Расчет характеристик ядерного реактора и эволюции радионуклидов за время кампании и время выдержки облученного ядерного топлива

Расчет характеристик ядерного реактора

1. Исходные данные Исходные данные из приведены в таблице 1.

Таблица 1. Исходные данные.

Тип реактора — ВВЭР-1000 (на тепловых нейтронах).

Химическая формула топлива — UО₂.

2. Расчетная часть

2.1 Определение удельного выгорания Поскольку удельное выгорание в МВт· сут/ т U-мет. уже задано, пересчет в другие размерности труда не представляет. Единственное, что надо учесть, это измененный, по сравнению с природным, изотопный состав исходного материала. Поэтому требуется уточнение значений атомной и молярной масс урана и топлива с применением изотопных масс (в углеродной шкале) и заданной степени обогащения топлива U — 235.

Таблица 2. Содержание изотопов урана в природном и обогащенном топливе.

* - [1]

Массовый процент обогащенного урана был найден следующим образом:

В процессе обогащения содержание U-235 увеличилось от 0,7204 масс % до 3,95 масс%, то есть в 5,5 раз. Содержание U-234, который сопровождает U-235 в технологических схемах, также увеличилось в 5,5 раз по сравнению с природным.

%U-234_{(в топливе)} = [q /% U-235_{(природный)}]· U-234_{(природный)} = [3,95/0,7204]· 0,0057 = =0,3 125 масс%.

Содержание U-238 в топливе было найдено как разность:

%U-238_{(в топливе)} = 100% - %U-234_{(в топливе)} — %U-235(_{в топливе)} =100−0,3 125−3,95= = 96,1 875 масс%.

Находим молярную массу U-мет по формуле:

М_(U-мет) = М_(U-238)· %U-238_{(в топливе)}+ М_(U-235)· %U-235_{(в топливе)}+ М_(U-234)· %U-234_{(в топливе)};

где М_(U-238), М_(U-235), М_(U-234) — молярные массы изотопов U [4]

М_(U-мет)=[238,0508· 0,9 601 875]+[235,0439·0,0395]+[234,0410·0,3 125]=

=237,9308 г/моль.

Молярная масса топлива равна:

М_(UО2) = 269,9206 г/моль, где М_(О) = 15,9949 г/моль.

Масса топлива в пересчете на UО₂:

m_(UО2) = [m_(U-мет)/М_(U-мет)]· М_(UО2),

m_(UО2) =[67,5/237,9308] · 269,9206= 76,575 т.

Масса U-235 в загрузке топлива с учетом обогащения:

m_(U-235) = m_(U-мет)· q = 67,5· 0,0395 = 2,6663 т.

2.1.1 Определение удельного выгорания в МВт· сут/т топлива Удельное выгорание (УВ) топлива меньше удельного выгорания U-мет во столько раз, во сколько масса топлива UО₂ больше массы загрузки U-мет:

УВ_(U-235) = [m_(U-мет)/ m_(UО2)]· УВ_(U-мет) = [67,5/ 76,575]· 4,2·10⁴ =

= 3,7· 10⁴ МВт· сут/т топлива.

2.1.2 Определение удельного выгорания в МВт· сут/т U-235

УВ_(U-235) = УВ_(U-мет)/q = 3,7· 10⁴ /0,0395 = 9,37· 10⁵ МВт· сут/т U-235.

2.1.3 Определение удельного выгорания в кг U-235 сгоревшего/ кг U-235 загруженного Можно рассчитать как отношение удельного выгорания U-235 к предельному выгоранию:

УВ = УВ_(U-235)/ПВ_(U-235) = 9,37· 10⁵ /9,4· 10⁵ =

=0,9968 кг U-235 сгоревшего/ кг U-235 загруженного;

где ПВ=9,4· 10⁵ МВт· сут/т U-235 — предельная величина выгорания.

2.1.4 Определение степени выгорания Степень выгорания — это отношение реального удельного выгорания U-235 к предельному выгоранию:

СВ = 9,37· 10⁵ · 100/9,4·10⁵ =99,68%.

2.1.5 Определение fifa

Fifa (fissions per initial fussionablе atom) — число актов деления ядер на один первоначально загруженный делящийся атом.

Первоначально загружено ядер U-235:

N_(U-235) = [m_(U-235)· N_A] /M_(U-235) = [2,6663· 10⁶·6,02·10²³] /235,0439 = 6,829· 10²⁷ ядер,

где N_A=6,02· 10²³ моль ^-1 -постоянная Авогадро;

В реакторе при заданном удельном выгорании U-мет делится ядер:

4,2· 10⁴·67,5·86 400·3·10¹⁶ = 7,35· 10²⁷ ядер, где 86 400 с = 1 сут, 3· 10¹⁶ дел/с = 1МВт

fifa = 7,35· 10²⁷ /6,829· 10²⁷ = 1,076

2.1.6 Определение fima

Fima (fissions per initial metal atom) — число актов деления ядер на один первоначально загруженный атом тяжелого металла.

