Моделирование импульсных химических галогеноводородных лазеров, инициируемых ИК излучением

В начале 50-х г. г. Н. Г. Басов, А. М. Прохоров и Ч. Таунс разработали основные принципы усиления и генерации электромагнитного излучения квантовыми системами [1−6]. Это стимулировало широкий прогрессирующий интерес к поиску и исследованию различных способов создания инверсно возбужденных (лазерных) сред. На этом пути в течении последних десятилетий были созданы мощные газовые лазеры с тепловым, электрическим, оптическим и химическим возбуждением. Интерес к химическим методам создания неравновесности появился еще до появления первого лазера [7,8]. В настоящее время исследования и разработки по химическим лазерам составляют крупное научно-техническое направление.

Химические реагенты являются емкими накопителями энергии. Так, удельный энергетический запас в стехиометрической смеси фтора с водородом составляет 13,5 кДж/г или 11,1 кДж/(л атм). При перестройке химических связей в широком классе реакций запасенная химическая энергия освобождается в форме неравновесного возбуждения образующих веществ. Идея химического лазера (химической накачки) состоит в том, чтобы осуществить прямое преобразование энергии, выделяющейся в процессе химической реакции, в энергию лазерного излучения без рассеяния в тепло.

По режиму работы химические лазеры могут быть как импульсного (импульсно-периодического) так и непрерывного действия. В импульсных химических лазерах используется метастабильная смесь реагентов, находящихся в реакторе, которая выводится из состояния равновесия внешним инициирующим воздействием. В химических лазерах непрерывного действия генерация происходит при смешивании потоков реагентов, вступающих в химическую реакцию.

В идеале химический лазер — это автономный источник когерентного излучения, для которого не требуется подвода дополнительной энергии, либо ее величина ничтожно мала. Потенциально высокая удельная энергетика, относительная простота введения энергии в большие объемы в сочетании с автономностью определяют интерес к лазерам с химическим возбуждением. Химические лазеры могут найти широкие применения в лазерной технологической обработке материалов, промышленной химии, лазерном термоядерном синтезе и других областях. В будущем мыслится применение химических лазеров в космической технологии. По всей вероятности существенное расширение применений химических лазеров в технологии тесно связано с путями развития энергетики. В настоящее время серьезно рассматриваются преимущества прямого преобразования атомной и термоядерной энергии в химическую и затем в другие виды энергии. В этом случае химический лазер был бы наиболее подходящим типом лазера для получения когерентного излучения, поскольку при химической накачке требуется минимальное число ступеней энергетических превращений: термоядерная (атомная) энергия — химическая энергия — когерентное излучение.

Преимущества химических лазеров могут проявиться, если преобразование химической энергии в когерентное излучение осуществляется достаточно эффективно. Однако в первых экспериментах, в которых удалось наблюдать индуцированное излучение при химических превращениях [9], полезный энергетический выход составлял лишь 10″ 6 Дж/см3. В течении нескольких последующих лет не было достигнуто существенного прогресса и перспективность идеи химического лазера оставалась проблематичной.

По инициативе Н. Г. Басова в лаборатории Квантовой радиофизики ФИАНа в конце 60-х годов были начаты широкие исследования по химическим лазерам, включающие поиск перспективных химических реакций, оптимальных способов их инициирования и направленные в целом на создание мощных источников когерентного излучения. Эти исследования, были продолжены в СФ ФИАН и СамГУ и стимулировали постановку данной работы.

В процесс преобразования химической энергии в когерентное излучение вовлечены сложные конкурирующие взаимодействия разной природы: большая совокупность элементарных химических реакций, столкновительная релаксация возбужденных квантовых состояний, индуцированное излучение в многоуровневой лазерной среде. Поэтому ответ на вопрос о возможности и условиях эффективного превращения химической энергии в когерентное излучение не очевиден.

