Помощь в написании студенческих работ
Антистрессовый сервис

Кристаллические минералоподобные матрицы для иммобилизации актиноидов

Диссертация: Кристаллические минералоподобные матрицы для иммобилизации актиноидов
ДиссертацияПомощь в написанииУзнать стоимостьмоей работы

Впервые изучены техногенные урановые и урансодержащие минералы, образовавшиеся в результате аварии на Чернобыльской АЭС. С использованием результатов чернобыльских исследований были разработаны, синтезированы и изучены кристаллические материалы (аналоги природных устойчивых минералов), которые могут быть использованы не только в качестве надежных матриц для окончательной изоляции (захоронения… Читать ещё >

Кристаллические минералоподобные матрицы для иммобилизации актиноидов (реферат, курсовая, диплом, контрольная)

Содержание

  • Обозначения и сокращения
  • ГЛАВА 1. Актиноиды в природных минералах, ядерном топливе, промышленных изделиях и техногенных материалах, образовавшихся в процессе аварии на Чернобыльской АЭС
    • 1. 1. Общие сведения об актиноидах
      • 1. 1. 1. Краткий обзор по истории открытия актиноидов
      • 1. 1. 2. История применения актиноидов
      • 1. 1. 3. Общие свойства актиноидов и необходимость иммобилизации
      • 1. 1. 4. Краткая характеристика природных минералов урана и тория
      • 1. 1. 5. Природные устойчивые Ц-ТЬ-со держащие минералы
      • 1. 1. 6. Актиноиды, синтезированные человеком
      • 1. 1. 7. Актиноиды в современном и будущем ядерном топливном цикле
      • 1. 1. 8. Закрытые источники ионизирующего излучения
    • 1. 2. Техногенные минералы Чернобыльских «лав» и «горячих» частиц
  • ГЛАВА 2. Минералоподобные матрицы для иммобилизации актиноидов
    • 2. 1. Керамические формы актиноидных отходов — краткий обзор
    • 2. 2. Титанатные керамики
      • 2. 2. 1. Синрок
      • 2. 2. 2. ОёчТЧзО? с пирохлоровой структурой
    • 2. 3. Фосфатные керамики
      • 2. 3. 1. 1. лгР04 с монацитовой структурой
      • 2. 3. 2. Ториевый фосфат-дифосфат (ТРБ)
      • 2. 3. 3. Аналоги коснарита
      • 2. 3. 4. Аналоги апатита
    • 2. 4. Циркониевые и гафниевые керамики
      • 2. 4. 1. Аналоги циркона и гафнона
      • 2. 4. 2. Аналоги тажеранита
    • 2. 5. Алюминатные керамики
    • 2. 6. Самосветящиеся кристаллические материалы
  • ГЛАВА 3. Синтез актиноидсодержащих керамик и монокристаллов
    • 3. 1. Получение исходной шихты
      • 3. 1. 1. Золь-гель метод
      • 3. 1. 2. Со-осаждение и неселективная сорбция из растворов
      • 3. 1. 3. Оксидные смеси
    • 3. 2. Горячее прессование
    • 3. 3. Холодное прессование с последующим спеканием
    • 3. 4. Плавление-кристаллизация
    • 3. 5. Самораспространяющийся высокотемператуный синтез (СВС)
    • 3. 6. Выращивание монокристаллов
  • ГЛАВА 4. Особенности изучения высокорадиоактивных образцов
    • 4. 1. Рентгенофазовый анализ
    • 4. 2. Оптическая и электронная сканирующая микроскопия
    • 4. 3. Рентгеноспектральный микроанализ
    • 4. 4. Катодолюминесценция и Рамановская спектроскопия
    • 4. 5. Тесты на выщелачивание и фазовые изменения
  • ГЛАВА 5. Радиационные эффекты в 238Ри-содержащих образцах
    • 5. 1. Инициирование ускоренных радиационных повреждений
    • 5. 2. Керамика на основе аналогов циркона и гафнона
    • 5. 3. Монокристаллический синтетический циркон (Zr0i977Pu0,023)SiO
    • 5. 4. (Zr0−79Gd0,14Pu0,07)Oi.99H Pu
    • 5. 5. (La0!9Puo, i) P04H PuP04 со структурой монацита
    • 5. 6. Монокристаллический синтетический монацит (Еио, 937Рио, обз) Р
    • 5. 7. «Пирохлоровая» керамика на основе (Ca! ^Gdo^Hfo^oPuo^Uo^TbO?

Актуальность исследования.

Развитие гражданской и военной ядерной промышленности сопровождается накоплением значительных объемов радиоактивных материалов, представляющих долговременную экологическую опасность. Проблема безопасного обращения с данными материалами, включая экологически оправданное применение в промышленности и их окончательную изоляцию (захоронение), не решена ни в одной стране мира. Особое беспокойство вызывает наработка колоссальных объемов долгоживущих радиотоксичных актиноидных элементов, которые используются в ядерном оружии (235U, 233U, 239Pu), а также накапливаются во всех видах отработавшего ядерного топлива (различные изотопы Pu, Np, Аш, Ст). Каждая тонна отработавшего ядерного топлива содержит (в кг): плутония — 5−10- америция — 0,2−2,1- нептуния — 0,2−0,8- кюрия — 0,01−0,2. За год один легководный реактор (LWR) мощностью в 1000 МВт производит около 1 тонны плутония и 30 кг минорных актиноидов (Np, Am, Cm). К началу 21 века мировые запасы плутония составили не менее 2000 тонн. В России постановлением Правительства РФ № 605 от 06.10.2006 года была принята «Федеральная целевая программа развития атомного энергопромышленного комплекса России на 2007;2010 годы и на перспективу до 2015 года». Ее результатом должно стать строительство к 2015 году 10 новых энергоблоков, благодаря чему доля атомной энергии в общем производстве электроэнергии в России увеличится до 22%. Это делает проблему безопасного обращения с актиноидами особенно актуальной.

Практически весь объем наиболее опасных актиноидов в настоящее время находится в химически и радиационно нестойкой форме. Процесс интенсивной наработки 235U и 239Ри в период холодной войны привел к возникновению большого количества актиноидсодержащих высокорадиоактивных отходов (BAO) в виде жидкостей, пульп и шламов сложного химического состава. Длительное хранение данных отходов крайне затруднительно из-за быстрой коррозии металлических емкостей (ускоренной в результате процессов радиолиза). Матрица отработавшего уран-оксидного или уран-плутоний-оксидного ядерного топлива быстро химически деградирует в условиях геологической среды при контакте с водой и воздухом. Это сопровождается высвобождением плутония и других чрезвычайно опасных актиноидов в геохимически подвижных формах. Часть облученного ядерного топлива на радиохимических заводах подвергается растворению и сложной многоступенчатой переработке с целью возвращения урана (и, потенциально, плутония) в ядерный топливный цикл. При этом минорные актиноиды (совместно с другими радионуклидами и нерадиоактивными элементами) попадают в состав жидких высокорадиоактивных отходов. Существуют технологии извлечения актиноидов из жидких BAO в отдельную фракцию, однако на промышленном уровне данные технологии в настоящее время не применяются. Часть жидких BAO подвергается кальцинации (прокалке с целью разложения нитратных солей до состояния оксидов) и последующему остекловыванию с использованием боросиликатного или алюмофосфатного стекла. При этом стекломатрица не является химически и радиационно стойким материалом, способным удержать актиноиды в течение длительного времени. Другая часть жидких ак-тиноидсодержащих отходов (после разбавления до категории CAO) по-прежнему закачивается под землю на специальных полигонах под Томском, Красноярском и Димит-ровградом. Данный вид геологической изоляции признан МАГАТЭ экологически неприемлемым. Даже самые современные технологии переработки облученного топлива не позволяют избежать накопления жидких актиноидсодержащих BAO сложного химического состава. Эти отходы помещают в металлические емкости на неопределенный срок или после кальцинации в виде оксидных порошков упаковывают в стальные контейнеры. Оба варианта хранения рассматриваются как временные и сопряжены серьезными экологическими рисками.

Некоторые изотопы актиноидов (238Ри, 239Ри, 24, Атп, 242Сш, 244С m и др.) находят применение не только в ядерной промышленности, но и в термоэлектрических генераторах, детекторах дыма и влажности, используются для снятия статического электричества, в радиолюминесцентных источниках, для радиотерапии в медицине и т. п. При этом актиноиды являются компонентом так называемых «закрытых» источников ионизирующего излучения — с механически прочным герметичным корпусом. Однако физико-химическая форма актиноидов, применяемая в стандартных закрытых источниках, не является безопасной. Как правило, это спеченные оксиды или примеси актиноидов, растворенные в матрице тонкого эмалевого слоя на металлической или керамической подложке. Существует опасность разрушения подобных закрытых источников при аварии, пожаре, неконтролируемом хранении или утере. Необходимо учитывать и простоту использования актиноидов из данных источников в террористических целях в виде «грязной бомбы» (распыления в общественных местах с целью создания опасного радиоактивного заражения и создания паники среди населения).

Не вызывает сомнений, что поиск устойчивых матриц для иммобилизации актиноидов является важной научной и практической задачей. При этом иммобилизация предполагает не только окончательную изоляцию актиноидов, но и их рациональное использование в максимально безопасной форме в различных отраслях промышленности. Разработка, синтез и изучение твердых растворов актиноидов в устойчивых кристаллических минеральных фазах — это ключ к решению проблемы иммобилизации данных опасных радионуклидов. В диссертации представлены результаты многолетних собственных исследований автора и его научной группы в сопоставлении с опытом ведущих мировых лабораторий. Главное внимание уделено разработке и синтезу актиноидсодержащих керамик и монокристаллов, а также изучению поведения минералоподобных матриц под воздействием самооблучения.

Цель и задачи исследования

.

Цель работы — подбор оптимальных кристаллических минералоподобных матриц для безопасного использования, хранения и окончательной изоляции актиноидов — на основании комплексного изучения физико-химических свойств данных материалов, а также оценки перспективы создания экономически оправданных технологий их производства. Данная цель определила следующие задачи исследований:

1. Изучение новообразованных урановых и урансодержащих техногенных минеральных фаз, возникших в результате Чернобыльской аварии.

2. Выбор оптимальных условий синтеза высокорадиоактивных актиноидсодержащих образцов керамик и монокристаллов.

3. Экспериментальное исследование изоморфной емкости минералоподобных матриц по отношению к актиноидам.

4. Изучение химической и радиационной устойчивости, люминесценции и других свойств актиноидсодержащих керамик и монокристаллов.

5. Оценка долговременной устойчивости матриц в условиях геологической среды на основе изучения природных минералов и их синтетических аналогов с высокой степенью химической и радиационной устойчивости.

6. Разработка рекомендаций по созданию промышленных технологий иммобилизации актиноидов.

Научная новизна.

Впервые в мире детально изучены техногенные урансодержащие минеральные фазы, образовавшиеся в процессе Чернобыльской аварии. Синтезированы керамики и монокристаллы на основе твердых растворов Ри, Аш, Ир в кристаллических фазах, являющихся структурными и химическими аналогами природных минералов: циркона, гафнона, тажеранита, бадделеита, граната, перовскита, пирохлора, монацита, ксенотима. Большинство синтезированных высокорадиоактивных образцов получено впервые в мире. Экспериментально определены оптимальные методы подготовки исходной шихты и условия синтеза минералоподобных матриц с использованием больших количеств актиноидов. Изучены особенности кристаллической структуры и химического состава техногенных и синтетических актиноидсодержащих фаз, люминесцентные свойства, химическая и радиационная устойчивость.