Fima меньше fifa в n раз, где:

n = (N35 + N38)/ N35 >> 1

n = (0,9 601 875+0,0395) / 0,0395 = 25,31 раз

fima = fifa / n = 1,076 / 25,31 = 0,0425.

2.1.7 Определение глубины выгорания Глубина выгорания — доля выгоревших атомов топлива или тяжелого металла.

ГВ = fifa (1 + s_З/ s_Д)₃₅.

где s_З = 97,4 — сечение захвата U-235;

?s_Д = 583,5 — сечение деления U-235 [1]

ГВ = 1,076· (1+97,4 / 583,5) = 0,92 208 или 92,21%.

2.2 Определение скорости выгорания Скорость выгорания — это удельная мощность, т. е. мощность, отнесенная к единице массы топлива, металла или U-235.

2.2.1 Определение скорости выгорания в МВт / т топлива

V = W / m_(UО2) = 3070/ 76,575= 40,09 МВт / т топлива.

2.2.2 Определение скорости выгорания в МВт / т U-мет

V = W / m_(U-мет) = 3070 / 67,5 = 45,48 МВт / т U-мет.

2.2.3 Определение скорости выгорания в МВт / т U-235

V = W / m_(U-235) = 3070 / 2.6663 = 1151,408 МВт / т U-235.

2.3 Определение времени кампании УВ_U-мет = (W· t_K) / m_U-мет ;

Следовательно, t_K = УВ _U-мет · m _U-мет / W,

t_K = 4.2· 10⁴ · 67,5 / 3070 = 923 сут.

2.4 Определение суммарной b?- активности продуктов деления с учетом и без учета короткоживущих радионуклидов Для реакторов на тепловых нейтронах и уранового топлива (любой степени обогащения) набор продуктов деления и их независимые выходы являются постоянными. Это дает возможность табулировать значения суммарной b-активности продуктов деления как функцию времени кампании при неизменной (как правило — единичной) удельной мощности реактора для неизменной (тоже, как правило — единичной) массы топлива любой степени обогащения.

Таблицы для определения b-активности часто имеют достаточно большой шаг по времени кампании и полученное время кампании может оказаться лежащим между двумя табулированными величинами. В этом случае необходимая величина активности может быть найдена путем графической линейной интерполяции. Если время кампании выходит за пределы табулированных величин, то возможно два варианта. Первый — поискать справочник, в котором будет интересующее значение времени кампании. Второй — использовать графическую нелинейную экстраполяцию, имея при этом в виду, что чем больше интервал времени, для которого проводится экстраполяция, тем больше шансов получить заметную погрешность в конечном результате. Далее полученная величина активности умножается на удельную мощность, на массу топлива и окончательный результат выдается в кюри и в беккерелях[1].

2.4.1 Определение суммарной b?- активности продуктов деления без учета короткоживущих радионуклидов

2.4.1.1 К концу облучения (Т_охл=0)

Справочные данные для заданного реактора из приведены в таблице 3.

Таблица 3. Полная активность смеси продуктов деления ²³⁵U, Ки / кг в зависимости от времени кампании t_к и времени выдержки T_охл для единичной мощности реактора.

Рисунок 1. Зависимость активности продуктов деления от времени кампании.

По графику находим, что для t_K = 923 сут. активность для единичной мощности реактора равняется 880,0 (Ku/кг) / (Вт/г).

Тогда удельная активность для полной мощности реактора:

A^W_уд = A⁰_уд· V,

где V — удельная мощность (скорость выгорания), МВт / т U-мет.

A^W_уд = 880 (Ku/кг) / (Вт/г)*45,48 кВт / кг U-мет = 4,0*10⁴ Ku / кг Полная активность на всю загрузку, Ku:

A_? = A^W_уд· m_{(U-мет)кг} = 4,0*10⁴ · 67,5·1000= 2,70· 10⁹ Ku.

Полная активность на всю загрузку, Бк:

A_S = A_S?Ku) · 3,7·10¹⁰ = 2,70· 10⁹ · 3,7·10¹⁰? 10,0· 10¹⁹ Бк,

где 1Ku = 3,7· 10¹⁰ Бк.

Итоговые результаты расчетов b?- активности продуктов деления для Т_охл = 0 без учета короткоживущих радионуклидов представлены в таблице 4.

Таблица 4. Удельная и полная b?- активность ПД на конец кампании без учета короткоживущих радионуклидов.

2.4.1.2 К концу выдержки (Т_охл = 1020 суток) По данным таблицы 3 строим зависимость активности ПД от времени охлаждения и находим искомую величину активности для единичной мощности реактора при t_K = 923 сут, Т_охл = 1020 дней.

