Экспериментальное исследование эффектов кулоновских столкновений в трехуровневой спектроскопии плазмы

Благодаря своей высокой чувствительности методы нелинейной спектроскопии широко применяются в исследованиях атомных и молекулярных переходов в условиях большого допплеровского уширения [1, 2, 3, 4]. Исследование нелинейных спектров ионов в плазме усложняется дальнодей-ствующей природой кулоновского взаимодействия. Поскольку для характерных параметров ионного лазера радиус Дебая превышает межатомные расстояния, приближение парных столкновений, обычно работающее для нейтральных атомов, нарушается и ион постоянно испытывает влияние плазмы. Флуктуации плазменного микрополя приводят к смещениям энергетических уровней оптического электрона, проявляющиеся в так называемом штарковском уширении. Учет штарковского уширения возможен в рамках модели релаксационных констант в виде добавки к однородной ширине. Изменения скорости иона в результате взаимодействия с ионами в основном состоянии приводят к уширению нелинейных резонансов, не описываемому моделью релаксационных констант [5].

Находясь в рамках теории возмущений по сильному полю, нелинейные эффекты можно связать с переносом населенности (эффект насыщения), полевым расщеплением уровней и нелинейным интерференционным эффектом (НИЭФ), включающими двухфотонные переходы [2, 3]. Наиболее известным примером, отражающим первый эффект, является провал Лэмба в частотной зависимости мощности генерации лазера, характеризуемый в модели релаксационных констант [2] однородной шириной линии. Двухфотонные переходы дают возможность получения узких резонансов на фоне допплеровского контура с шириной меньше однородной, в случае когда промежуточный уровень имеет большую скорость распада по сравнению со стартовым и конечным (рис 1).

Рисунок 1: Варианты трехуровневых схем: а, б) — комбинационное рассеяние Л и У типов, в) двухфотонное поглощение. Сильное и слабое поле обозначены сплошной и пунктирной линиями соответственно. В данной работе рассматриваются комбинационные схемы.

Остановимся подробнее на исследовании провала Лэмба и НИЭФ в ионных спектрах. Долгое время уширение провала Лэмба связывалось со штарковским механизмом [6, 7, 8]. Однако детальный анализ этого вопроса, включающий независимую диагностику параметров плазмы и уровней, позволил сделать вывод о преимущественно кулоновской природе уширения. В работе [5] теоретически рассмотрена, а в [9] впервые экспериментально зарегистрирована зависимость уширения провала Лэмба и соответственно эффективной частоты ион-ионных столкновений от электронной концентрации, а позднее в [10] и от заряда иона (см. также обзор [11]). Для Aril уширение в 1.5-г 2.5 раза превышает однородную ширину линии, а для АгШ в 3-г 5 раз. Показано, что зависимость столк-новительной добавки к ширине резонанса от электронной концентрации в отличие от случая штарковского уширения имеет нелинейный характер, отвечающий модели кулоновских столкновений. Другой важной характеристикой упругих столкновений с изменением скорости является различие столкновительной добавки к ширинам провалов Беннета и Лэмба. Известно (см., например, в [2]), что в случае провала Беннета она в 2 раза больше. Штарковский механизм вносит вклад в однородную ширину и относительное уширения провалов одинаковы. Измерения спектра спонтанного испускания в А-схеме с генерацией на смежном переходе продемонстрировали указанное различие ширин, и, таким образом, подтвердили гипотезу об определяющей роли кулоновского уширения [11].

Исследование уширения двухфотонного резонанса проведено менее подробно. В работе [12] осуществлялась генерация с независимой перестройкой частоты на двух лазерных линиях с общим быстрораспадаю-щимся нижним уровнем (см. рис 1 б). Было проведено измерение зависимости ширины двухфотонного резонанса от параметров разряда и получено приблизительно двукратное расхождение с рассчитанной в соответствии с гипотезой о штарковском уширении величиной. Авторами была высказана гипотеза о возможной роли кулоновских столкновений. В работе [13] проведен расчет по теории возмущений кулоновского уширения двухфотонного резонанса. Показано, что в пределе сильной диффузии резонанс приобретает специфическую форму квадратного корня из лорентциана и становится в 2.5 раза шире, чем в бесстолкновительном случае. Это может объяснить наблюдавшееся уширение, но сравнение амплитуды и формы резонанса требует проведения дополнительных измерений.