Защищаемые положения:

1. В результате взаимодействия ядерного уран-оксидного топлива и металлического конструкционного циркония в процессе Чернобыльской аварии образовались кристаллические фазы твердых растворов в системе «1Ю2^Ю2», включая аналоги уранинита и бадделеита. Последующее взаимодействие части данных минеральных фаз с силикатным расплавом чернобыльских «лав» привело к образованию техногенного урансодержащего циркона ^Г1хих)5Ю4.

2. Взаимодействие стеклоподобной урансодержащей матрицы чернобыльских «лав» с окружающей средой сопровождается переходом урана в химически подвижную уранильную форму и образованием вторичных урановых минералов, являющихся техногенными аналогами студтита 1Ю4×4Н20, эпиянтинита и03×2Н20, резерфордина и02С03 и др.

3. Устойчивые (химически, механически и радиационно) кристаллические твердые растворы актиноидов, являющиеся структурными и химическими аналогами природных минералов циркония-гафния (циркон, гафнон, бадделеит, тажеранит), алюминатов (со структурами граната и перовскита), фосфатов (монацит, ксено-тим), титанатов (цирконолит) — это наиболее обоснованные формы иммобилизации актиноидов. Минералоподобные матрицы на основе данных соединений с высоким содержанием актиноидов (от 1 до 10 масс.% 24'Ат, 239Ри, 237Ир) перспективны для геологической изоляции, а также в некоторых случаях для трансмутации актиноидов, включая новые виды ядерного топлива с инертной матрицей. Аналогичные матрицы с минимальным содержанием актиноидов (не более 0.1 масс.% 238Ри, 241 Ат, 244Ст и не более первых масс.% 237Ыр и 239Ри) являются инновационными материалами для безопасного использования в радиолюминесцентных источниках, полупроводниках, лазерных генераторах и других областях.

4. Экономически целесообразный и технологически безопасный синтез актиноид-содержащих минералоподобных матриц может быть осуществлен через холодное прессование исходной шихты с последующим спеканием на воздухе в интервале температур 1200−1500°С. Некоторые матрицы на основе титанатов (со структурами пирохлора и цирконолита) и алюминатов (со структурами граната и перовскита) могут быть также получены методом плавления на воздухе в интервале температур 1300−1800°С.

5. Устойчивость актиноидсодержащих кристаллических фаз к самооблучению зависит не только от накопленной дозы и типа структуры, но и химического состава твердого раствора. Твердые растворы актиноидов на основе кубического стабилизированного диоксида циркония со структурой флюорита характеризуются исключительно высокой устойчивостью к самооблучению, что обусловлено равновесием между двумя конкурирующими процессами — в виде периодического «пульсирующего» накопления и самоотжига радиационных дефектов.

Практическое значение.

Впервые изучены техногенные урановые и урансодержащие минералы, образовавшиеся в результате аварии на Чернобыльской АЭС. С использованием результатов чернобыльских исследований были разработаны, синтезированы и изучены кристаллические материалы (аналоги природных устойчивых минералов), которые могут быть использованы не только в качестве надежных матриц для окончательной изоляции (захоронения) актиноидов, но и как максимально безопасные источники ионизирующего излучения, радиолюминесцентные компоненты «ядерных» батареек и др. Продемонстрирована возможность эффективного синтеза актиноидсодержащих керамик методом холодного прессования с последующим спеканием на воздухе. Для алюминатных матриц показана перспективность их применения для иммобилизации актиноидсодержащих отходов сложного химического состава и рекомендовано применить для получения данных материалов метод плавления. Полученные результаты являются основой для создания промышленных технологий иммобилизации актиноидов.

Доказана исключительная устойчивость к самооблучению твердых растворов актиноидов в кубическом стабилизированном диоксиде циркония. Это позволяет рассматривать данный материал в качестве универсальной матрицы для: 1) геологической изоляции актиноидных отходов- 2) керамического плутониевого топлива (для экономически целесообразной иммобилизации избыточного плутония) — 3) мишеней для трансмутации минорных актиноидов- 4) создания инновационных материалов.

Данные по изучению ускоренных радиационных повреждений в образцах с 238Ри имеют большое значение для понимания и моделирования процессов метамиктизации природных минералов.

Диссертант является соавтором 2-х патентов, связанных с иммобилизацией радиоактивных отходов, а также 1 патента по разработке нового типа ядерного топлива. Направленность проведенных исследований отвечает задачам «Федеральной целевой программы развития атомного энергопромышленного комплекса России на 2007;2010 годы и на перспективу до 2015 года».

Фактический материал и личный вклад соискателя.

В основе диссертации лежат результаты более чем 20-летнего изучения кристаллических актиноидсодержащих материалов. За это время были исследованы многочисленные образцы, содержащие и, Ри, Ат, Ыр в широком интервале концентраций от тысячных долей до 10 и более масс.%.

С непосредственным участием диссертанта были отобраны и детально изучены техногенные высокорадиоактивные минеральные фазы Чернобыльских «лав» и «горячих» частиц, образовавшиеся в процессе аварии на 4-ом блоке Чернобыльской АЭС. Разработаны и экспериментально протестированы оригинальные методики безопасного синтеза и последующего анализа высокорадиоактивных поликристаллических материа.

238 лов и монокристаллов. Получены уникальные образцы Pu-содержащих керамик и монокристаллов, изучение ускоренных радиационных повреждений в которых продолжается уже более 11 лет. Во всех исследованиях диссертант являлся ответственным исполнителем работ и руководителем научной группы.

Публикации и апробация результатов.

Результаты исследований и основные положения диссертации изложены в одной монографии, 3 патентах РФ и публикациях в отечественных и зарубежных журналах, из которых 41 статья — в изданиях из списка ВАК РФ и более 6 статей — в других рецензируемых изданиях. Полученные результаты докладывались на симпозиумах по обращению с радиоактивными отходами «Scientific Basis for Nuclear Waste Management» (Бостон, 1995; 1996; 1998; 1999; 2001; 2002; Давос, 1997; Сидней, 2000; Кальмар, 2003; Сан-Франциско, 2004; Гент, 2006; Шеффилд, 2008; Санкт Петербург, 2009; Буэнос Айрес, 2011), на конференциях по проблеме утилизации высокоактивных отходов и актиноидов (Авиньон, 1993; Лас Вегас 1994, Тусон, 1998, 2002; Хитачинаки, 1998; Париж, 2001; Брюгге, 2001, 2007; Манчестер, 2005) — семинарах по проблеме обращения с плутонием (Санкт-Петербург, 1999, 2000, 2002; 2003) — конференциях по инновационным материалам «Minerais as Advanced Materials» (Апатиты, 2007; Пушкин, 2008) и многих других совещаниях.

Структура работы.

Диссертационная работа общим объемом 186 страниц, 22 таблицы, 95 рисунков и списка цитируемой литературы, включающего 201 наименование, состоит из введения, пяти глав и заключения с результатами исследований. Во введении обоснована актуальность темы, определены цель и задачи исследования, сформулированы положения, выносимые на защиту, отмечается научное и практическое значение работы, показана апробация работы, личный вклад и публикации автора. В Главе № 1 приводится обзор

Результаты исследования самооблучения твердых растворов, содержащих Ри и 244Сш, немногочисленны и обобщены в публикациях [14,188], а также в диссертационной работе С. В. Юдинцева [135]. Исторически наибольшее внимание было уделено синтетическим титанатным минералам со структурами цирконолита и пирохлора. Вероятно, первый эксперимент по изучению альфа-самооблучения керамик был проведен в LANL 1980;81 годах, где были синтезированы поликристаллические «Pu-содержащие образцы CaPuTi207 (названного авторами «кубическим цирконолитом») и CaZr0−8Pu0,2Ti2O7 (с моноклинной структурой) [91]. Аморфизация данных фаз (по данным рентгенофазового.

25 3 анализа) наступила после накопления дозы самооблучения 1,3×10 альфа-распадов/м и сопровождалась образованием микротрещин. В совместной работе PNNL и ITU были изучены керамики на основе (Gd, Cm)2Ti207 со структурой пирохлора и Ca (Zr, Cm) Ti207 со структурой цирконолита [96]. Аморфизация наступила (по данным рентгерофазового анализа и просвечивающей электронной микроскопии) после достижения доз (альфа-распадов/м3×1025): 1,7−1,9 — для (Gd, Cm)2Ti207 и 2,1−2,3 — для Ca (Zr, Cm) Ti207. Амор-физованные образцы продемонстрировали существенное повышение уровня выщелачивания Cm, Pu (дочернего продукта деления 244Ст) и Са по сравнению с исходными. В Великобритании были исследованы с помощью электронной сканирующей микроскопии образцы 238Ри-содержащего Синрока 20-летней выдержки, накопившие дозу самооблучения 1,6×1026 альфа-распадов/м3 [97]. Было отмечено, что керамические образцы сохранили монолитность, несмотря на образование многочисленных микротрещин в их.

238 матрице. В PNNL в течение нескольких лет проводили детальное исследование Рисодержащих керамик на основе (Са^бОс^дзН^зоРиодДТо, 42)^07 со структурой пирохло-ра, а также аналогов цирконолита: Сао.8б (А1оло0^.о5НГо.9зРиолзио.оз)Т11.8б07.оо и Сао.8б (А1олоО?1о.о5НГо.79Рио.1зио.оз)(Н^.о7Т1о.9з)207.оо [190−194], которые аморфизовались (по данным рентгенофазового анализа) после накопления доз (альфа-рападов/г х 1018): 1,01,3 — для «пирохлора» и 2,6 — для «цирконолита». После аморфизации образцы сохранили монолитность, а образование микротрещин обнаружено не было. Неожиданный результат был получен для образцов «пирохлоровой» керамики, которые постоянно хранились при температуре 250 °C — до наступления существенной аморфизации основной фазы наблюдалось образование фазы с цирконолитовой структурой. К сожалению, периодического изучения образцов (по мере накопления дозы самооблучения) с помощью оптической и электронной микроскопии в РКЫЪ не проводилось.

В России образцы Ри-содержащей керамики на основе.

Са^бСс^гзН^зоРио^ио^ТъО? со структурой пирохлора были синтезированы в НИИАР по рецептуре ЬЬЖ. [195,196]. Они были аналогами образцов «пирохлоровой» керамики, изученной в РТЧТЧЬ. Результаты рентгенофазового периодического анализа, проведенного в НИИАР, показали, что аморфизация «пирохлора» наступила после достижения дозы самооблучения (1,2−1,4) х 1025 альфа-распадов/м3. Часть образцов из НИИАР была переправлена для исследований в Радиевый институт и была изучена под руководством и при участии автора (см. раздел 5.7). Совместно с ИГЕМ в НИИАР также были синтезированы образцы керамики на основе Ос^^Сто^Т^К^ со структурой пирохлора [133] и Са | ^Ос^ояСто^гТИо^гРе.^12 со структурой граната [132], которые аморфизовались (по данным ренгенофазового анализа) после накопления доз (альфа-рападов/г х 1018): 4,6 и 1,6, соответственно. Систематического изучения образцов (по мере акопления дозы) с помощью оптической и электронной микроскопии в НИИАР не проводилось.