Рисунок 2. Зависимость активности продуктов деления от времени охлаждения.

Из уравнения у=-0,0272х+47 следует, что при Т_охл = 1020 суток, t_K =720 дней, активность равна 19,233 (Ku/кг) / (Вт/г).

А для t_K =? активность равняется -0,0472*1020+199=150,836 (Ku/кг) / (Вт/г).

По полученным данным можно построить кривую, которая будет характеризовать изменение активности ПД во время выдержки.

Рисунок 3. Зависимость b?- активности долгоживущих продуктов деления от времени компании.

По графику находим, что для t_K = 923 сут., величина активности ПД для единичной мощности реактора на конец времени выдержки будет равняться 120(Ku/кг) / (Вт/г).

Результаты расчетов в ?- активности продуктов деления без учета короткоживущих радионуклидов при Т_охл = 1020 сут приведены в таблице 5.

Таблица 5. Удельная и полная в?- активность на конец выдержки.

2.4.2 Определение суммарной вактивности продуктов деления с учетом короткоживущих радионуклидов

2.4.2.1 К концу облучения (Т_охл = 0).

Справочные данные для заданного реактора из приведены в таблице 6.

Таблица 6. Удельная вактивность (в кюри) смеси продуктов деления U-235 на 1 кг металла в зависимости от времени кампании t_K и времени выдержки Т_охл при мощности реактора W = 1 Вт/ U-мет.

По данным таблицы 6, аналогично пункту 2.4.1.1. находим искомую величину активности для единичной мощности реактора, t_K= 923 сут, Т_охл= 0 сут (рис.4):

Рисунок 4. Зависимость вактивности смеси продуктов деления от времени кампании.

По данным таблицы 6, аналогично пункту 2.4.1.1. находим искомую величину активности для единичной мощности реактора, t_K= 923 дня, Т_охл= 0:

А°_уд = 2348 Ku· г/кг·Вт.

Результаты расчетов b?- активности продуктов деления при Т_охл = 0 представлены в таблице 7.

Таблица 7. Удельная и полная в?- активности продуктов деления на конец кампании.

2.4.2.2 К концу выдержки (Т_охл = 1020 сут).

Значения b?- активности ТВЭЛов на конец выдержки с учетом короткоживущих радионуклидов совпадают с соответствующими значениями без их учета, т.к. за время охлаждения Т_охл = 1020 сут. короткоживущие радионуклиды распадаются и не вносят вклад в значение активности.

2.5 Определение суммарного г — эквивалента продуктов деления Для оценки g — излучения продуктов деления воспользуемся величинами, характеризующими воздействие этого излучения, выраженными в г-экв Ra.

2.5.1 Определение суммарного г — эквивалента продуктов деления без учета короткоживущих радионуклидов

2.5.1.1 К концу облучения (Т_охл = 0)

Справочные данные для заданного реактора из приведены в таблице

Таблица 8. Удельный г-эквивалент долгоживущих продуктов деления ²³⁵U (в г-экв Ra) на 1 кг металла в зависимости от времени кампании t_K и времени выдержки Т_охл при мощности реактора W = 1 Вт/г ²³⁵U.

По данным таблицы 8, аналогично пункту 2.4.1.1. находим искомую величину активности для единичной мощности реактора, t_K= 923 дня, Т_охл= 0 (рис.5): А°_уд = 242 г-экв Ra / кг.

Рис. 5 Зависимость г — эквивалента долгоживущих продуктов деления от времени кампании.

Результаты расчета г — эквивалента продуктов деления без учета короткоживущих радионуклидов для Т_охл = 0 сут приведены в таблице 9.

Таблица 9. Удельный и полный гэквивалент на конец кампании.

К концу выдержки (Т_охл = 1020 сут) По данным таблицы 8, аналогично пункту 2.4.1.2., находим искомую величину активности для единичной мощности реактора, t_K = 923 сут, Т_охл= 1020 сут (рис. 6 и 7)

Рис. 6. Зависимость г-эквивалента долгоживущих продуктов деления от времени выдержки.

Из уравнения у=-0,2 722х+47 следует, что при Т_охл = 1020 суток, t_K =720 дней, активность равна 19,233 (г-экв Ra/кг).

А для t_K =? активность равняется -0,4 722*1020+199=150,836 (г-экв Ra/кг).

Рис. 7. Зависимость г-эквивалента долгоживущих продуктов деления от времени компании.

Результаты расчета гэквивалента продуктов деления без учета короткоживущих радионуклидов для Т_охл = 1020 сут приведены в таблице 10.

Таблица 10. Удельный и полный гэквивалент на конец выдержки.

2.5.1 Определение суммарного г — эквивалента продуктов деления с учетом короткоживущих радионуклидов

2.5.1.1 К концу облучения (Т_охл = 0).