Вынужденное комбинационное рассеяние широко используется для преобразования частоты лазерного излучения [14, 15] (см. рис 1 а, б). В таких схемах могут проявляться эффекты, связанные как с НИЭФ, так и с переносом населенности. Причем, вклад эффектов зависит от отношения модулей волновых векторов сильного и пробного полей. Генерация в схеме комбинационного рассеяния рассмотрена в [16] на основе теории нелинейных резонансов в системах с большим допплеровским уширением. В работе [17] впервые реализован антистоксов комбинационный лазер, уменьшающий длину волны излучения в неоне с 1.52 до 1.15 мкм. Интерес к таким лазерам возобновился с открывшимися возможностями преобразования видимого света в УФ [18]. Конверсия импульсного излучения с 532 до 376 нм осуществлялась в парах таллия со значительной отстройкой от резонанса. Непрерывная комбинационная генерация в аргоновой плазме была впервые получена в [19] с долгоживущим уровнем п в качестве стартового (см. рис 1 а). Был продемонстрирован высокий коэффициент преобразования (~ 25%) красного света (648 нм) в синий (437 нм), а также предложен ряд других схем комбинационной антистоксовой генерации (для эффективного преобразования частоты излучения вверх) на ионах Aril. Влияние столкновений на параметры лазера в этой работе не рассматривалось. В [20] указывалось на важность кулонов-ского уширения при рассмотрении вопросов комбинационной генерации. Но для выбора конкретных схем и оценки их параметров необходимы знания о характеристиках уровней и переходов. Если в описании радиационных процессов между низколежащими состояниями 3d, 3р, 4d, 4р, 4.5-уровней достигнут заметный прогресс (см. обзор [21]), то в отношении сечений девозбуждения надежных данных по-прежнему мало. Измерения сечений тушения сделаны в основном для верхних лазерных 4р-уровней [22]. Данных же по метастабильным уровням (не имеющим радиационного распада) мало и они расходятся даже по порядку величины [23, 24]. Кроме того, в предложенных в [19] схемах комбинационной генерации фигурируют высоко лежащие 4р', 5р-уровни, характеристики которых также практически неизвестны.

Из вышеизложенного следует, что столкновительные эффекты, обусловленные спецификой плазмы ионных лазеров, в трехуровневых схемах пока еще мало исследованы. Понимание роли этих эффектов может быть использовано, например, при оптимизации выходных характеристик комбинационного ионного лазера, а исследование нелинейных резо-нансов послужить основой для разработки новых методов диагностики плазмы. Исходя из вышеизложенного, цель настоящей работы состояла в следующем:

1. Исследования уширения резонансов насыщения на метастабильных уровнях и определение параметров этих уровней;

2. Реализация комбинационного лазера в 3-уровневой схеме со стартовым метастабильным уровнем и исследование влияния столкновений на генерационные характеристики.

3. Исследование формы НИЭФ в присутствие кулоновских столкновений.

Диссертация состоит из четырех глав.

В главе I рассматриваются основные положения теории кулоновско-го уширения и описывается используемая в эксперименте техника. В § 1 описывается интеграл столкновений и фоккер-планковское приближение. Анализируется специфика уширения провала Беннета на мета-стабильном уровне и приводится выражение для насыщения работы поля в двухуровневой системе в случае большего кулоновского уширения по сравнению с полевым. Для трехуровневой системы в рамках теории возмущений приводятся выражения, характеризующие перенос населенности и двухфотонный резонанс. Обсуждается план дальнейшей работы. В § 2 описываются особенности конструкции разрядной трубки и спектрометра на основе перестраиваемого лазера на красителе. Приводятся характерные параметры системы и оценки наблюдаемых эффектов.

Выводы.

Расчет усиления пробного поля в стоксовой схеме комбинационной генерации в полях накачки |С?| ~ 0.1 кут показал, что кулоновские столкновения могут приводить не только к уширению структуры дублета Аутлера-Таунса описанному в [67], но и к смене знака амплитуды резонансна. В связи с относительно большой величиной интенсивности, необходимой для исследования формы дублета 400Вт/см2), эффект смены знака может существенно повлиять на измеряемую форму резонанса.