Фаза а2Ъг20-] со структурой пирохлора (а — 10,63(2) А) была синтезирована во Франции (в системе Комиссариата по атомной энергии) и изучена совместно с 01ШЬ методом рентгенофазового анализа [127]. Было показано, что после достижения дозы 1,17×1018 альфа-распадов/г структура пирохлора трансформировалась в кубическую решетку флюоритового типа. Было сделано предположение, что в процессе самооблучения произошло изменение валентного состояния от (3+) к (4+). Дополнительной информации о свойствах образца опубликовано не было.

В РТчПГЬ были синтезированы и изучены методом рентгенофазового анализа поликристаллические образцы: Са2(Ш, Ст)8(8Ю4)602 (со структурой апатита) [94,95] и (Ъг, Ри)8Ю4 (аналога циркона) [93,197], которые аморфизовались после достижения доз самооблучения 1,1−1,2×1025 альфа-распадов/м3 и 6,7×1018 альфа-распадов/г, соответственно. После аморфизации образцы сохранили монолитность, однако результатов исследования их матриц с помощью оптической и электронной микроскопии опубликовано не было. Также в РЬТЫГ было начато рентгенофазовое изучение порошковых образцов аналогов апатита Са5(Р04)3С1 и сподизита Са2(Р04)С1, содержащих примеси 238Ри и 241Аш [129,130]. Признаком аморфизации не было обнаружено после достижения дозы 0,6×1018 альфа-распадов/г.

Кратко обобщая опубликованные результаты зарубежных лабораторий, НИИАР и ИГЕМ по исследованию керамик, содержащих238Ри и 244Ст, можно сделать следующие выводы о возможных последствиях самооблучения:

• снижение плотности матриц, трещинообразование и повыщение уровня выщелачивания актиноидов;

• потенциальное изменение валентного состояния актиноидов;

• преобразование типа кристаллической структуры при сохранении кристалличности (для цирконатов со структурой пирохлора);

• образование новых фаз до наступления полной аморфизации.

Последний вывод представляется наиболее важным, т.к. свидетельствует о возможности (в процессе самооблучения) распада твердого раствора актиноида в «фазе-носителе» с образованием не только новых твердых растворов, но и самостоятельных фаз актиноидов (например, оксидов Ап), что недопустимо [14]. Для фаз твердых растворов актиноидов в 0с122г207 и других цирконатах со структурой пирохлора, которые демонстрируют высокую радиационную стойкость, но меняют тип кристаллической решетки с пирохло-рового на флюоритовый, сохраняется неопределенность — сопровождается ли этот переход распадом твердого раствора актиноида (полным или частичным) с образованием самостоятельной фазы АпОх?

В данной работе было уделено особое внимание систематическому наблюдению.

238 изменений физико-химических свойств Ри-содержащих керамик и кристаллов с помощью не только рентгенофазового анализа, но и методов оптической и электронной микроскопии. Впервые в мире было осуществлено регулярное (по мере накопления дозы.

238 самооблучения) изучение некоторых экстремально высокорадиоактивных Ри-содержащих образцов на СЭМ, а также их количественный рентгеноспектральный микроанализ.

5.2. Керамика на основе аналогов циркона и гафнона.

В условиях, аналогичных синтезу Ри-содержащих образцов, из золь-гель шихты методом холодного прессования с последующим спеканием (при температуре 1500 °C на воздухе) были получены таблетки 238Ри-содержащей керамики на основе аналогов циркона (2г0−955Рио, о45)5Ю4 и гафнона (Шо, 9ззРио, об7)5Ю4. Фазы синтетического циркона и гафнона содержали (по результатам рентгеноспектрального микроанализа и гамма-спектрометрии) примерно по 4.7 масс. 238Ри и 1,1 масс. % других изотопов Ри. Во всех образцах рентенофазовым анализом была обнаружена примесь минорной тетрагональной фазы (2г1.хРих)02 или (Н^.хРих)02 в количестве (в масс.%): 3−5 и 12−15 — для двух различных образцов циркониевой керамики и 3−5 — для единственного образца гафние-вой керамики. Только в одном образце циркониевой керамики оксидная фаза отчетливо наблюдалась в оптическом микроскопе (рисунок 78) и СЭМ, и ее состав был расчитан как (2г0−9б4Рио, озб)02- Динамика изменения дифракционных кривых образца гафниевой керамики в зависимости от радиационных повреждений была аналогична циркониевым образцам (рисунок 71). Почти полная аморфизация (по данным РФА — рисунок 78) всех образцов произошла после достижения дозы самоооблучения 4,6×1018 альфа-распадов/г. Результаты изменения параметров элементарной ячейки аналогов циркона и гафнона по мере накопления доз самооблучения приведены в таблицах 15 и 16. После аморфизации два различных образца циркониевой керамики были извлечены из герметичных кассет и продемонстрировали полную сохранность таблеток и отсутствие тре.

18 щин — при дозах самооблучения (альфа-распадов/г х 10): 3,9 и 14 (рисунок 76).

Заключение

и основные выводы.

Проведенное исследование показало, что выбор оптимальных минералоподобных матриц для иммобилизации актиноидов носит комплексный характер и не может быть обоснован без изучения реальных высокорадиоактивных образцов. Для надежной изоляции актиноидных отходов требуется разработка новых методик тестирования физико-химической устойчивости матриц в условиях геологической среды. Серьезной проблемой остается разработка специального оборудования, позволяющего проводить локальные исследования устойчивости высокорадиоактивных твердых растворов в процессе самооблучения. Необходимо продолжать многолетние наблюдения ускоренных радиационных повреждений в 238Ри-содержащих керамиках и кристаллах.

Полученные автором результаты в течение более 20 лет работы обобщены в следующих выводах:

1. В процессе Чернобыльской аварии еще до момента взрыва 4-ого блока ЧАЭС в локальной части реактора произошло взаимодействие между металлическим конструкционным цирконием и уран-оксидным ядерным топливом с образованием негомогенного расплава 7г-Ц-0 при температуре не менее 2600 °C. Продукты застывания и окисления этого расплава после взрыва реактора образовали фазы твердых растворов в системе «и02−2г02» с кубической, тетрагональной и моноклинной структурой. Попадание частиц Ъг-и-О в силикатный расплав чернобыльских «лав» привело к образованию техногенного циркона, содержащего в форме твердого раствора до 12−13 масс.% и. Стеклопо-добная матрица «лав», которая может рассматриваться в качестве аналога остеклованных высокорадиоактивных актиноидсодержащих отходов, не является материалом, устойчивым к воздействию окружающей среды. В настоящее время она разрушается с образованием вторичных урановых минералов: и03×2Н20 (аналог эпиянтинита), и04×4Н20 (аналог студтита), и02С03 (аналог резерфордина) и Ыа4(1Ю2)(СС)3)3 и др.

2. Изучение техногенного чернобыльского циркона подтвердило высокую изоморфную емкость структуры ортосиликата циркония к внедрению урана (и, потенциально, других актиноидов), что инициировало в России разработку и синтез циркониевых керамик и монокристаллов циркона с примесью Ри и Ир. Зональные кристаллы чернобыльского циркона с примесью урана, варьирующей в широком диапазоне концентраций от 0,5 до 11,5 мол.%, являются уникальными стандартами для различных видов не-разрушающего анализа с целью изучения структурного вхождения примеси урана в природный или синтетический циркон.

3. Накоплен уникальный опыт по синтезу и изучению различных высокорадиоактивных образцов твердых растворов со структурами циркона, полиморфных модификаций диоксида циркония, монацита, граната, перовскита, пирохлора. Содержание «Ри, т^о «УА I в образцах варьировало от тысячных долей до 10−12 масс.%. Практическое применение данных материалов обосновано не только в качестве матриц для изоляции (захоронения) актиноидов, но и для экологически безопасного использования в промышленности и технике. Разработано специальное лабораторное оборудование для синтеза актиноидсодержащих керамик и кристаллов, отработаны методики пробоподго-товки и анализа высокорадиоактивных образцов. Длительность наблюдения накопления.

238 радиационных повреждений в некоторых кристаллах и керамиках с примесью Ри составила 10−11 лет.

3. Большинство актиноидсодержащих керамик может быть синтезировано на воздухе через холодное прессование шихты с последующим спеканием в интервале температур 1200−1500°С. Данный метод более привлекателен для промышленного внедрения, чем получение керамик через горячее прессование. Алюминатные и титанатные керамики могут быть также получены методом плавления на воздухе в интервале температур 1300−1800°С.

4. Наиболее перспективными кристаллическими соединениями для иммобилизации актиноидов являются твердые растворы на основе: синтетических минералов циркониягафния (аналоги циркона, гафнона, бадцелеита, тажеранита) — алюминатов (со структурой граната и перовскита) — фосфатов (аналогов монацита и ксенотима), титанатов (аналогов цирконолита). Все эти «фазы-носители» обладают большой изоморфной емкостью к актиноидам (более 5 масс.%), однако для обеспечения стабильности твердого раствора в течение длительного времени под воздействием самоооблучения оптимальный уровень загрузки актиноидов должен быть существенно ниже максимального значения изоморфной емкости решетки.

5. Изучение природных акцессорных минералов, являющихся устойчивыми «фазами-носителями» урана и тория, имеет большое значение для понимания геохимического поведения актиноидов и разработки экологически обоснованных подходов к геологической изоляции актиноидных отходов. Однако прямые аналогии с разрабатывающимися керамическими формами иммобилизации актиноидов некорректны, т.к. требуются существенные поправки на радиационные эффекты, воздействующие на устойчивость синтетических твердых растворов (с высоким содержанием высокорадиоактивных изотопов актиноидов) и долговременную химическую прочность минералоподобной матрицы.

6. Самооблучение актиноидных и актиноидсодержащих кристаллических фаз имеет индивидуальные особенности для каждой фазы. Для большинства «фаз-носителей» актиноидов при больших накопленных дозах характерна метамиктизация и существенное снижение химической устойчивости. Из синтетических метамиктизированных актиноидсодержащих фаз наибольшей химической устойчивостью характеризуется циркон. Полиморфные модификации оксида циркония демонстрируют исключительную радиационную стойкость — без необратимых изменений в кристаллической решетке и без распада твердого раствора. Твердый раствор (Са 11 бСс1о-2з Н^ зоРиодД^, 42)^07 со структурой пирохлора под воздействием самооблучения способен распадаться с выделением части актиноидов в самостоятельные фазы.

7. Самооблучение твердого раствора на основе кубического оксида циркония (2г0>790с1о, 14Рио) о7)01]99 сопровождается двумя конкурирующими процессами — в виде периодического «пульсирующего» накопления и самоотжига радиационных дефектов. Поведение Ри02 (с аналогичной кристаллической структурой) в процессе самооблучения существенно отличается — признаков самоотжига возникающих радиационных дефектов выявлено не было.