Справочные данные для расчета заданного реактора из приведены в таблице 11.

Таблица 11. Удельный гэквивалент смеси продуктов деления ²³⁵U (в г-экв Ra) на 1 кг металла в зависимости от времени кампании t_K и времени выдержки Т_охл при мощности реактора W = 1 Вт/г ²³⁵U с учетом короткоживущих изотопов.

По данным таблицы 11, аналогично пункту 2.4.1.1. находим искомую величину активности для единичной мощности реактора, t_K= 923 сут, Т_охл= 0 сут (рис.8):

Рис. 8 Зависимость г-эквивалент смеси продуктов деления от времени кампании.

А°_уд = 635 (г-экв Ra/кг)/(Вт/г).

Результаты расчета г — эквивалента продуктов деления с учетом короткоживущих радионуклидов для Т_охл = 0 приведены в таблице 12.

Таблица 12. Удельный и полный гэквивалент на конец кампании.

2.4.2.2 К концу выдержки (Т_охл = 1200 сут).

Значения ?г-эквивалента ТВЭЛов на конец выдержки с учетом короткоживущих радионуклидов совпадают с соответствующими значениями без их учета, т.к. за время охлаждения Т_охл = 1020 сут короткоживущие радионуклиды распадаются и не вносят вклад в значение активности.

2.5 Определение плотности потока нейтронов и количества образовавшихся Pu-239, 240, 241 с учетом всех путей их расходования Расход плутония идёт в трех направлениях: радиоактивный распад, деление, захват. Каждое из направлений характеризуется своей константой, а следовательно характеризуется количественно. Общее количество наработанного плутония за вычетом количества, дожившего до конца кампании, дает общее число израсходованного плутония, которое в свою очередь распределяется пропорционально сечениям деления и захвата между реакциями деления и захвата. Плутоний, претерпевший деление, вносит свой вклад в создании мощности реактора, который не учитывался в расчете пункта 2.1, поэтому реальное количество выгоревшего U-235 будет ниже заявленного — его необходимо пересчитать.

Плутоний претерпевший захват нейтрона, вносит свой вклад в поставку более тяжелого изотопа плутония.

2.5.1 Определение плотности потока нейтронов р_ср = 2,2· 10¹⁰ · W / m_(U-235) [1]

р_ср — средняя плотность потока нейтронов.

р_ср = 2,2· 10¹⁰ · 3070/ 2,6663 = 2,533· 10¹³ см^-2· с^-1.

2.5.2 Определение количества образовавшихся Pu-239, 240, 241 с учетом всех путей их расходования Цель этого пункта — дать оценку вклада образующегося плутония-239 в работу реактора и определить количество плутония-239 и его более тяжелых изотопов, накопившихся к концу кампании. Это позволит исправить степень выгорания U-235, полученную в п. 2.1 по чисто формальному признаку (через энерговыделение), и получить более объективную оценку глубины выгорания. 1]

Рассмотрим цепочку превращений Pu в реакторе:

Эволюция Pu-239 в реакторе на тепловых нейтронах зависит от мощности W, потока нейтронов р, времени кампании t_K.

Пусть, W = const, то есть скорость поставки Pu-239 Р₂₃₉ = const. При этом, р = const, если загрузка U-235 постоянна.

Данные для расчета эволюции Pu представлены в таблице 13.

Таблица 13. Данные для расчета эволюции плутония-239.

4, 5 — 1 барн = 10^-24 см; [1]

6, 7 — L* = s· p_ср;

8 — L?= l + L*_з +L*_д ;

9 — Т°= ln2 / L.

Скорость деления ядер:

F = 3,1· 10¹⁶·W = 3,1· 10¹⁶·3070 = 9,21· 10¹⁹ дел/с Скорость поставки Pu:

P₂₃₉ = F· K_B·(1+?s_з?/s_д) = 9,21· 10¹⁹·0,752·(1+ 97,4/583,5) = 8,082· 10¹⁹ дел/с.

Общее количество наработанного за время кампании Pu-239:

N₂₃₉ = P₂₃₉ · t_K = 8,082· 10¹⁹·923·86 400 = 6,445· 10²⁷ ядер

m _(Pu-239) = N₂₃₉ · M_(Pu-239)/N_A = 6,445· 10²⁷·239,0522/6,02·10²³ = 255,94*10⁴г =2559,4 кг? 2,6 т.

где М _(Pu-239) = 239,0522 г/моль — молярная масса Pu-239[1].

2.5.2.1 Определение количество образовавшегося Pu-239

Количество Pu-239, дожившего до конца кампании, определим по формуле, тождественной случаю накопления дочернего радионуклида при вековом равновесии.

Вместо постоянной активности материнского нуклида используем постоянную скорость поставки Pu-239 при работе реактора с постоянной мощностью:

2,823*10²⁷ шт.