В слабых полях было проведено исследование формы нелинейного интерференционного резонанса. Нами впервые зарегистрирован НИЭФ в зеемановском (одночастотном) ионном лазере. Показано, что форма НИЭФ чувствительна к диффузии в пространстве скоростей, построенная диффузионная модель при 00 = 0 достаточно хорошо согласуется с экспериментом. Показано, что при достаточно больших отстройках Г20 > т НИЭФ выделяется в чистом виде, однако обработка эксперимента потребовала адекватного развития теории. Кроме того, для уменьшения маскирующих факторов в эксперименте необходимо достаточно большое превышение усиления над порогом, что требует выхода за рамки теории возмущений и учета полевого уширения. Узкий резонанс наблюдается также и с многомодовым лазером с шириной спектра порядка допплеровской ширины линии, амплитуда резонанса уменьшается незначительно.

Заключение

.

Приведем основные результаты работы:

1. Идентифицированы новые фиолетовые линии непрерывной генерации аргонового лазера 430.9, 436.2 и 438.4 нм. Измерены параметр насыщения 6.5 кВт/см2 и коэффициент усиления 10−2м-1 на слабом интеркомбинационном переходе 4р45з/2 —> 452Р3/2. Показано, что при малом коэффициенте Эйнштейна возможна мощная генерация благодаря высокой скорости возбуждения квартетного терма.

2. Получена антистоксова комбинационная генерация на 5 новых переходах аргона со стартовыми метастабильными уровнями. Экспериментально подтверждено увеличение мощности комбинационного лазера в 3−4 раза за счет кулоновского рассеяния ионов.

3. Обнаружено гигантское кулоновское уширение провала Беннета на метастабильном уровне АгП. Ширина нелинейного резонанса в схеме пробного поля оказалась в 100 раз больше радиационной. Подтверждена экспоненциальная форма крыльев линии и измерено время жизни уровня Зс?/2С7/2 в плазме (40 не).

4. Обнаружено насыщение поглощения на переходе с метастабильных уровней. Показано, что насыщение из-за кулоновской диффузии становится однородным, а параметр насыщения пропорционален квадратному корню из частоты столкновений. По кривой насыщения измерены скорости релаксации метастабильных уровней АгП Зг/ 2С,.

3d4 °F, 3d2P в плазме (3 -Ь 6) • 107с-1. На примере уровня 4F7/2 показано, что релаксация определяется неупругими столкновениями с электронами и линейно зависит от электронной концентрации.

5. Впервые зарегистрирован профиль нелинейного интерференционного пичка в ионном спектре. Измерения методом магнитного сканирования уровней показали, что ширина резонанса составляет 100 МГц, что значительно меньше однородной ширины линии (500 МГц) и допплеровского уширения (5000 МГц).

Таким образом, поставленные во введении цели, в основном, достигнуты. Показано, что порог генерации в стоксовых схемах достаточно высокий: заметно выше, чем в димерных лазерах [76]. Это связано со значительно меньшим изменением населенностей, с ростом энергии в газоразрядной плазме аргонового лазера, и затрудняет использование аргоновой плазмы в А-конфигурации с метастабильными нижними уровнями. И наоборот, наличие низколежащих быстро распадающихся уровней с малой населенностью, делает перспективным поиск новых антистоксовых схем. Проведенные исследования показали высокую величину интенсивности насыщения комбинационной антистоксовой генерации, связанную с вовлечением кулоновскими столкновениями почти всех частиц метастабильного уровня в процесс эффективного взаимодействия с излучением.

В заключение хотелось бы выразить благодарность всем участникам семинаров и особенно С. Г. Раутиану и A.M. Шалагину за полезные замечанияС.А. Бабину и Д. А. Шапиро за чуткое осуществление научного руководствавсем соавторам A.A. Аполонскому, С. М. Кобцеву, М. А. Кондратенко, Е. В. Подивилову, С. В. Хореву, А. И. Черныха также A.B. Ро-дишевскому за советы в обработке данных и М. Г. Степанову за помощь в расчетах и обсуждения.