8. Промышленное внедрение устойчивых кристаллических минералоподобных матриц для иммобилизации актиноидов принципиально меняет подход к обращению с данными радионуклидами. Долгоживущие актиноиды начинают рассматриваться в первую очередь не как опасные отходы, а как ценные химические элементы с уникальными свойствами, которые могут найти безопасное применение в самых различных областях человеческой деятельности.

Публикации автора по теме диссертации Монография.

1. Burakov В.Е., Ojovan M.I., Lee W.E. (2010) Crystalline Materials foK Actinide Immobilization. Imperial College Press, Materials for Engineering, Vol.1., 197 p. Патенты.

2. Бураков Б. Е., Андерсон Е. Б., Пазухин Э. Н., Михеева Е. Э. (1995) Патент № 2 049 067, Способ получения кристаллического циркона, допированного изоморфными примесями. // Бюлл. № 33 от 27.11.95.

3. Федоров Ю. С., Шмидт О. В., Бураков Б. Е., Гарбузов В. М., Кицай А. А., Петрова М. А. (2010) Патент № 2 432 631, Способ иммобилизации жидких РАО в керамику. // Бюлл. № 30 от 27.10.11.

4. Федоров Ю. С., Бураков Б. Е., Гарбузов В. М., Кицай А. А., Петрова М. А. (2012) Патент № 2 459 289, Способ получения таблеток ядерного топлива на основе оксида урана. // Бюлл. № 23 от 20.08.12.

Статьи в изданиях по списку ВАК.

5. Anderson Е.В., Burakov В.Е., Pazukhin Е.М. (1993) High-Uranium Zircon from «Chernobyl Lavas». // Radiochimica Acta 60, p.149−151.

6. Burakov B.E., Anderson E.B., Galkin B.Ya., Pazukhin E.M., Shabalev S.I. (1994) Study of Chernobyl «hot» particles and fuel containing masses: implications for reconstruction the initial phase of the accident. // Radiochimica Acta, 65, p. 199−202.

7. Burakov B.E., Anderson E.B., Rovsha S.I., Ushakov S.V., Ewing R.C., Lutze W., Weber W.J. (1996) Synthesis of Zircon for Immobilization of Actinides. // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. Scientific Basis for Nuclear Waste Management XIX, Vol.412, p.33−39.

8. Burakov B.E., Anderson E.B., Shabalev S.I., Strykanova E.E., Ushakov S.V., Trotabas M., Blanc J-Y., Winter P., Duco J. (1997) The Behaviour of Nuclear Fuel in First Days of the Chernobyl Accident. // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. Scientific Basis for Nuclear Waste Management XX, Vol.465, p. 1297−1308.

9. Burakov B.E., Anderson E.B., Strykanova E.E. (1997) Secondary Uranium Minerals on the Surface of Chernobyl «Lava». // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. Scientific Basis for Nuclear Waste Management XX, Vol.465, p.1309−1311.

10. Schubert-Bischoff P., Lutze W., Burakov B.E. (1997) Properties and Genesis of Hot Particles from the Chernobyl Reactor Accident. // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. Scientific Basis for Nuclear Waste Management XX, Vol.465, p. 1319−1325.

11. Shabalev S.I., Burakov B.E., Anderson E.B. (1997) General Classification of «Hot» Particles from the Nearest Chernobyl Contaminated Areas. // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. Scientific Basis for Nuclear Waste Management XX, Vol.465, p. 1343−1350.

12. Helean K.B., Burakov B.E., Anderson E.B., Strykanova E.E., Ushakov S.V., Ewing R.C. (1997). Mineralogical and Microtextural Characterization of «Gel-Zircon» from the Manibay Uranium Mine, Kazakhstan. // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. Scientific Basis for Nuclear Waste Management XX, Vol.465, p.1219−1226.

13. Burakov B.E., Helean K.B., Korolev V.A., Ewing R.C., Anderson E.B., Shpunt L.B., Strykanova E.E. (1998) Synthesis of Actinide-Doped Zirconia by Plasma Calcination. // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. Scientific Basis for Nuclear Waste Management XXI, Vol.506, p.95−100.

14. Burakov B.E., Anderson E.B., Knecht D.A., Zamoryanskaya M.V., Strykanova E.E., Yagovkina M.A. (1999) Synthesis of Garnet/Perovskite-Based Ceramic for the Immobilization of Pu-Residue Wastes. // Mat. Res. Soc. Sym. Proc. Scientific Basis for Nuclear Waste Management XXII, Vol.556, p.55−62.

15.Burakov B.E., Anderson E.B., Zamoryanskaya M.V., Petrova M.A. (2000) Synthesis and Study of 239Pu-Doped Gadolinium-Aluminum Garnet. // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. Scientific Basis for Nuclear Waste Management XXIII, Vol.608, p.419−422.

16. Zamoryanskaya M.V., Burakov B.E. (2000) Cathodoluminescence of Ce, U, and Pu in a Garnet Host Phase. // Mat. Res. Soc. Sym. Proc. Scientific Basis for Nuclear Waste Management XXIII, Vol.608, p.437−442.

1. Burakov B.E., Anderson E.B., Zamoryanskaya M.V., Yagovkina M.A., Strykanova E.E., Nikolaeva E.V. (2001) Synthesis and Study of 239Pu-Doped Ceramics Based on Zircon, (Zr, Pu) Si04, and Hafhon, (Hf, Pu) Si04. // Mat. Res. Soc. Sym. Proc. Scientific Basis for Nuclear Waste Management XXIV, Vol. 663, p.307−313.

18. Bogdanov R.V., Batrakov Y.F., Puchkova E.V., Sergeev A.S., Burakov B.E. (2002) Study of Natural Minerals of U-Pyrochlore-Type Structure as Analogues of Plutonium Ceramic Waste-Form. // Mat. Res. Soc. Sym. Proc. Scientific Basis for Nuclear Waste Management XXV, Vol.713, p.295−302.

19. Burakov B.E., Anderson E.B., Zamoryanskaya M.V., Yagovkina M.A., Nikolaeva E.V. (2002) Synthesis and Characterization of Cubic Zirconia, (Zr, Gd, Pu)02, Doped with «Pu. // Mat. Res. Soc. Sym. Proc. Scientific Basis for Nuclear Waste Management XXV, Vol. 713, p.333−336.

20. Nikolaeva E.V., Burakov B.E. (2002) Investigation of Pu-Doped Ceramics Using MCC-1 Leach Test. // Mat. Res. Soc. Sym. Proc. Scientific Basis for Nuclear Waste Management XXV, Vol.713, p.429−432.

21. Zamoryanskaya M. V, Burakov B.E., Bogdanov R. V, Sergeev A.S. (2002) A Cathodoluminescence Investigation of Pyrochlore, (Ca, Gd, Hf, U, Pu)2Ti207, Doped with 238Pu and 239Pu. // Mat. Res. Soc. Sym. Proc. Scientific Basis for Nuclear Waste Management XXV, Vol.713, p.481−485.

22. Burakov B., Anderson E., Yagovkina M., Zamoryanskaya M., Nikolaeva E. (2002) Behavior of Pu-Doped Ceramics Based on Cubic Zirconia and Pyrochlore under Radiation Damage. // J. Nucl. Science and Technology, Supplement 3, p.733−736.

23. Burakov B.E., Hanchar J.M., Zamoryanskaya M.V., Garbuzov V.M., Zirlin V.A. (2002) Synthesis and investigation of Pu-doped single crystal zircon, (Zr, Pu) Si04. // Radiochimica Acta 89, p. 1−3.

24. Hanchar J.M., Burakov B.E., Anderson E.B., Zamoryanskaya M.V. (2003) Investigation of Single Crystal Zircon, (Zr, Pu) Si04, Doped with 238Pu. // Mat. Res. Soc. Sym. Proc. Scientific Basis for Nuclear Waste Management XXVI, Vol.757, p.215−225.

25. Zamoryanskaya M.V., Hanchar J.M., Burakov B.E. (2003) Cathodoluminescence of Am3+ in zircon, (Zr, Gd,.)Si04, and garnet, (Y, Gd,.)3(Al, Ga,.)5012. // Mat. Res. Soc. Sym. Proc. Scientific Basis for Nuclear Waste Management XXVI, Vol.757, p.309−313.

26. Anderson E.B., Burakov B.E. (2004) Ceramics for the Immobilization of Plutonium and Americium: Current Progress of R&D of the V. G. Khlopin Radium Institute. // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. Scientific Basis for Nuclear Waste Management XXVII, Vol.807, p.207−212.

27. Burakov B.E., Yagovkina M.A., Zamoryanskaya M.V., Kitsay A.A., Garbuzov V.M., Anderson E.B., Pankov A.S. (2004) Behavior of 238Pu-Doped Cubic Zirconia under Self-Irradiation. // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. Scientific Basis for Nuclear Waste Management XXVII, Vol.807, p.213−217.

28. Kitsay A.A., Garbuzov V.M., Burakov B.E. (2004) Synthesis of Actinide-Doped Ceramics: from Laboratory Experiments to Industrial Scale Technology. // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. Scientific Basis for Nuclear Waste Management XXVII, Vol.807, p.237−242.

29. Zamoryanskaya M.V., Burakov B.E., Garbuzov V.M. (2004) Investigation of Valence State of U, Pu, and Am in Crystalline Host-Phases Using in situ Cathodoluminescence Spectroscopy. // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. Scientific Basis for Nuclear Waste Management.

XXVII, Vol.807, p.291−296.

30. Burakov B.E., Yagovkina M.A., Garbuzov V.M., Kitsay A.A., Zirlin V.A. (2004) Self-Irradiation of Monazite Ceramics: Contrasting Behavior of PuP04 and (La, Pu) P04 Doped with Pu-238. // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. Scientific Basis for Nuclear Waste Management.

XXVIII, Vol. 824, p.219−224.

31.Hanchar J.M., Burakov B.E., Zamoryanskaya M.V., Garbuzov V.M., Kitsay A.A., Zirlin V.A. (2004) Investigation of Pu Incorporated into Zircon Single Crystal. // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. Scientific Basis for Nuclear Waste Management XXVIII, Vol.824, p.225−229.

32. Zamoryanskaya M.V., Burakov B.E. (2004) Electron Microprobe Investigation of Ti-Pyrochlore Doped with Pu-238. // Mat. Res. Soc. Symp. Proc. Scientific Basis for Nuclear Waste Management XXVIII, Vol.824, p.231−236.

33. Geisler T., Burakov B., Yagovkina M., Garbuzov V., Zamoryanskaya M., Zirlin V., Nikolaeva L. (2005) Structural Recovery of Self-Irradiated Natural and 238Pu-Doped Zircon in an Acidic Solution at 175 °C. // J. Nucl. Mater., 336, p.22−30.

34. Geisler T., Burakov B.E., Zirlin V., Nikolaeva L., Poml P. (2005) A Raman spectroscopic study of high-uranium zircon from the Chernobyl «lava». // Eur. J. Mineral., 17, p.883−894.

35. Burakov B.E., Smetannikov A.Ph., Anderson E.B. (2006) Investigation of Natural and Artificial Zr-silicate Gels. // Mat. Res. Soc. Sym. Proc. Scientific Basis for Nuclear Waste Management XXIX, Vol.932, p. 1017−1024.