1121 кг.

Общее количество израсходованного Pu-239:

m _(Pu-239) — m _(Pu-239,tK) = 2559,4 — 1121 = 1438,4 кг.

Рu-39 в реакторе расходуется по трем путям — реакция радиационного захвата, реакция деления и собственный радиоактивный распад. Последний путь расходования при работающем реакторе не вносит значительной вклад, т.к. период полураспада Pu-39 (T_½ = 24 тыс. лет) значительно превосходит время кампании реактора (t_к = 923 сут.), следовательно, определим количества Pu-39, израсходованные только на деление и захват, разделив полученное количество израсходованного Рu-39 через отношение сечений деления и захвата:

т.о. израсходовано на деление Pu-239 — 1057,87 кг

израсходовано на захват Pu-239(на образование Pu-240) — 380,53 кг.

2.5.2.2 Определение количество образовавшегося Pu-240

Количество Pu-240, дожившего до конца кампании:

N_240,t =7,5899*10²⁶ шт.

= 302,65 кг.

где М _(Pu-240) = 240,0538 г/моль — молярная масса Pu-240.

Общее количество израсходованного Pu-240:

m _(Pu-240) — m _(Pu-240,tK) = 380,53 — 302,65 = 77,88 кг.

т.о. израсходовано на деление Pu-240 — 8· 10^-3 кг

израсходовано на захват Pu-240 — 77,872 кг;

то есть, почти весь Pu-240 расходуется на образование Pu-241.

Из полученных значений видно, что практически весь Рu — 40 расходуется на образование Рu — 41 по реакции захвата, т.к. его сечение захвата значительно превосходит сечение деления.

2.5.2.3 Определение количество образовавшегося Pu-241

Количество Pu-241, дожившего до конца кампании:

N₂₄₁(t_K) = 8,603· 10²⁵ шт.

= 34,45 кг.

где М _(Pu-241) = 241,0569 г/моль — молярная масса Pu-240.

Общее количество израсходованного Pu-241:

m _(Pu-241) — m _(Pu-241,tK) = 77,872 — 34,45 = 43,43 кг.

т.о. израсходовано на деление Pu-241 — 31,81 кг.

израсходовано на захват Pu-241 — 11,61 кг.

Результаты расчета эволюции изотопов Pu приведены в таблице 14.

Таблица 14. Эволюция изотопов плутония во время кампании

2.5.3 Определение количества реально сгоревшего U-235

С учетом полученных данных уточним количество реально сгоревшего U-35.

В реакторе при заданном удельном выгорании U-мет делится ядер:

4,2· 10⁴·67,5·86 400·3,1·10¹⁶=7,593·10²⁷ ядер, где 86 400 с = 1 сут, 3,1· 10¹⁶ = 1МВт, Тогда массу сгоревшего U-235 равна:

m_(U-235) = [N_(U-235) · M_(U-235)] / N_A = [7,593· 10²⁷·235,0439] /6,02· 10²³ = 2964,6 кг, где N_A=6,02· 10²³ моль ^-1 -постоянная Авогадро;

M_(U-235)=235,0439 г/моль — молярная масса U-235.

Учитывая, что часть Pu-239, расходуемая на деление, идет на замену U-235, получим, что реально сгорает U-235:

=

= 2964,6 — 1057,87 — 0,008 — 31,81 = 1874,912 кг.

кг U-235 / кг топл.

Тогда степень выгорания U-235:

СВ_реал. = m_U-35,_сгор/ m_U-35,_загр. = 1874,912/2666,3 = 70,32%,

где ПВ=9,4· 10⁵МВт·сут/т U-235 — предельная величина выгорания.

Уточним значения fifa, fima, глубины выгорания:

в реакторе делится ядер U-235:

N = 1874,912 · 1000·6,02·10²³ / 235,0439 = 4,802· 10²⁷ шт.

fifa = 4,802· 10²⁷ / 6,829· 10²⁷ = 0,703

где 6,829· 10²⁷ шт.- число, первоначально загруженных ядер U-235.

fima = 0,703/25,31 = 0,0278

ГВ = 0,703· 100%·(1+97,4 / 583,5) = 82,04%.

2.6 Определение весового содержания продуктов деления (ПД) Примем, что на 1 кг сгоревшего U-235 образуется 1 кг ПД. Тогда масса ПД с учетом того, что на 1 кг загруженного U-235 сгорает 703 г U-235 (из ftfa) и что масса загрузки U-235 составляет 2666,3 кг, равна 1874,41 г.

24,48 гПД/кгUО₂.

43,92 кг ПД / т U-мет.