Химические лазеры в своем развитии прошли несколько этапов. Первые попытки найти пути создания «чисто химического» (автономного) лазера относятся к началу 60-х годов. В [7] было указано на возможность использования колебательного возбуждения молекул, образующихся, в частности, в элементарных химических реакциях, для создания лазеров инфракрасного диапазона, введено представление о полной и частичной инверсии населенностей колебательно — вращательных состояний и на этой основе предсказана возможность индуцированного излучения НС1 при колебательном возбуждении в химической реакции Н 4- С12 -> НС1 + С1. На этой реакции впоследствии и был создан первый химический лазер [9]. В это время идея химического лазера стала разрабатываться в нашей стране. В [10] было отмечено, что быстропротекающие процессы могут привести к инверсии за счет различных скоростей релаксации подсистем энергетических уровней в молекулах, т. е. фактически выдвинуты соображения, родственные идеи о частичной инверсии. Важное значение имели работы [11,12], в которых впервые предпринят анализ кинетики химических лазерных систем и обращено внимание на перспективность использования в химических лазерах простых цепных [11] и разветвленных цепных [12] реакций. Впоследствии была показана возможность использования теплового взрыва для создания химического лазера [13]. Кинетические преимущества цепных и разветвленных цепных реакций виделись в возможности достижения высоких скоростей реакций и реализации пороговых условий генерации. Однако еще не обсуждался вопрос о соотношении между затратами энергии на инициирование реакции и излученной энергией. Неявно предполагалось, что энергетические затраты на инициирование в самоподдерживающихся процессах будут малы. Кроме того, дискуссия о химических лазерах в [11,12] велась вокруг электронно — возбужденных состояний, т. е. еще не было достигнуто объединения идеи колебательного химического возбуждения с идеей использования цепных реакций для создания химического лазера. Реально же создание первых химических лазеров, их последующее развитие и наиболее важные достижения связаны с колебательным возбуждением молекул. Значительно позже был создан первый химический лазер на электронном переходе атомарного йода [14], причем его действие основано на других кинетических принципах. Кинетическое моделирование показало, что этот лазер обладает потенциально высокой энергетикой [15] и этот прогноз вполне оправдался. Начальный, поисковый этап по химическим лазерам (1960 — 1965 г. г.) отражен в сборниках [16,17]. Говоря об итогах, можно констатировать, что в этот период (период первых идей [8]) предложена идея химических лазеров, проведено обсуждение ряда важных аспектов этой проблемы, привлечено внимание широкой научной общественности к задаче создания лазеров с химической накачкой.

Новый этап в развитии химических лазеров — период создания первых приборов (1965 — 1969 г. г.) — начался с успешного запуска импульсного химического лазера на хлористом водороде HCI образующемся в процессе реакции Н + С12 [9]. Вскоре были созданы импульсные лазеры на реакциях атомов С1 с HJ [18], атомов F с Н2, СН4 и другими молекулами [19−21]. Эти исследования доказали практическую осуществимость идеи химической накачки. Однако они не привели к решающему успеху, поскольку во всех первых экспериментах преобразование химической энергии в когерентное излучение осуществлялось с очень малой эффективностью.

После запуска лазера на реакции Н2 + С12 интересы исследователей в наибольшей степени сосредотачиваются на химических лазерах с колебательным возбуждением молекул в процессе цепных реакций. Колебательные степени свободы являются наиболее естественным аккумулятором энергии, выделяющейся в процессе химической реакции. Объединение идеи колебательного химического возбуждения с идеей использования цепных реакций, несмотря на ограниченный успех первых опытов, привело в итоге к созданию весьма эффективных химических лазеров.

В работе [22] проведено качественное исследование химического лазера, возбуждаемого как за счет простой, так и разветвленной цепной реакции и, по — видимому, впервые четко поставлен вопрос об энергетических преимуществах реакций этого типа. При выполнении определенных условий, накладываемых на кинетические параметры, лазеры на цепных процессах могли бы излучать больше энергии, чем требовалось на их возбуждение.