36. Burakov B.E., Garbuzov V.M., Kitsay A.A., Zirlin V.A., Petrova M.A., Domracheva Ya.V., Zamoryanskaya M.V., Kolesnikova E.V., Yagovkina M.A., Orlova M.P. (2007) The Use of Cathodoluminescence for the Development of Durable Self-Glowing Crystals Based on Solid Solutions YP04-EuP04. // Semiconductors, Vol.41, # 4, p.427−430.

37. Gibb F.G.F., Taylor K. J, Burakov B.E. (2008) The «granite incapsulation» route to the safe disposal of Pu and other actinides. // J. Nucl. Mater., 374, p.364−369.

38. Gibb F.G.F., Taylor K. J, Burakov B.E. (2008) Deep Borehole Disposal of Plutonium. // Mat. Res. Soc. Sym. Proc. Scientific Basis for Nuclear Waste Management XXXI, Vol.1107, p.51−58.

39. Gibb F.G.F., Burakov B.E., Taylor K. J, Domracheva Ya. (2008) Stability of Cubic Zirconia in a Granitic System Under High Pressure and Temperature. // Mat. Res. Soc. Sym. Proc. Scientific Basis for Nuclear Waste Management XXXI, Vol.1107, p.59−66.

40. Burakov B.E., Yagovkina M.A., Zamoryanskaya M.V., Garbuzov V.M., Zirlin V.A., Kitsay A.A. (2008) Self-Irradiation of Ceramics and Single Crystals Doped With Pu-238: Summary of 5 Years of Research of the V. G. Khlopin Radium Institute. // Mat. Res. Soc. Sym. Proc. Scientific Basis for Nuclear Waste Management XXXI, Vol.1107, p.381−388.

41 Burakov B.E., Domracheva Ya.V., Zamoryanskaya M.V., Petrova M.A., Garbuzov V.M., Kitsay A.A., Zirlin V.A. (2009) Development and synthesis of durable self-glowing crystals doped with plutonium. // J. Nucl. Mater., Vol. 385, #1, pp. 134−136.

42. Burakov B.E., Zamoryanskaya M.V., Domracheva Ya.V. (2009) Durable Self-Glowing Crystals as Advanced Materials for Actinide Immobilization. // Mat. Res. Soc. Sym. Proc. Scientific Basis for Nuclear Waste Management XXXIII, Vol.1193, p.3−8.

43. Zamoryanskaya M.V., Domracheva Ya.V., Trofimov A.N., Burakov B.E. (2009) Cathodoluminescence of Actinides in Wide Gap Materials. // Mat. Res. Soc. Sym. Proc. Scientific Basis for Nuclear Waste Management XXXIII, Vol.1193, p. 15−21.

44. Burakov B.E., Ipatova Yu.P., Petrova M.A., Kuznetsova Ya.V., Zamoryanskaya M.V. (2012) Synthesis of self-glowing crystals of zircon and zirconia doped with plutonium-238 and terbium. // Mat. Res. Soc. Sym. Proc. Scientific Basis for Nuclear Waste Management XXXV, Vol.1475, p.83−88.

45. Britvin S.N., Korneyko Yu.I., Burakov B.E., Lotnyuk A., Kienle L., Depmeier W., Krivovichev S.V. (2012) Sorption of nuclear waste components by layered hydrazinium titanate: a straightforward route to durable ceramic forms. // Mat. Res. Soc. Sym. Proc. Scientific Basis for Nuclear Waste Management XXXV, Vol.1475, p. 191−196.

Статьи в других рецензируемых изданиях.

46. Бураков Б. Е., Андерсон Е. Б., Шабалев С. И. (1998) Выбор оптимальных форм отверждения BAO, геохимически совместимых с вмещающими гранитоидными породами. // Экологическая Химия, том 7, Вып.1, с.33−37.

47. Burakov В.Е., Shabalev S.I., Anderson Е.В. (2003) Principal Features of Chernobyl Hot Particles: Phase, Chemical and Radionuclide Compositions. // In S. Barany, Ed. Role of Interfaces in Environmental Protection, Kluwer Academic Publishers, p. 145−151, NATO Science Series, Earth and Environmental Sciences, Vol. 24.

48. Бураков Б. Е., Андерсон Е. Б., Яговкина M.A., Заморянская М. В., Николаева Е. В., Кицай А. А. (2005) Изучение радиационных повреждений в 238Ри-содержащих керамиках на основе кубического диоксида циркония и титанатного пирохлора. // Вопросы атомной науки и техники, серия: Материаловедение и новые материалы, вып. 1(64), с. 112−116.

49. Андерсон Е. Б., Бураков Б. Е., Кицай А. А. (2005) Разработка, синтез и изучение кристаллических керамик для трансмутации и геологического захоронения актинидов. // Вопросы атомной науки и техники, серия: Материаловедение и новые материалы, вып. 2(65), с. 85−88.

50. Заморянская М. В., Конников С. Г., Бураков Б. Е. (2005) Применение метода катодолюминесценции для исследования керамических форм радиоактивных отходов. // Наука и Технологии в Промышленности, № 3, с.48−51.

51 .Burakov В.Е., Yagovkina М.А., Zamoryanskaya M.V., Petrova M.A., Domracheva Y.V., Kolesnikova E.V., Nikolaeva L.D., Garbuzov V.M., Kitsay A.A., Zirlin V.A. (2008). Behavior of Actinide Host-Phases Under Self-Irradiation: Zircon, Pyrochlore, Monazite, and Cubic Zirconia Doped with Pu-238. // In S.V. Krivovichev, Ed., Minerals as Advanced Materials I, Springer-Verlag Berlin Heidelberg, p.209−217.