2.7 Определение коэффициента очистки топлива В общем случае коэффициенты очистки и времена выдержки облученного топлива зависят от многих факторов, таких как тип реактора, тип топливного цикла, дальнейшее использование топлива, степень выгорания и ряда других. Тем не менее есть общие «моменты»: выдержка облученного топлива желательна для полного завершения эволюции цепочки U-238 (n, g, 2b)… или Th-232(n, g, 2b)…;распада U-237 в урановом топливе; возможно более заметного снижения удельной активности облученного материала с целью избежать в последующем заметных радиационно химических осложнений при переработке топлива. Очистка дает возможность либо получить новое ядерное топливо для повторного использования, либо направить его (топливо) на другие цели (оборона, использование в народном хозяйстве). Реактор на тепловых нейтронах, гетерогенный, на природном (или слабообогащенном) топливе, с невысокой плотностью потока нейтронов и умеренным временем кампании (т.е. с малой степенью выгорания). Время выдержки лимитируется главным образом необходимостью исключить в будущем работу с ураном-237. Это ведет к временам выдержки порядка 80−100 дней. Коэффициент очистки определяется из основной посылки: активность топлива после радиохимической переработки не должна превышать активности «первичного» урана (на один a?- 2b распада ближайших дочерних, что дает удельную активность по b-2,44· 10+4 Бк/г). 1] При активности облученного ядерного топлива (Т_охл =1020 сут), равной А^W_уд=5,46 Ku/г U-мет (п. 2.4.1.2.) коэффициент очистки равен:

K_оч = 5,46· 3,7·1010 / 2,44· 10⁴ = 8,28· 10⁶.

Определение суммарной концентрации ПД после растворения ТВЭЛов при соотношении Т: Ж = 1:10. Ранее найдено, что на 1 кг UО₂ образуется 24,48 г ПД (п. 2.7.1.). После растворения ТВЭЛов концентрация ПД составит:

кг ПД/ т жидк. фазы;

где т.

Определение изменения активности для временных в абсолютных единицах (Бк) для цепочки с заданным А.

Цепочку с, А = 107 выписываем из [1]:

Таблица 15. Характеристики радионуклидов цепочки с, А = 107.

пояснение к таблице:

з — независимый выход, доли;

T_½ — период полураспада, с;

л — постоянная распада, с^-1;

Примечания: ветви, для которых приход или уход в соседние цепочки с большим (меньшим) А составляет меньше 5% и для которых л больше Л^*_з не учитываются.

1. ¹⁰⁶Ru: Л^*_з = s_з· p_ср = 2,533· 10¹³ · 0,15·10^-24 = 3,8· 10^-12 с^-1, так как для Ru л= =2,75· 10^-3 больше Л^*_з, то реакцию захвата для него не учитываем.

^{2. 107}Pd: Л^*_з = s_з· p_ср = 2,533· 10¹³ · 10,1·10^-24 = 2,58· 10^-10 с^-1, так как для Pd л меньше Л^*_з, то реакцию захвата учитываем и необходимо рассчитать обобщенную константу распада: Л = л + Л^*_з = 2,58· 10^-10 с^-1, т.к. она нам пригодится для дальнейших расчетов.

^{3. 106}₄₆Pd_стаб: рассчитаем Л^*_з для стабильного изотопа палладия из более легкой цепочки: Л^*_з = s_з· p_ср = 2,533· 10¹³ · 0,24·10^-24 = 6,08· 10^-12 с^-1, она нам также пригодится в дальнейших расчетах.

За время кампании (t_K = 923 сут)

Накопление Mo

Родоначальник цепочки — Mo является короткоживущим. Его активность уже через 35 секунд достигнет своей предельной величины, равной скорости его поставки, и после этого меняться не будет.

А_{Mo max} = P_Mo = F· h_Mo = 9,21· 10¹⁹ · 1,07·10^-3 = 9,86· 10¹⁶ Бк

lg А_{Mo max} = 16,994;

Расчетная формула:

расчетный интервал времени 1−35с Результаты расчета приведены в таблице 16.

Таблица 16. Эволюция Mo за время кампании.

пояснение к таблице:

t — время от начала кампании, с;

N — число ядер данного изотопа;

A — активность данного изотопа, А=N*л, Бк;

(примечание: последнее значение времени — время кампании);

Накопление Tc

Так как периоды полураспада молибдена и технеция отличаются не сильно, то накопление технеция рассчитываем по двучленной формуле.

Расчетная формула:

Расчетный интервал времени, учитывая что Т_½(Tc) = 29 с выбираем от 36с до 290 c. К этому времени скорость поставки технеция сравнится со скоростью его распада и в дальнейшем меняться не будет. Этот интервал разбиваем на 10 точек.

Таблица 17. Изменение активности Tc за время кампании.

Накопление Ru

У рутения период полураспада соизмерим с периодом полураспада технеция, а для молибдена рутений можно считать долгоживущим. Поэтому накопление рутения также как и для технеция рассчитываем по двухчленной формуле, но к независимому выходу Тс добавляем независимый выход Мо.