Для того, чтобы внести ясность в вопрос об энергетике конкретных систем потребовалась разработка детальных кинетических моделей химических лазеров, последовательный анализ которых возможен лишь численными методами. Начало численному моделированию кинетики химических лазеров было положено в [23, 24], где предпринят анализ цепной системы Н2 + С12 и начиная с этих работ численные расчеты стали играть важную роль в исследованиях по химическим лазерам. Совместное численное решение нелинейных дифференциальных уравнений химической кинетики, колебательной релаксации, генерации лазерного излучения и теплового баланса с учетом температурной зависимости констант скорости элементарных процессов показало, что генерация прекращается при небольшой глубине превращения реагентов, причем срыв генерации обусловлен процессами колебательной релаксации, ускоряющимися по мере накопления продукта реакции НС1. Фактически цепной характер реакции Н2 + С12 не проявлялся при генерации. В [23] был сделан вывод о том, что потенциально перспективными цепными химическими реакциями для создания химических лазеров на колебательных переходах могут быть лишь реакции с участием исключительно реакционноспособных атомов и радикалов. Для того, чтобы процесс химического возбуждения мог конкурировать с колебательной релаксацией, энергия активации элементарных актов звена цепи, А + В2 АВ + В, В + А2 -> АВ + А не должна превышать 2−3 ккал/моль, тогда как для системы Н2 + С12 энергия активации реакции С1 + Н2 НС1 ± Н составляет примерно 5 ккал/моль и время одного цикла поэтому слишком велико. Химическая накачка в этой системе не конкурирует с процессом распада инверсии на колебательных переходах НС1. Преодолеть эту трудность можно было за счет перехода к более быстрой цепной реакции. Решающий шаг в этом направлении был сделан в 1969 г., когда была получена импульсная генерация на молекулах HF в реагирующей смеси фтора с водородом [25 — 27] (первое сообщение об этом достижении сделано в [25]). Прямые измерения выявили существование длинной лазерной цепи в цепной реакции Н2 + F2 [27]. 1969 год ознаменовался и другими принципиальными достижениями: получением эффективной импульсной генерации на молекулах С02 в смеси D2 + F2 + С02 [28] за счет передачи энергии от молекул DF, возбуждаемых в процессе реакции D2 + F2- созданием первых химических лазеров непрерывного действия [29 — 35]. Появление химических лазеров на смесях Н2 + F2 и D2 + F2 + С02, обладающих лучшими энергетическими характеристиками за счет большей лазерной длины цепи по сравнению с системой Н2 + С12, сконцентрировало внимание исследователей на этих системах.

Период с 1969 г. по 1972 г. (период создания эффективных систем) характеризовался интенсивным развитием исследований по химическим лазерам, созданием и освоением в лабораторных условиях химических лазеров с высоким энергетическим выходом генерации. К числу наиболее важных результатов относятся:

— осуществление инициирования импульсных химических лазеров излучением открытого разряда в больших объемах активной среды с высоким рабочим давлением — 1 атм [36],.

— запуск химических лазеров с инициированием электронным пучком [37],.

— создание чисто химических лазеров непрерывного действия, в которых генерация осуществляется лишь за счет смешения балонных газов [30, 32, 38, 39]. Чисто химический поджиг хлорводородных смесей вспомогательным реагентом был предложен в [40]. Экспериментально этот способ был реализован в [30, 32, 39], где смесь D2 + F2 + С02 инициировалась радикалом NO в дозвуковой струе реагентов. В [38] впервые сообщалось о создании чисто химического лазера с тепловым инициированием реакции Н2 + F2. Для получения атомарного фтора, инициирующего цепь, использовалось горение смеси Н2 + F2 в избытке F2.

Получение импульсной генерации с использованием фторводородных смесей высокого давления, доказательство высокой эффективности возбуждения фтороводородных лазеров излучением открытого разряда и электронного пучка, успехи в создании чисто химических лазеров непрерывного действия поставили химические лазеры в ряд наиболее мощных лазерных систем.

Начиная с 1972 г. работы по химическим лазерам переходят из стадии чисто лабораторных поисков в стадию технических разработок мощных лазерных систем прикладного значения. Вместе с тем продолжается вплоть до настоящего времени научный поиск в области химических лазеров, выдвигаются и разрабатываются новые фундаментальные идеи (например, идея фотонного разветвления), реализация которых обещает дальнейший прогресс в этой области.

В начале 70-х годов появились первые численные кинетические расчеты импульсных лазеров на смесях D2 + F2 + С02 и Н2 + F2 [41 — 49]. Расчеты по DF — С02 лазеру, изложенные в [41 — 49] проводились параллельно с экспериментом и содействовали успешному запуску первого в мире химического лазера с высоким давлением активной среды («1 атм и выше), высоким удельным энергосъемом («40 Дж/л) при инициировании реакции излучением открытого разряда [36].