Показать весь текст

Список литературы

  1. Л. Теперь об этом можно рассказать (Groves L.R. Now it Can be Told. The Story of the Manhattan Project. Harper & Brothers, Publishers, NY), Атомиздат, Москва. -1964−301 с.
  2. Радиевый институт им. В. Г. Хлопина к 75-летию со дня основания. Санкт-Петербург. — ISBN 5−86 763−104−4 — 1997 — 338 с.
  3. Guardian Unlimited. UN raises alarm on toxic risk in Kosovo, 22 March 2000. www.guardian.co.uk/Archive/Article/0,4273,3 976 810,00.html.
  4. Angus M.J., Crumpton C., McHugh G., Moreton A.D., Roberts P.T. Management and disposal of disused sealed sources in the European Union, European Commission, Report EUR 18 186 EN, EC, Luxemburg. 2000.
  5. Нормы радиационной безопасности НРБ-76/87 и основные санитарные правила работы с радиоактивными веществами и другими источниками ионизирующих излучений ОСП-72/87. Москва, Энергоатомиздат 1988 — 200 с.
  6. Berdjis С.С. Pathology of Irradiation. Williams and Wilkins, Baltimore. 1971.
  7. Hoffman D.C., Advances in Plutonium Chemistry 1967−2000. The American Nulcear Society, La Grange Park, Illinois, USA. 2002 — 320 p.
  8. International Commission on Radiobiological Protection (ICRP). The Metabolism of Compounds of Plutonium and Related Elements. Publication 48. 1986.
  9. Вредные химические вещества. Радиоактивные вещества. Справочник под ред. Ильина Л. Л. и Филова В. А. Ленинград, «Химия». 1990 — 463 с.
  10. Основные санитарные правила обеспечения радиационной безопасности (ОСПОРБ-99). // Минздрав России 2000 — 99 с.
  11. Ojovan M.I. and Lee W.E. An Introduction to Nuclear Waste Immobilisation. Elsevier Science Publishers, Amsterdam. 2005 — 315 p.
  12. Radioactive Waste Management Glossary. 2003 Edition. IAEA, Vienna 2003.
  13. Burakov B.E., Ojovan M.I., Lee W.E. Crystalline Materials for Actinide Immobilisation. Imperial College Press, UK. 2010 — 197 p.
  14. M.B., Пудовкина И. А. Минералы урана. Справочник. Москва. 1957 -408 с.
  15. Johnson L. H and Shoesmith D.W. Spent fuel // Radioactive Waste Forms for the Future, eds. W. Litze andR.C. Ewing. Elsevier Science Publishers. — 1988 p. 635−698.
  16. Burakov B.E. and Anderson E.B. Crystalline ceramics developed for the immobilization of actinide wastes in Russsia // Proc. Int. Conf. Rad. Wastes Manag. Env. Rem. (ICEM-2001). Bruges, Belgium. 2001 — CD-version, Session 39.
  17. Smith J.V. Lunar mineralogy: A heavenly detective story presidential address, Part I. // American Mineral., 59 1974 — p. 231−243.
  18. Correia Neves J.M., Lopes N., Sahama G. High hafnium members of the zircon-hafnon series from the granite pegmatites of Zambezia, Mozambique. // Contrib. Mineral. Petrolog., 48- 1974-p. 73−80.
  19. JI.Б. Металл златоцветного камня. Москва, «Наука». 1989 — 156 с.
  20. Gramaccioli C.M. and Segalstad T.V. A uranium- and thorium-rich monazite from a south-alpine pegmatite at Piona, Italy // American. Mineral., 63 1978 — p. 757−761.
  21. Hutton D.C. Uranium thorite and thorium monazite from black sand pay streaks, San Mateo County, Calif// Geolog. Soc. Amer. Bull., 62 1951 — p. 1518−1519.
  22. Fleischer M. New mineral names // Americ. Mineral., 60 1975 -p. 340−341.
  23. Busche F.D., Prinz M., Keil K., Kurat G. Lunar zirkelite: A uranium-bearing phase. // Earth and Planetary Sciences Letters, 14. 1972 — p.313−321.
  24. Smith J.V. Lunar mineralogy: A heavenly detective story presidential address, Part I. // Americ. Mineral., 59 1974 — p. 231−243.
  25. Degueldre C. and Hellwig Ch. Study of a zirconia based inert matrix fuel under irradiation. // J. Nucl. Mater., 320 2003 — p. 96−105.
  26. A.A., Ушиаповская З. Ф., Катаев A.A., Лебедева B.C. Тажераннт новый кальций-титан-циркониевый минерал. // ДАН, т. 186, № 4 — 1969 — с. 917−920.
  27. Van Wambeke L. The alteration processes of the complex titano-niobo-tantalates and their consiquences. // N. Jahrb. Mineral. Abh., 112 1970 — p. 117−149.
  28. Ф.А. Ионный обмен и изоморфизм в соединениях типа пирохлора. // Ионы обмен и ионометрия. Вып.4, Межвузовский сборник, Ленинград 1984 — с. 3−13.
  29. Л., Мейсон Б., Дитрих Р. // Минералогия. Москва, «Мир» 1987 — 593 с.
  30. Kumral М., Coban Н., Caran S. Th-, U- and LREE-bearing grossular, chromian ferrial-lanite-(Ce) and chromian cerite-(Ce) in scarn xenoliths ejected from the Golcuk maar crater, Isparta, Anatolia, Turkey. // Canadian Miner., 45 2007 — p. 1115−1129.
  31. Adams J.W., Botinelly Т., Shaip W.N., Robinson K. Murataite, a new complex oxide from El Paso County, Colorado. // Americ. Mineral., 59 1974 — p. 172−176.
  32. A.M., Дубакина Л. С., Кривоконева Г. К. Муратаит в предсказанной ассоциации с ландауитом. // Доклады АН СССР, Т.261, № 3 1981 — с. 741−744.
  33. Brownfield М.Е., Foord Е.Е., Sutley S.J., Botinelly Т. Kosnarite, KZr2(P04)3, a new mineral from Mount Mica and Black Mountain, Oxford County, Maine. // Americ. Mineral., 78- 1993 p. 653−656.
  34. А.Ф. Урансодержащие цирконовые гели в уран-молибденовых рудах месторождения Глубинное (Северный Казахстан). // Геохимия, № 5 — 1997 с. 556 560.
  35. А.П., Величкин В. И., Крылова Т. Л. Генезис и условия вормирования месторождений уникального молибден-уранового рудного поля, новые минерально-геохимические и физико-химические данные // Геология рудных месторождений, № 5- 2007 с. 446−470.
  36. Ю.М., Дойникова О. А., Волков Н. М. Находки U-Fe-Zr-Ti-S-P-геля в экзо-генно-эпигенетическом урановом месторождении Хохловское (Южное Зауралье). // Геохимия, № 11 2003 — с. 1231−1239.
  37. Helean К.В., Burakov В.Е., Anderson Е.В., Strykanova E.E., Ushakov S.V., Ewing R.C. Mineralogical and microtextural characterization of «gel-zircon» from the Manibay Uranium Mine, Kazakhstan. // Mater. Res. Soc. Symp. Proc. V. 465 1997 -p. 1219−1226.
  38. Burakov B.E., Smetannikov A.Ph., Anderson E.B. Investigation of natural and artificial Zr-silicate gels. // Mater. Res. Soc. Symp. Proc. V. 932 2006 — p. 1017−1024.
  39. JI.B., Рогожкин В. Ю. Актиноиды в жидких отходах, образующихся в процессе регенерации ядерного топлива ВВЭР-1000. // Атомая Энергия, т. 66, № 6. 1989 -с. 388−394.
  40. А.Д., Быстрова Т. В. Плутоний. Производство и изотопный состав. Вопросы классификации. // Новости ФИС, № 3 2003 — с. 5−7.
  41. Mark J.С. Explosive properties of reactor-grade plutonium. // Science and Global Security^- 1993 -p. 111−128.
  42. Fishlock D. Drama of plutonium. // Nucl. Eng. Int., 50 2005 — p. 42−43.
  43. Patterson J.H., Nelson G.B., Matlack G.M. Report LA-5624, Los Alamos National Laboratory, Los Alamos, NM, USA 1974.
  44. П.Б., Башлыков С. Н., Каштанов А. И., Мельникова Т. С. Высокотемпературное ядерное топливо // Атомиздат, Москва 1978 — 432 с.
  45. Freshley M.D. U02-Pu02: A demonstrated fuel for plutonium utilization in thermal reactors.//Nucl. Tech., 18- 1973-p. 141−170.
  46. Chikalla T.D., McNeilly C.E., Skavdahl R.E. Plutonium-oxygen system. // J. Nucl. Mater., 12- 1964-p. 131−134.
  47. Sari C., Benedict U., Blan H., A study of the ternary system U02-Pu02-Pu203. // J. Nucl. Mater., 35 1970 — p. 267−277.
  48. Neeft E.A.C., Bakker К., Schram R.P.C., Conrad R., Konings RJ.M. The EFTTRA-T3 irradiation experiment on inert matrix fuels. // J. Nucl. Mater., 320 2003 — p. 106−116.
  49. Carrol D. The system Pu02-Zr02. // J. Amer. Ceram. Soc., 46 1963 — p. 194−195.
  50. Degueldre C., Hellwig C.H. Study of a zirconia based inert matrix fuel under irradiation. // J. Nucl. Mater., 320 2003 — p. 96−105.
  51. Yamashita Т., Kuramoto K., Nitani N., Nakano Y., Akie H., Nagashima H., Kimura Y., Ohmichi T. Irradiation behavior of rock-like oxide fuels. // J. Nucl. Mater., 320 2003 — p. 126−132.
  52. Burakov B.E., Anderson E.B. Development of crystalline ceramic for immobilization of TRU wastes in V.G. Khlopin Radium Institute. // Proc. NUCEF'98, JAERI-Conf.99−004, Part I, Hitachinaka, Ibaraki, Japan 1998 — p. 295−306.
  53. Raison P.E. and Haire R.G. Structural investigation of the pseudo-ternary system Am02-Cm02-Zr02 as potential materials for transmutation. // J. Nucl. Mater., 320 2003 — p. 3135.
  54. Minato K., Akabori M., Takano M., Arai Y., Nakajima K., Itoh A., Ogawa T. Fabrication of nitride-fuels for transmutation of minor actinides. // J. Nucl. Mater., 320 2003 — p. 1824.
  55. Croixmarie Y., Abonneau E., Fernandez A., Konings R.J.M., Desmouliere F., Donnet L. Fabrication of transmutation fuels and targets: The ECRIX and CAMIX-COCHIX experience. // J. Nucl. Mater., 320 2003 — p. 11−27.
  56. Wiss Т., Konings R.G.M., Walker C.T., Thiele H. Microstructure characterization of irradiated Am-containing MgAl204. // J. Nucl. Mater., 320 2003 — p. 85−95.
  57. Радиация. Дозы, эффекты, жизнь. // «Мир», Москва 1990 — 78 с.
  58. А.А. Внутри и вне «Саркофага». // Препринт КЭ ИАЭ, г. Чернобыль -1990-с. 24.
  59. Burakov В.Е., Anderson Е.В., Strykanova Е.Е. Secondary Uranium Minerals on the Surface of Chernobyl «Lava». //Mater. Res. Soc. Symp. Proc. V. 465 1997-p. 1309−1311.
  60. Trotabas M., Blanc J-Y., Burakov В., Anderson E., Duco J. Examination of Chernobyl samples impact to the accident scenario understanding. // Report DMT/92/309, SETIC/LECR-92/36- Report IPSN/93/02- Report RI-1−63/92 1993 — p. 101.
  61. .E., Бритвин С.H., Михеева Е. Э., Ильинский Г. А., Андерсон Е. Б., Пазухин Э. М., Николаева Л. Д., Цирлин В. А., Богданова А. Н. Исследование техногенного циркона из Чернобыльских «лав». // ЗВМО, № 6 1991 — с. 39−44.
  62. Anderson Е.В., Burakov В.Е., Pazukhin Е.М. High-Uranium Zircon from «Chernobyl Lavas». // Radiochimica Acta, 60 1993 -p.149−151.
  63. Geisler T., Burakov В., Zirlin V., Nikolaeva L., Poml P. A Raman spectroscopic study of high-uranium zircon from the Chernobyl «lava». // Eur. J. Mineral., 17 2005 — p. 883−894.
  64. .Е., Андерсон Е. Б., Пазухин Э. Н., Михеева Е. Э. Способ получения кристаллического циркона, допированного изоморфными примесями. Патент № 2 049 067. // Бюллетень изобретений, № 33 от 27.11.95.
  65. Hartch L.P. Ultimate disposal of radioactive wastes. // Am. Scientist, 41 1953 — p. 410 421.
  66. Lutze W. and Ewing R.C. (Eds.) Radioactive Waste Forms for the Future, North-Holland Physics Publishing, the Netherlands 1988 — 778 p.
  67. Donald I.W., Metcalfe B.L., Taylor R.N.J. Review: The immobilization of high level radioactive wastes using ceramics and glasses. // J. Mater. Sci., 32 1997 — p. 5851−5887.