Расчетная формула:

Расчетный интервал времени — от 300 с до 2500 с.

Результаты расчета приведены в таблице 18.

Таблица 18. Эволюция Ru за время кампании.

Накопление Rh

Расчетная формула:

Расчетный интервал времени — от 2550 с до 13 020 с (217 мин).

Результаты расчета приведены в таблице 19.

Таблица 19. Эволюция Rh за время кампании.

Накопление Pd^m

Метастабильный палладий поступает в цепочку только за счёт своего независимого выхода и является короткоживущим, уже через 220 с его активность сравняется со скоростью его поставки и будет оставаться постоянной.

Расчётная формула:

Расчетный интервал времени — от 1 с до 220 с.

Результаты расчета приведены в таблице 20.

Таблица 20. Эволюция Pd^m за время кампании.

Накопление Pd

Палладий накапливается за счет своей цепочки и за счет прихода из более легкой цепочки в результате реакции радиационного захвата стабильным 106-м палладием. Поэтому накопление палладия рассчитываем по двум цепочкам: по своей и по 106-й. По своей цепочке рассчитаем его по одночленной формуле, просуммировав все независимые выходы предшественников, а так как палладий расходуется по двум направлениям: распад и захват, то используем обобщенную константу распада:

Накопление палладия за счёт прихода из 106-й цепочки рассчитаем следующим образом: мы должны учесть реакцию радиационного захвата 106-м стабильным палладием, а т.к. его накопление определяется в основном эволюцией долгоживущего ¹⁰⁶Ru, следовательно и рутений мы должны учесть тоже. Ниобий, молибден и технеций являются короткоживущими, поэтому мы приплюсуем их независимые выходы к рутению 106-му. Родием 106-м мы можем пренебречь в силу его незначительного независимого выхода и малого периода полураспада (29,9с), он получается связующим звеном между 106-м рутением и стабильным 106-м палладием, и практически не оказывает никакого влияния на эволюцию цепочки. Накопление палладия 107-го рассчитаем по трёхчленной формуле:

где

Л_Pd-107 — обобщенная константа распада Pd-107.

Л^*_з,Pd-106 — модифицированная константа радиационного захвата Pd-106.

Расчетная формула:

Расчетный интервал времени от 4ч до 11ч, т.к. Pd долгоживущий, то ограничимся 4-мя точками.

Результаты расчета приведены в таблице 21.

Таблица 21. Накопление Pd за время компании.

Накопление Ag^m

Т.к. у метастабильного серебра нет собственного независимого выхода и единственный путь его поставки — палладий 107-й, то сопоставив их периоды полураспада можно с уверенностью говорить о вековом равновесии, которое наступит уже через 443с. Исходя из этого, расчеты проводить не целесообразно, т.к. повторятся расчёты материнского радионуклида.

За время выдержки (Т_охл = 1020 сут).

К моменту выгрузки радионуклиды цепочки, А = 107 будут иметь характеристики, представленные в таблице 22.

Таблица 22. Исходные данные для расчета эволюции цепочки с массовым числом, А = 107 при выдержке ТВЭЛов.

Эволюцию цепочки во время выдержки рассчитаем по уравнению Бейтмана, в соответствии с которым для цепочки вида:

N1 ѕ® N2 ѕ® N3 ?ѕ®??? Nj ?ѕ®??? Ni ,

Если принять, что при t =0 N1 = N01, a N2 = N3 = …Nj…= Ni = 0, то справедливо

Распад Mo

Mo — короткоживущий радионуклид. Его распад считаем по простой формуле:

Расчетный интервал времени от 1с до 125с.

Результаты расчета приведены в таблице 23.

Таблица 23. Распад Mo за время выдержки.

Распад Tc

Т.к. периоды полураспада Мо и Тс соизмеримы, то распад Тс считаем по двучленной формуле:

Расчетный интервал времени от 1 с до 1000 с.

Результаты расчета приведены в таблице 24.

Таблица 24. Распад Тс за время выдержки.

Распад Ru

Т.к. периоды полураспада Тс и Ru соизмеримы, то распад Ru считаем по двучленной формуле:

Расчетный интервал времени от 1 с до 2520 с.

Результаты расчета приведены в таблице 25.

Таблица 25. Распад Ru за время выдержки.

Распад Rh

Расчетная формула:

Расчетный интервал времени от 1 с до 45 000 с.

Результаты расчета приведены в таблице 26.

Таблица 26. Распад Rh за время выдержки.

Распад Pd^m

Расчетная формула:

Расчетный интервал времени от 1 с до 220 с.

Результаты расчета приведены в таблице 27.

Таблица 27. Эволюция Pd^m за время выдержки.