Принципиальная трудность теоретического анализа на начальном этапе моделирования была связана с недостаточной изученностью констант скорости большого числа конкурирующих процессов. Поэтому многие выводы носили оценочный и даже качественный характер. К середине 70-х годов появилась значительно более широкая информация по константам скорости элементарных процессов, что открыло возможность более точного прогнозирования лазерных характеристик, стимулировало развитие вычислительно — эффективных методик и обусловило постановку расчетно — теоретических исследований в широком диапазоне условий работы лазеров [50 — 64].

Следует отметить, что исследования по химическим лазерам естественным образом разделились на два крупных направления: лазеры импульсного и непрерывного действия. Понятно, что кинетика элементарных процессов едина для импульсных и непрерывно действующих лазеров, однако круг возникающих здесь проблем существенно различен. В настоящей работе внимание сосредоточено на импульсных химических лазерах. Моделирование химических лазеров непрерывного действия, основные теоретические и экспериментальные работы в этой области обсуждаются в монографиях [65 — 69].

В первых расчетно — кинетических моделях химических лазеров использовалось допущение о вращательно — поступательном равновесии. Расчеты в этом приближении дают верхний предел лазерных характеристик. Развитые кинетические модели импульсных химических лазеров, как показывают сопоставление расчетов с экспериментом [66], позволили прогнозировать характеристики химических лазеров с точностью до коэффициента 2 — 3 в широком диапазоне условий работы.

В дальнейшем моделирование кинетики химических лазеров развивалось по следующим направлениям.

Введение

в кинетические модели более точных значений констант скорости элементарных процессов и более адекватный учет механизма реакций, что улучшает согласие вычислительных и измеренных лазерных характеристик [70−75].

Учет отклонения от вращательного и поступательного равновесия, что позволяет дать более правильные предсказания спектрально — временных и энергетических характеристик [75 — 94].

Создание вычислительно — эффективных моделей на основе выделения главных факторов, управляющих поведением лазера, с целью экономичного анализа энергетических характеристик в широком интервале исходных параметров [57, 60, 61, 68, 90, 95 — 98].

Прогнозирование новых режимов работы химических лазеров, представляющих интерес для приложений [66, 68, 99, 100] и моделирование новых систем на основе развитых подходов [101−114].

В последние годы широкий интерес проявляется к поиску путей осуществления так называемых фотонно — разветвленных (ФР) цепных реакций [66]. Выход фотонов в процессе ФР реакции превышает затраты фотонов на инициирование и поддержание реакции, так что на основе процессов этого типа могут быть созданы принципиально новые чисто химические многокаскадные импульсные лазерные усилители не потребляющие энергию УФ излучения, разряда или электронного пучка. Главное в проблеме осуществления ФР цепных реакций — найти эффективный метод образования свободных атомов (активных центров) под действием лазерного излучения.

Идея о принципиальной осуществимости ФР цепной реакции в газовых молекулярных средах впервые высказана в работе [115] посвященной исследованию фотохимического действия ИК излучения. В [115, 129] была обнаружена возможность инициирования химических реакций ИК излучением в смесях, содержащих молекулы резонансно поглощающие излучение С02 — лазера с длиной волны 10,6 мкм, при диссоциации которых возникают свободные атомы: N2F4, ВС13, SF6. В [103] была предложена и теоретически обоснована химически активная молекулярная система, инициируемая ИК излучением, в которой энергетический выход превышает затраты фотонов на инициирование. Это система CH3 °F + D2 + F2 + С02 + Не, излучающая на длине волны 9,6 мкм (переход 00° 1 -" 02°0 молекул С02). В этой же работе впервые введен термин «фотонно — разветвленная (ФР) цепная реакция», характеризующий кинетику физико — химических процессов в активной среде. В [116] проведен эксперимент по созданию химического HF — лазера на смеси SF6 + Н2, инициируемого ИК излучением. Генерация излучения на колебательно — вращательных переходах молекул HF (DF) при инициировании реакции в смеси SF6 + H2(D2) излучением С02 — лазера была также получена в [117]. Аналогичные эксперименты были проведены для систем SFe + С3Н8 [118] и N2F4 + H2(D2) [119]. Во всех этих случаях энергия генерируемого излучения была крайне мала и составляла «10» 3 — 10″ 4 от энергии инициирующего импульса С02 — лазера. Это говорит о малой эффективности образования активных центров при диссоциации молекул SF6 и N2F4, резонансно поглощающих ИК излучение, что может быть объяснено быстрой релаксацией колебательной энергии этих молекул в лазерной среде. В связи с этим заслуживает внимание предложенный в [103] другой путь инициирования химических лазеров ИК излучением, связанный с резонансным колебательным возбуждением молекул с последующим их вступлением в химические реакции, сопровождающиеся образованием свободных атомов. При этом затраты энергии на инициирование будут меньше, вследствие более малого уровня колебательного возбуждения молекул, необходимого для их активации по сравнению с энергией диссоциации.