  68. Ewing R.C. Nuclear waste forms for actinides. // Proc. Nat. Acad. Sei., USA, 96 1999 -p. 3432−3439.
  69. Stefanovsky S.V., Yudintsev S.V., Giere R., Lumpkin G.R. Nuclear waste forms. // Energy, Waste, and the Environment: A Geochemical Prospective, eds. Giere R. and Stille P., Geol. Soc., London, Special Publ., 236 2004 — p. 37−63.
  70. Yudintsev S.V., Stefanovsky S.V., Ewing R.C. Actinide host-phases as radioactive waste forms. // Structural Chemistry of Inorganic Actinide Compounds, eds. Krivovichev S., Burns P., Tananaev I., Elsevier BVP 2007 — p. 453−490.
  71. Ojovan M.I. and Lee W.E. New Developments in Glassy Nuclear Waste-forms, Nova Science Publishers, New York 2007 -.
  72. Caurant D., Loiseau P., Majerus O., Aubin Chevaldonnet V., Bardez I., Quintas A. Glasses, Glass-Ceramics and Ceramics for Immobilization of Highly Radioactive Nuclear Wastes, Nova, New York 2009 — 359 p.
  73. Richman I., Kislyuk P., Wong E.Y. Absorption spectrum of U4+ in zircon (ZrSi04). // Phys. Rev., 155(2) — 1967 p. 262−267.
  74. Roy R. Ceramic science of nuclear waste fixation. // Am. Ceram. Soc. Bull., 54 — 1975 -p. 459.
  75. Ringwood A.E. Safe Disposal of High-Level Nuclear Reactor Wastes: A New Strategy. Australian National University Press, Canberra, Australia 1978.
  76. Ringwood A.E., Kesson S.E., Reeve K.D., Levins D.M., Ramm E.J. Synroc // Radioactive Waste Forms for the Future, eds. W. Litze and R.C. Ewing. Elsevier Science Publishers. 1988-p. 233−334.
  77. Boatner L.A. Letter to the US Department of Energy, Office of Basic Energy Sciences, Division of Material Sciences on 28 April 1978. Dealing possible uses of monazite as an alternative to borosilicate glass.
  78. McCarthy G.L., White W.B., Pfoertsch D.E. Synthesis of nuclear waste monazites, ideal actinide hosts for geological disposal. // Mater. Res. Bull., 13 1978 — p. 1239−1245.
  79. Abraham M.M. and Boatner L.A. Electron-paramagentic-resonance investigations of 243Cm3+ in LuP04 single crystals. // Phys. Rev., B, 26 1982 — p. 1434−1437.
  80. Clinard F.W.Jr., Hobbs L.W., Lands C.C., Peterson D.E., Rohr D.L., Roof R.B. Alpa-decay self-irradiation damage in 238Pu-substituted zirconolite. // J. Nucl. Mater., 105 1982 -p. 248−256.
  81. McKown H.S., Smith D.H., Eby R.E., Christie W.H. Differential lead retention in zircons: Implications for nuclear waste containment. // Science, 216 1982 — p. 296−298.
  82. Exharos G.J. Induced swelling in radiation damaged ZrSi04. // Nucl. Instr. Meth. Phys. Res., Bl- 1984-p. 538−541.
  83. Weber W.J. Radiation damage in rare-earth silicate with the apatite structure. // J. Am. Ceram. Soc., 65 1982 — p. 544−548.
  84. Weber W.J. Radiation-induced swelling and amorphization Ca2Nd8(Si04)602. // Radiation Effects, 77 1983 — p. 295−308.
  85. Weber W.J., Wald J.W., Matzke Hj. Effect of self-radiation damage in Cm-doped Gd2Ti207 and CaZrTi207. // J. Nucl. Mater., 138 1986 — p.196−209.
  86. Hambley M.J., Dumbill S., Maddrell E.R., Scales C.R. Characterisation of 20 year old 238Pu-doped Synroc C. // Mater. Res. Soc. Symp. Proc. V. 1107. 2008 — p. 373−380.
  87. Heimann R.B. and Vandergraaf T.T. Cubic zirconia as a candidate waste forms for acti-nides: Dissolution studies. // J. Mater. Sei. Lett., 7 1988 — p. 583−586.
  88. Poirot I., Kot W.K., Shalimoff G., Edelstein N.M., Abraham M.M., Finch C.B., Boatner L.A. Optical and EPR investigations of Np4+ in single crystals of ZrSi04. // Phys. Rev., B 37 1988-p. 3255−3264.
  89. Poirot I., Kot W.K., Edelstein N. M, Abraham M.M., Finch C.B., Boatner L.A. Optical study and analysis of Pu4+ in single crystals of ZrSi04. // Phys. Rev., B 39(10) 1989 — p. 6388−6394.
  90. Management and Disposition of Excess Weapons Plutonium. National Academy of Sciences (W.K.H. Panofsy, Study Chair), Committee of International Security and Anns Control, National Academy Press, Washington, D.C. 1994.
  91. Ewing R.C., Lutze W., Weber W.J. Zircon: A host-phase for the disposal of weapons plutonium. // J. Mater. Res., 10 1995 — p. 243−246.
  92. Ewing R.C., Lutze W., Weber W.J. Crystalline ceramics: Waste forms for the disosal of weapons plutonium. // Disposal of Weapon Pluonium, eds. Merz E.R. and Walter C.E., NATO ASI series, Kluwer Academic Publisher, Dordrecht 1996 — p. 65−83.
  93. Degueldre C., Kasemeyer U., Botta F., Ledergerber G. Plutonium incineration in LWR’s by a once-through cycle with a rock-like fuel. // Mater. Res. Soc. Symp. Proc. V. 412. -1996-p. 15−23.
  94. Kuramoto K-I., Makino Y., Yanagi T., Muraoka S., Ito Y. Development of zirconia- and alumina- based ceramic waste forms for high concentrated TRU elements. // Proc. Int. Conf. GLOBAL'95, Versailles, France, V.2 1995 — p. 1838−1845.
  95. Sobolev I.A., Stefanofsky S.V., Youdintsev S.V., Nikonov B.S., Omelianenko B.I., Mokhov A.V. A study of melted Synroc doped with simulated high-level wastes. // Mater. Res. Soc. Symp. Proc. V. 465. 1997 — p. 363−370.
  96. O’Holleran T.P., Johnson S.G., Frank S.M., Meyer M.K., Noy M., Wood E.L., Knecht D.A., Vinjamuri K., Staples B.A. Glass-ceramic waste forms for immobilizing plutonium. // Mater. Res. Soc. Symp. Proc. V. 465. 1997 — p. 1251−1258.
  97. Carpena J., Audubert F., Bernache D., Boyer L., Donazzon B., Lacout J.L. Senamaud N. Apatitic waste forms: Process overview. // Mater. Res. Soc. Symp. Proc. V. 506. 1998 — p. 543−549.
  98. Dacheux N., Podor R., Chassigneux B., Brandel V., Genet M. Actinide immobilization in1. TIT '7'lft T1Qnew matrices based on solid solutions: Th^M^PO^OT, (M = U, iJ’Pu). // J. Alloys Compounds, 271−173 1998 -p. 236−239.
  99. Dacheux N., Podor R., Brandel V., Genet M. Investigations of systems TI1O2-MO2-P2O5 (M = U, Ce, Zr, Pu). Solid solutions of thorium-uranium (IV) and thorium-plutonium (IV) phosphate-diphosphates. // J. Nucl. Mater., 252 1998 — p. 179−186.
  100. Dacheux N., Thomas A.C., Brandel V., Genet M. Weber W.J. The effect of radiation on nuclear waste forms // Journal of Metals. 1991. — V. 43. — N 7. — P. 35−38.
  101. Raison P.E. Haire R.G., Sato Т., Ogawa T. Fundamental and technological aspects of ac-tinide oxide pyrochlores: Relevance for immobilization matrices. // Mater. Res. Soc. Symp. Proc. V. 556.- 1999-p. 3−10.
  102. Burghartz M., Matzke Hj., Leger C., Vambenepe G., Rome M. Inert matrices for the transmutation of actinides: Fabrication, thermal properties and radiation stability of ceramic materials. // J. Alloys Compounds, 271−173 1998 — p. 544−548.
  103. Burakov B.E., Anderson E.B., Zamoryanskaya M.V., Petrova M.A. Synthesis and study of 239Pu-doped gadolinium-aluminum garnet. // Mater. Res. Soc. Symp. Proc. V. 608. 2000 -p. 419−422.
  104. Ojovan M.I., Petrov G.A., Stefanovsky S.V., Nikonov B.S. Processing of large scale rad-waste-containing blocks using exothermic metallic mixtures. // Mater. Res. Soc. Symp. Proc. V. 556.- 1999-p. 239−245.
  105. Sobolev I.A., Ojovan M.I., Petrov G.A., Klimov V.L., Tarasov V.L. Self-sustaining synthesis of Synroc: Thermodynamic analysis. // Proc. Conf. Incineration and Treatment Technologies, Salt Lake City, Utah, USA 1998 — p. 311−313.
  106. Н.П., Соболев И. А., Стефановский C.B., Юдинцев С. В. и др. Синтетический муратаит новый минерал для иммобилизации актинидов // Доклады РАН. -1998. — Т. 362. — № 5. — с. 670−672.
  107. Stefanovsky S.V., Yudintsev S.V., Nikonov B.S., Omelianenko B.I., Ptashkin A.G. Mura-taite-based ceramics for actinide waste immobilization. // Mater. Res. Soc. Symp. Proc. V. 556, — 1999-p. 121−128.
  108. Kinoshita H., Kuramoto K-I., Uno M., Yamanaka S., Mitamura H., Banba T. Chemical durability of yttria-stabilized zirconia for highly concentrated TRU wastes. // Mater. Res. Soc. Symp. Proc. V. 608. 2000 — p. 393−398.
  109. Raison P.E., Haire R.G., Assefa Z. Fundamental aspects of Am and Cm in zirconia-based materials: Investigations using X-ray diffraction and Raman spectroscopy. // J. Nucl. Sci. Tech., Suppl.3 2002 — p. 725−728.
  110. Sikora R.E., Raison P.E., Haire R.G. Self-irradiation induced structural changes in the transplutonium pyrochlores An2Zr207 (An = Am, Cf). // J. Solid State Chemistry, 178 -2005-p. 578−583.
  111. C.B., Кирьянова О. И., Юдинцев С. В., Никонов Б. С., Омельяненко Б. И. Фазовый состав и распределение элементов в муратаитовых керамиках, содержащих РЗЭ и актиноиды // Физика и химия обработки материалов, № 3 2001 — с. 7280.
  112. Metcalfe B.L., Donald I.W., Scheele R.D., Strachan D.M. Preparation and characterization of a phosphate ceramic for the immobilization of chloride-containing intermediate level waste. // Mater. Res. Soc. Symp. Proc. V. 757. 2003 — p. 265−271.
  113. Metcalfe B.L., Donald I.W., Scheele R.D., Strachan D.M. The immobilization of chloride-containing actinide waste in a calcium phosphate ceramic host: Ageing studies. // Mater. Res. Soc. Symp. Proc. V. 824. 2004 — p. 255−260.
  114. Ю.Ф., Томилин C.B., Орлова А. И., Лизин А. А., Спиряков В. И., Лукиных А. Н. Фосфаты актиноидов AIM2IY(P04)3 (MIV = U, Np, Pu- A1 = Na, K, Rb) ромбоэдрического строения. // Радиохимия, Т. 45 № 4 — 2003 — с. 289−297.
  115. А.Н., Томилин С. В., Лизин А. А., Лившиц Т. С. Радиационная и химическая устойчивость синтетической керамики на основе ферритного граната. // Радиохимия 2008, Т. 50, № 4 2008 — с. 375−379.
  116. Yudintsev S.V., Lukinykh A.N., Tomilin S.V., Lizin A.A., Stefanovsky S.V. Alpha-decay induced amorphization in Cm-doped Gd2TiZr07. // J. Nucl. Mater., 385 2009 — p. 200 203.
  117. Burakov B.E., Yagovkina M.A., Garbuzov V.M., Kitsay A.A., Zirlin V.A. Self-Irradiation of Monazite Ceramics: Contrasting Behavior of PuP04 and (La, Pu) P04 Doped with Pu-238. // Mater. Res. Soc. Symp. Proc. V. 608. 2004 — p. 219−224.
  118. C.B. Сложные оксиды структурных типов пирохлора, граната и муратаи-та матрицы для иммобилизации актинидных отходов ядерной энергетики : диссертация. доктора геолого-минералогических наук: 25.00.05. // ИГЕМ РАН, Москва -2009 — 283 с.
  119. Boatner L. A and Sales B.C. Monazite // Radioactive Waste Forms for the Future, eds. W. Litze and R.C. Ewing. Elsevier Science Publishers. 1988 — p. 495−564.