Распад Pd

Расчетная формула:

Так как палладий гораздо более долгоживущий, чем его предшественники, то расчет ведем по простейшей формуле, при этом даже не учитывая начальные числа ядер его предшественников, т.к. они не внесут особого вклада в эволюцию палладия.

За небольшое по сравнению с периодом полураспада палладия время выдержки его активность не изменится и для построения графика можно ограничиться 4-мя точками.

Результаты расчета приведены в таблице 28.

Таблица 28.Эволюция Pd в целом за время выдержки.

Графические зависимости lg A-lg t_K, lg A-lg T_охл для радионуклидов цепочки А= 107 по данным таблиц 16 — 21, 23−28 представлены на рисунке 9.

Рисунок 9. Графические зависимости lg A-lg t_K, lg A-lg T_охл для радионуклидов цепочки А= 107.

3. Определение содержания стабильного (конечного) члена цепочки к концу компании:

N_?=F*з_нез*t_k=9,21· 10¹⁹*0,142*923*86 400=10,43*10²⁴ шт, где з_нез-общий независимый выход цепочки.

F-скорость деления чдер.

к концу выдержки:

N_ост= ?N_чл.цеп.

В этой формуле не будем учитывать те радионуклиды цепочки, у которых время уменьшения их активности в 10 раз относительно первоначальной не сравнимо с временем выдержки — 1020 сут, значит нет смысла для них рассчитывать числа оставшихся ядер на момент окончания выдержки, т. е. для Mo, Tc, Ru, Rh, Pd^m, Ag^m. Для оставшегося Pd¹⁰⁷ с Т_½=6,5· 10⁶ лет рассчитаем число оставшихся ядер цепочки по формуле Бейтмана за время охлаждения.

Число оставшихся ядер для Pd¹⁰⁷ рассчитываем по формуле:

N_остPd= =1,03E+25шт.

N_стаб= N_?— N_ост = 10,43*10²⁴ — 1,03E+25=0,013*10²⁵ штчисло оставшихся стабильных ядер цепочки на момент окончания выдержки.

m_стаб=[N_стаб · M_Ag] / N_A=0,013*10²⁵*107,8682/6,02*10²³=23,294 гмасса оставшихся стабильных ядер цепочки на момент окончания выдержки.

3.1 Эволюция радионуклидов с предложенным Z = 35 в координатах «lg A-lg T_охл«

Из выписываем изменение активности радионуклидов элемента с Z = 35 (Br) во время охлаждения для реактора ВВЭР-1000 с обогащением 3,95%.

В приведен только 1 радионуклид Br, у которого Т_½=35,30 ч.

Для него из выписываем значения удельной активности в зависимости от времени. Справочные данные приведены в таблице 29.

Таблица29.Изменение активности, расп/(с· т-мет) ПД во время охлаждения.

Для уточнения данных воспользуемся источником [1], из которого выпишем все изотопы брома.

По периодам полураспада данных радионуклидов можно сказать, что время снижения их активности в 10 раз относительно первоначальной не сравнимо с временем охлаждения — 1020 сут., поэтому нет смысла строить для них графическую зависимость, т.к. они полностью распадутся.

Самый долгоживущий из них радионуклид с периодом полураспада равным 35,30 часа уже ко времени равном 90 суток распадется полностью. (Мы можем говорить об этом, опираясь на данные, выписанные из [3])

Эволюция стабильных изотопов брома, их 2 шт., будет определяться эволюцией цепочек, которым они принадлежат.

3.2 Определение скорости образования гремучего газа при растворении ТВЭЛов в л/мин· кг топл. и общего количества выделившегося газа за 6 часов Время растворения ТВЭЛов:

сек;

Суммарная вактивность продуктов деления на конец времени охлаждения (п. 2.4.2.):

Бк;

Начальный выход водорода (с.41[1]):

шт/100 эв;

Объем водорода за 6 часов растворения (с.41[1]):

л;

где: 2*10⁶ — средняя энергия вчастиц, эВ;

Поскольку гремучий газ — это смесь Н₂ и О₂ в соотношении 2:1, то:

л;

Скорость образования гремучего газа (с.41[1]):

л/мин*кг;

топливо ядерный реактор изотоп

Список используемой литературы

1. Особенности эволюции радионуклидов в природных и техногенных системах/ Учебное пособие / Н. Д. Бетенеков, Ю. В. Егоров, Т. А. Недобух, В. Д. Пузако. Екатеринбург: ГОУ УГТУ-УПИ, 2001, 72с.

2. Гусев Н. Г. и др. Гамма-излучение радиоактивных изотопов и продуктов деления.-М:НФМЛ, 1958.-208 с.

3. Колобашкин В. М. и др. Радиационные характеристики облученного ядерного топлива: Справочник.-М.:Энергоатомиздат.1983.-384 с.

4. Курс лекций по курсу Радиохимии III часть, 2006 г. Н. Д. Бетенеков.