Возможны и другие механизмы образования свободных атомов под действием ИК излучения, обусловленные нерезонансным взаимодействием этого излучения с веществом. В [120], например, описывается эксперимент по созданию импульсного HF — лазера, инициируемого излучением С02 — лазера при фокусировке на алюминиевую пластинку, помещенную в газовую смесь CF4 + Н2. Под действием ИК излучения в области, прилегающей к пластинке, возникает плазма. В плазменном слое происходит диссоциация CF4 с образованием атомов F. Энергетический выход созданного лазера очень мал и значительно меньше энергии инициирующего импульса. Работа [121] посвящена экспериментальному исследованию термического разложения твердых частиц NaN3 при их нагреве под действием излучения С02 — лазера. Отмечается, что возникающие при разложении NaN3 атомы Na могут взаимодействовать с F2 с образованием активных центров F.

Принципиально новое направление развития идея ФР реакции получила в Самарском филиале Физического института им. П. Н. Лебедева РАН. Там была выдвинута идея ФР реакции в двухфазной среде, т. е. среде, содержащей рабочий газ и металлическую пудру — ультрадисперсные пассивированные частицы металла, однородно распределенные по объему [105]. Эти частицы испаряются под действием лазерного излучения, что приводит к появлению свободных атомов, их диффузии в газ и развитию ФР процесса. Инициирование можно условно описать схемой:

А1(твердое тело) + mh соА1(газ) А1(газ) + F2(ra3) A1 °F + F. Далее идет обычный химический процесс. Изложенная идея обоснована численными расчетами, базирующимися на решении системы дифференциальных уравнений химической кинетики, колебательной релаксации, переноса лазерного излучения и лазерного испарения частиц [106, 107, 122]. Показано, что если использовать схему генератор — усилитель, в которой задающий генератор создает некоторую критическую интенсивность 10 на входе усилителя и засвечивает объем усилителя с длиной усиления 1, го на выходе можно получить в 10 раз большую выходную энергию. Расчетные параметры системы таковы: концентрация частиц.

Q (л алюминия 10 см", их диаметр d «0,1 мкм, I0"3×10 Вт/см, 1"4 м, давление газа р» 1 атм, состав H2: F2:02:He = 100:400:40:220 мм рт. ст. Удельный энергосъем (энергия, излучаемая единицей объема среды) усилителя составляет ?• л"100 — 200 Дж/л, длительность импульса «10» 7 с, что вполне приемлемо для создания мощных лазерных установок.

На основе численного эксперимента выявлены и обоснованы новые возможности очень интересной с практической точки зрения пространственной организации ФР реакции, позволяющие в системах относительно небольших размеров получать очень высокие коэффициенты усиления по энергии [123 — 125]. Эти возможности связаны с направлением выделением излучаемых фотонов и, как следствие способностью к направленному самораспространению ФР реакции. Так в схеме однопроходного усилителя можно инициировать ФР реакцию в слое, тонком по сравнению с полной длиной усилителя 1 за счет подбора концентрации частиц. Далее ФР реакция будет сама распространяться по всему усилителю. По существу, возникает новый тип автоволны с направленным высвобождением запасенной в среде энергии. Расчет показывает, что при одинаковых линейных размерах усилителя в этом автоволновом режиме ФР реакции достигается в несколько раз более высокий коэффициент усиления по энергии по сравнению с случаем, когда засвечивается весь объем. Ещё более высокий коэффициент усиления по энергии может быть получен в многопроходных усилителях с телескопическим резонатором. Импульс от генератора инициирует ФР реакцию в центральной цилиндрической зоне и усиливается в ней в К раз. Усиленное излучение инициирует излучение в следующей цилиндрической зоне в М раз большего диаметра, где М — увеличение резонатора и т. д. При общем числе проходов п имеется (п + 1)/2 последовательно включающихся зон, усиливающих излучение. Уже в пятипроходной схеме достигается коэффициент усиления.