  120. А.С., Кольцова Т. И., Самойлов С. Е. и др. Способ иммобилизации фракции трансплутониевых и редкоземельных элементов в синтетический монацит. Патент на изобретение 2 244 967, 2005, Бюлл. № 2 5 с.
  121. Seida Y., Yuki М., Suzuki К., Sawa Т. Sodium zirconium phosphate NZP. as a host matrix for high level radioactive waste // Mater. Res. Soc. Symp. Proc. V. 757. — 2003 — p. 329 334.
  122. Ю.С., Шмидт О. В., Бураков Б. Е., Гарбузов В. М., Кицай А. А., Петрова М. А. Способ иммобилизации жидких РАО в керамику. // Патент № 2 432 631, 2010, Бюлл. № 30 от 27.10.11.
  123. Carpena J., Audubert F., Bernache D., Boyer L., Donazzon В., Lacout J.L., Senamaud N. Apatitic waste forms: Process overview // Mater. Res. Soc. Symp. Proc. V. 506. 1998 — p. 543−549.
  124. T.C. Брито литы как природные аналоги матриц актинидов: устойчивость к радиационным разрушениям // Геология рудных месторождений. 2006. — Т. 48. — № 5.-с. 410−422.
  125. А.В., Колычева Т. И., Коварская Е.Н, Алой А. С. Способ включения высокоактивного концентрата трансплутониевых и редкоземельных элементов в керамику. // Патент № 2 034 345, 1995, Бюлл. № 12 от 30.04.95.
  126. .Е., Андерсон Е. Б. Разработка плутониевой керамики в Радиевом // Обзор договоров с JIHJIJI по обращению с избыточным оружейным плутонием в России (русская версия) Eds. L. J. Jardine and G. В. Borisov 2002 — UCRL-ID-149 341 — p. 264 269.
  127. Burakov B.E., Anderson E.B., Rnecht D.A., Zamoryanskaya M.V., Strykanova E.E., Ya-govkina M.A. Synthesis of Garnet/Perovskite-Based Ceramic for the Immobilization of Pu-Residue Wastes. // Mater. Res. Soc. Symp. Proc. V. 556. 1999 — p. 55−62.
  128. Burakov B.E., Anderson E.B., Zamoryanskaya M.V., Petrova M.A. Synthesis and Study of 239Pu-Doped Gadolinium-Aluminum Garnet. // Mater. Res. Soc. Symp. Proc. V. 608. -2000-p. 419−422.
  129. Bagnall K.W. and D’Eye R.W.M. The preparation of polonium metal and polonium dioxide. // J. Chem. Soc. Lon. 1954 — p. 4295−4299.
  130. Г. А. Радиолюминесцентные излучатели. // Энергоатомиздат, М., 1988.- 151 с.
  131. Hanchar J.M., Burakov B.E., Anderson E.B., Zamoryanskaya M.V. Investigation of single crystal zircon, (Zr, Pu) Si04, doped with 238Pu and 239Pu. // Mater. Res. Soc. Symp. Proc. V. 757.-2003-p. 215−225.
  132. Burakov B.E., Domracheva Ya.V., Zamoryanskaya M.V., Petrova M.A., Garbuzov V.M., Kitsay A.A., Zirlin V.A. Development and synthesis of durable self-glowing crystals doped with plutonium // J. Nucl. Mater., 385 2009 — p. 134−136.
  133. Burakov B.E., Zamoryanskaya M.V., Domracheva Ya.V. Durable Self-Glowing Crystals as Advanced Materials for Actinide Immobilization. // Mater. Res. Soc. Symp. Proc. V. 1193.-2009-p. 3−8.
  134. Van Uitert L.G. and Soden R.R. Enhancement of Eu emission by Tb3+. // J. Chemic. Phys. 1962 — Vol.36 — #5 — p. 1289−1293.
  135. Lee W.E., Rainforth W.M. Ceramic Microstructures: Property Control by Processing // Chapman and Hall, London 1994 — 604 p.
  136. Capitani G.C., Leroux H., Doukhan J.C., Rios S., Zhang M., Salje E.K.H. A TEM investigation of natural metamict zircons: structure and recovery of amorphous domains. // Phys. Chem. Minerals, 27 2000 — p. 545−556.
  137. McLaren A.C., Fitz Gerald J.D., Williams I.S. The microstructure of zircon and its influence on the age determination from Pb/U isotopic ratios measured by ion microprobe. // Ge-ochimica et Cosmochimica Acta 1994 — Vol.58 — #2 — p. 993−1005.
  138. Britvin S.N., Krivovichev S.V., Depmeier W., Siidra O.I., Spiridonova D.V., Gurzhiy V.V., Zolotarev A.A. Layered titanates // Patent Application PCT/EP2010/1 864. 2010.
  139. Britvin S.N., Lotnyk A., Kienle L., Krivovichev S.V., Depmeier W. Layered hydrazinium titanate: advanced reductive adsorbent and chemical toolkit for design of titanium dioxide nanomaterials. //J. Amer. Chem. Soc.-2011.-Vol. 133.-p. 9516−9525.
  140. Vance E.R., Stewart W.A., Moricca S. Advanced ceramics and glass-ceramics for immobilisation of ILW and HLW. // Mater. Res. Soc. Symp. Proc. V. 1475. 2012 — p. 163−172.
  141. Maddrell E.R., Abraitis P.K. Ceramic wasteforms for the conditioning of spent MOX fuel wastes. // Mater. Res. Soc. Symp. Proc. V. 807. 2004 — p. 231−236.
  142. Kitsay A.A., Garbuzov V.M., Burakov B.E. Synthesis of actinide-doped ceramics: from laboratory experiments to industrial scale technology. // Mater. Res. Soc. Symp. Proc. V. 807−2004-p. 237−242.
  143. Sobolev I.A., Stefanovsky S.V., Youdintsev S.V., Nikonov B.S., Omelianenko B.I., Mokhov A.V. Study of melted Synroc doped with simulated high-level waste. // Mater. Res. Soc. Symp. Proc. V. 465. 1997 — p. 363−370.
  144. В.И., Осико B.B., Прохоров A.M., Татаринцев B.M. Получение высокотемпературных материалов методом прямого высокочастотного плавления в холодном контейнерею // Успехи химии 1978 — вып. 3 — т. XLVII — с. 385−427.
  145. Hanchar J.M., Finch R.J., Hoskin P.W.O., Watson E.B., Cherniak D.J., Mariano A.N. Rare earth elements in synthetic zircon. 1. Synthesis and rare earth element and phosphorus doping. // Amer. Mineral. 2001 — 86 — c. 667−680.
  146. Zamoryanskaya M.V., Konnikov S.G., Zamoryanskii A.N. High-sensitivity system for cathodoluminescent studies with the Camebax electron probe microanalyzer. // Instrum. Exp. Tech. 2004 — 47 — 4 — p. 477−483.
  147. Zamoryanskaya M.V., Burakov B.E. Electron microprobe investigation of Ti-pyrochlore doped with Pu-238. // Mater. Res. Soc. Symp. Proc. V. 824. 2004 — p. 231−236.
  148. ASTM С1220−92, Standard Test Method for Static Leaching of Monolithic Waste Forms for Disposal of Radioactive Waste. //, Annual Book of ASTM Standards, Philadelphia: American Society for Testing and Materials 1995 — p.710−724.
  149. ГОСТ P 50 926−96 Отходы высокоактивные отвержденные. Общие технические требования. // Госстандарт России — М. — 1996 с. 3.
  150. Strachan D.M. Glass dissolution: testing and modeling for long-term behaviour. // J. Nucl. Mater. 298 — 2001 — p. 69−77.
  151. Burakov В. E., Anderson E. B. Durability of actinide ceramic waste forms under conditions of granitoid rocks. // CD-ROM Proc. Intern. Conf. Waste Management'02, USA 2002.
  152. Ewing R.C., Chakoumakos B.C., Lumpkin G.R., Murakami T. The metamict state. // MRS Bulletin 1987 — p.58−66.
  153. Weber W.J., Ewing R.C., Wang Lu-Ming. The radiation-induced crystalline-to-amorphous transition in zircon. // J. Mater. Res., 9 1994 — p. 688−698.
  154. Meldrum A., Boatner L.A., Zinkle S.J., Wang S.X., Wang L.M., Ewing R.C. Effects of dose rate and temperature on the crystalline-to metamict transformation in the AB04 orthosilicates. // Canad. Miner., 37 1999 — p. 207−221.
  155. Meldrum A., Boatner L.A., Ewing R.C. Displacive radiation effects in the monazite- and zircon-structure orthophosphates. // Phys. Review B, Condensed Matter., 56 1997 — p. 13 805−13 814.
  156. Wang S.X., Begg B.D., Wang L.M., Ewing R.C., Weber W.J., Govidan Kutty K.V. Radiation stability of gadolinium zirconate: a waste form for plutonium disposition. // J. Nucl. Mater., 14, 1999 — p. 4470−4473.
  157. Degueldre C., Heimgartner P., Ledergerber G., Sasajima N., Hojou K., Muromura Т., Wang L., Gong W., Ewing R. Behaviour of zirconia based fuel material under Xe irradiation. // Mater. Res. Soc. Symp. Proc., V. 439 1997 — p. 625−632.
  158. Sickafus K.E., Matzke Hj., Hartmann Th., Yasuda K., Valdez J.A., Chodak III P., Nastasi M., Verrall R.A. Radiation damage effects in zirconia. // J. Nucl. Mater., 274 1999 — p. 6677.
  159. Wang L.M., Wang S.X., Ewing R.C. Amorphization of cubic zirconia by caesium-ion implantation. // Phil. Mag. Letters, 80 2000 — p. 341−347.
  160. Lian J., Wang L.M., Ewing R.C., Yudintsev S.V. and Stefanovsky S.V. Ion-beam-induced amorphization and order-disorder transition in the murataite structure. // J. Appl. Phys., 97−2005- N113536.
  161. Wang L.M. and Weber W.J. Transmission electron microscopy study of ion-beam-induced amorphization of Ca2Lag (Si04)602. // Phil. Mag. A, 79, 1999 — p. 237−253.
  162. Pichot E., Dacheux N., Emery J., Chaumont J., Brandel V., Genet M. Preliminary study of irradiation effects on thorium phosphate-diphosphate. // J. Nucl. Mater., 289 2001 — p. 219−226.
  163. Utsunomiya S., Wang L.M., Yudintsev S., Ewing R.C. Ion irradiation-induced amorphization and nano-crystal formation in garnets. // J. Nucl. Mater., 303 2002 — p. 177−187.
  164. Н.П., Юдинцев C.B., Стефановский C.B., Лиан Дж., Юинг Р. Изучение радиационной устойчивости матриц актиноидов. // ДАН т. 375 — № 5 — 2001 — с. 665 667.
  165. Strachan D.M., Scheele R.D., Buchmiller W.C., Vienna J.D., Sell R.L. and Elovich R.J. Preparation of 238Pu-ceramics for radiation damage experiments. // Report PNNL-13 251 under contract DE-A-C06−76RLO 1830 2000.
  166. Strachan D.M., Scheele R.D., Kozelisky A.E., Sell R.L., Todd Schael H., O’Hara M.J., Brown C.F. and Buchmiller W.C. Radiation damage in titanate ceramics for plutonium immobilization. // Mater. Res. Soc. Symp. Proc., V. 713 2002 — p. 461−468.
  167. Strachan D.M., Scheele R.D., Buck E.C., Icenhower J.P., Kozelisky A.E., Sell R.L., Elo-vich R.J. and Buchmiller W.C. Radiation damage effects in candidate titanates for Pu disposition: Pyrochlore. //J. Nucl. Mater., 345 2005 -p. 109−135.
  168. Strachan D.M., Scheele R.D., Buck E.C., Kozelisky A.E., Sell R.L., Elovich R.J. and Buchmiller W.C. Radiation damage effects in candidate titanates for Pu disposition: zircono-lite. // J. Nucl. Mater., 372 2008 — p. 16−31.
  169. Weber W.J. Self-radiation damage and recover in Pu-doped zircon. // Radiation Effects and Defects in solids, 115 1991 — p.341−349.
  170. Geisler Т., Burakov В., Yagovkina M., Garbuzov V., Zamoryanskaya M., Zirlin V., Niko238laeva L. Structural recovery of self-irradiated natural and Pu-doped zircon in an acidic solution at 175 °C. // J. Nucl. Mater., 336 2005 — p. 22−30.
  171. Hanchar J.M., Burakov B.E., Anderson E.B. and Zamoryanskaya M.V. Investigation of single crystal zircon, (Zr, Pu) Si (>4, doped with 238Pu. // Mater. Res. Soc. Symp. Proc., V. 757 -2003-p. 215−225.
  172. .Е., Андерсон Е. Б. Изучение пирохлоровой керамики (US). // Обзор договоров с JIHJIJI по обращению с избыточным оружейным плутонием в России, UCRL-ID-149 341, на русском языке, eds. L. J. Jardine and G. В. Borisov 2002 -с. 308−313.
Заполнить форму текущей работой

Сессия? Спокойно!