП и ЛБО в области генерации двух и трех гармоник твердотельного лазера и осуществлено экспериментальное подтверждение расчетов.

Практическая значимость.

Задачи диссертации исходили из актуальных запросов практики лазерных лабораторий в соответствии с приоритетными направлениями исследований. Рассмотрен также ряд задач в новых перспективных направлениях тонкопленочной оптики, связанных с лазерной физикой.

Дальнейшее развитие метода катодного распыления, осуществленное в данной работе, показало его перспективность для силовой лазерной оптики. Зеркала катодного распыления были применены в мощных непрерывных / аргоновых лазерах в Институте Автоматики и Электрометрии СО РАН, с ними были получены предельные мощности: более 500 Вт в видимом и 100 Вт в УФ (350 нм) диапазонах. Метод ионно-плазменного нанесения может быть введен в практику для нанесения сложных оптических покрытий, пригодных для многих применений.

Теоретические и экспериментальные результаты исследований металлдиэлектрических систем позволяют использовать их для целей фильтрации излучения в проходящем и отраженном свете в оптоэлектронике и, в частности, широкополосных линиях связи и компактных спектрометрах.

Результаты диссертации могут быть использованы в институтах и лабораториях, занимающихся изготовлением и применением оптических покрытий.

Совокупность экспериментальных и теоретических положений, выдвигаемых на защиту, можно квалифицировать как своевременное решение, крупной научной' проблемы для развития силовой оптики для" мощных лазеров, а также научно обоснованных1 решений задач синтеза оптических покрытий для быстро развивающейся лазерной физики.

Достоверность экспериментальных результатов обеспечивается измерением оптических свойств полученных покрытий в ¦ надежных физических схемах, с применением мощных лазеров. Истинностьи обоснованность положений и выводов, полученных при решении^{комплекса} задач синтеза покрытий, подтверждается согласием с результатами других исследователей, использовавших другие методы подхода, а также сравнением с экспериментальными данными.

Личный вклад автора заключается в выборе направлений исследований и постановке задач, выполнении всех экспериментальных исследований и анализе результатов, разработке алгоритмов и способов решения для задач синтеза покрытий.

Апробация работы.

Материалы диссертации докладывались на следующих семинарах и конференциях:

Всесоюзном семинаре «Методы синтеза многослойных интерференционных систем» (Москва, МГУ, 1984), Международных конференциях по оптике лазеров (С-Петербург, 1993, 1995, 2000), Всесоюзном симпозиуме.

Прикладная оптика" (С-Петербург, 1994), Международной конференции «Лазерная физика и спектроскопия» (Беларусь, Гродно, 1997), Международной конференции по когерентной и нелинейной оптике (Минск, 2001), Международных конференциях «Фундаментальные проблемы оптики» (С-Петербург, 2002, 2004), Международной конференции по оптике «ICO-XIX» (Florence, Italy, 2002), Международном симпозиуме «Современные проблемы лазерной: физики» (Новосибирск, 2008), Международных конференциях «Прикладная оптика» (С-Петербург, 2006, 2008, 2010).

Научные положения, выдвигаемые на защиту:

1. Многослойные покрытия^ из окислов ниобия и. кремния, с высоким коэффициентом отражения (>99:9%) в видимой области! спектра и повышенной лучевой, стойкостью к большим световым нагрузкам (—5−10.

О ' кВт/см") внутри резонаторов непрерывных аргоновых лазеров с уникальными значениями выходной" мощностисвыше 500 Вт экспериментально изготавливаются методом реактивного катодного распыления материалов в газовом разряде с оптимизацией условий формированияслоев, проведенной на основе разработанных методик для измерений малых коэффициентов рассеяния и поглощения.,.

2. Узкополосные (8А0.5 <10нм) металл: — диэлектрические фильтры в проходящем и отраженном свете с расширенным спектральным рабочим интервалом реализуются: на основе структуры, включающей: несколько тонких металлических пленок. Многослойный фильтр, в структуру которого входят два полуволновых диэлектрических слоя и четыре пленки молибдена толщиной 10 нм, формирует контрастный: профиль полосы пропускания (8ао. 1 /8Хо.5³) с эффективной отсечкой боковых полос в широком диапазоне длин волн (0.45 — 1.65 мкм, Ло=0.6 мкм), зависящем от дисперсионных свойств металла.

3. Линейный пространственный сдвиг отраженных спектральных компонент при наклонном падении светового пучка на границу покрытия можно осуществить посредством синтеза многослойной металл — диэлектрической структуры типа интерферометра Жире-Турнуа с линейной частотной характеристикой групповой задержки. В спектральной области 1.52−1.61 мкм получен сдвиг 26 мкм.

4. Предложенные аналитические формулы для расчета спектральных границ зоны высокого отражения при наклонном падении света в сочетании с графическими методами позволяют определить относительную ширину спектральной области всенаправленного отражения многослойных покрытий для любой поляризации и оптимизировать параметры слоев.

5. Формулы для коэффициента отражения металл — диэлектрических структур при наклонном падении при углах больше критического, полученные на основе модели комплексной поверхностной1 проводимости для тонкой металлической пленки, содействуют упрощению анализа угловых и спектральных характеристик многослойных структур, предназначенных в качестве сенсоров для определения показателей преломления биохимических сред.

6. Просветляющие покрытия, разработанные на основе метода эквивалентных слоев и численных оптимизационных методов, снижают коэффициенты отражения поверхностей кристаллов КТП и ЛБО для двух и трех гармоник твердотельного лазера Ш: УАО (1.06, 0.53 и 0.35 мкм), что подтверждено экспериментально при электронно-лучевом нанесении окислов гафния, циркония, алюминия, иттрия и кремния.

Структура и объем диссертации

Диссертация состоит из введения, шести глав и заключения. Она содержит 247 страниц, включая 75 рисунков на 68 страницах и список литературы из 266 названий на 26 страницах.