3 3.

G = К «10. При столь высоком значении G усилитель устойчив к самовозбуждению, т.к. в нем нет заранее созданной инверсной населенности. Она возникает в процессе развития ФР реакции по объему. А реакцию в объеме резонатора «зажигают» зеркала, изменяя направление движения фотонов. Такой процесс также можно рассматривать как автоволновой.

На основе теоретически открытых новых автоволновых режимов ФР реакции авторами предложена оптическая схема химического трехкаскадного усилителя с общим коэффициентом усиления по энергии G = Зх 106 [124].

Волновой анализ энергетики и пространственно — временного поведения электромагнитного поля в импульсном химическом лазере на ФР реакции, протекающей в неустойчивом телескопическом резонаторе выявил новые возможности этого процесса [125]. В этой работе показано, что в области малых диаметров входного отверстия связи d = ЗЛ — 300 X происходит дифракционная многофокальная фокусировка плоской входной волны в усиливающей активной среде, обеспечивающая минимизацию первоначально возбуждаемого объема и соответствующее резкое понижение (до микроджоульной) необходимой энергии входного импульса. Согласно расчетам за счет этого оптического эффекта, а также благодаря автоволновому распространению ФР реакции во всем объеме лазера можно достичь гигантского коэффициента усиления по энергии порядка 109 — 1011. Это гигантское усиление по энергии позволяет создать автономный лазер с килоджоульной выходной энергией, который может быть инициирован микроджоульным входным импульсом. Применение подобного лазера — усилителя в промежуточном каскаде лазерной системы делает ее практически автономной.

Как бы ни была логически безупречна и полна теоретическая модель объекта, теория без экспериментального подтверждения выглядит утопией. Научными группами из Самарского филиала Физического института им. П. Н. Лебедева и Российского научного центра «Прикладная химия» из Санкт — Петербурга были проведены первые эксперименты по реализации ФР реакции в двухфазной среде [126].

Вопрос, на который никто не мог дать утвердительного ответа заранее, -можно ли вообще смешать фторсодержащий газ с ультрадисперсными частицами алюминия, не произойдет ли их сгорание при напуске? Надежду в этом плане давало то, что такие частицы покрыты тонкой защитной пленкой корунда AI2O3. Но насколько надежна эта защита? Эксперимент показал, что при инжекции через специальный фильтр тонкодисперсного порошка алюминия с диаметром частиц 0,3 мкм в рабочую смесь F2 + Н2 + 02 + Не она остается стабильной. Темновая (т.е. без внешнего воздействия) скорость реакции, регистрируемая спектроскопически по образованию HF, остается такой же как и в отсутствии частиц А1. Второй вопрос — изучение воздействия лазерного излучения на двухфазную химическую активную смесь. С этой целью создана установка, состоящая из HF — генератора и усилительного модуля с длиной активной среды 1 м. Плотность энергии на входе в усилитель составляла 4−8 Дж/см, его полная энергия достигала 400 Дж. При длительности импульса «1 мкс интенсивность.

7 2 излучения достигала 10 Вт/см, что вполне достаточно для испарения частиц. Измерялась энергия лазерного излучения до и после прохождения двухфазной среды. Обнаружено, что при облучении фторводородной смеси с дисперсной фазой излучением химического лазера происходило образование свободных атомов фтора и наблюдалось развитие цепи — смесь сгорала. Важно, что тепловое излучение частицы нарастало спустя промежуток времени порядка 1 мкс после прекращения входного импульса. Это означает, что скорость цепной реакции, вызывающей нагрев частиц, достаточно велика для развития усиления. Отношение энергии излучения на входе и выходе составило 0,8 и на первый взгляд кажется, что эффекта фотонного разветвления не достигнуто. Однако, в сравнительном опыте со смесью, не способной к цепной реакции, содержащей только F2, Не и частицы А1, это отношение еще меньше и равно 0,66. Полученный результат позволил осторожно заключить, что в некоторых первых экспериментах с двухфазными химически активными средами около 17% выходной энергии усилителя поставлялось фотонно — разветвленной реакцией, что более чем на два порядка превышает выход излучения во всех известных экспериментах, проведенных с чисто молекулярными смесями.

Почему же в двухфазных смесях не произошло существенного усиления сигнала, предсказанного теорией? Дело в том, что пока не удалось реализовать требуемых параметров дисперсной фазы. Из ослабления сигнала в химически неактивной смеси можно заключить, что средний диаметр частиц составляет «1 мкм, а их концентрация была 105 см» 3. Частицы коагулируют за время пребывания от напуска компонент до прихода инициирующего импульса, которое составляло в этих экспериментах «15 мин, а это довольно много. И все же полученные результаты весьма обнадеживают, они переводят будущий эксперимент из области абсолютно неясного в область совершенствования технологии приготовления газодисперсной среды.

С этой целью в Самарском филиале ФИАН уже разработан генератор дисперсной фазы, основанный на испарении алюминиевой фольги при пропускании через нее импульса тока [127]. При испарении в атмосфере инертного газа, формируются частицы нужного размера «0,1 мкм и о о концентрации «10 см». Для контролируемого формирования газодисперсной среды в больших объемах за короткие времена представляет интерес распылитель тонкодисперсных порошков «Кварц» разработанный в [128]. С этой целью и на базе полученных теоретических и экспериментальных результатов есть серьезные основания добиться решающего успеха в новых экспериментах.

В работе [132] предложен новый подход к инициированию Н2 — F2 — лазера внешним ИК излучением и получению на выходе энергии, превышающей вложенную энергию. Идея состоит в резонансном возбуждении молекул HF и последующем энергетическом разветвлении цепи. Существенное увеличение удельного энергосъема фторводородного лазера при малых уровнях инициирования ИК излучением возможно в условиях осуществления в лазерной среде термоцепного взрыва, обусловленного диссоциацией специально подобранных фторсодержащих молекул RF [133]. В работе [133] был подробно исследован вопрос о том, при каких константах скорости термической диссоциации молекул RF реализуется тепловой механизм разветвления цепной реакции Н2 + F2 инициируемой УФ излучением. При этом основная часть энергии лазерного излучения генерируется за очень короткое время (-100 не) после длительного (десятков микросекунд) разогрева смеси. Расчеты [133] проводились для модели фторводородного лазера, в которой вращательная неравновесность молекул HF не учитывалась. Её учет может существенно снизить расчетный лазерный энергосъем в случае короткого импульса генерации.

Отметим, что в последнее время возникла новая волна интереса к созданию импульсных химических лазеров, инициируемых собственным излучением, на основе новых активных лазерных сред с уклоном в различные научно — технические приложения [139, 140, 141], причем в [140] достигнут существенный прогресс в отношении выхода когерентного излучения по сравнению с более ранними цитированными работами.

Кроме того в [133] расчет сделан для фотолизного инициирования реакции, то есть не было предложено объединения идей терморазветвленной цепной реакции с идеей инициирования реакции собственным лазерным излучением. А именно этот последний подход позволяет избавиться от внешних источников энергии в форме энергий электронного пучка, УФ — излучения или разряда и подойти к созданию высокоэнергетичных автономных импульсных химических лазеров. Потребность же в таких лазерах велика. В сочетании с современной техникой сжатия и контроля импульса в настоящее время открывается возможность использования активных сред импульсных химических лазеров для получения супермощных (эксаватных) и ультракоротких (пико и фемтосекундных) импульсов. При такой мощности взаимодействие лазерного излучения с веществом становится ультрарелятивистским. В этом режиме взаимодействия света с заряженными частицами приобретает также когерентный характер. Все это представляет большой интерес для физики высоких энергий (ТэВ и выше), высоких температур (выше ГэВ), высоких давлений (выше Гбар) и ускорения частиц (или реализации эквивалентной гравитации, такой как вблизи черных дыр). Открываются новые возможности в исследовании фундаментальных научных проблем.

Вошло в русло практических приложений конструирование экономичных лазерных систем на цепной реакции Н2 + F2 для целей экологического зондирования околоземной атмосферы. Короткоимпульсный фтороводородный лазер перспективен для целей лазерно — ударного упрочнения сплавов в машиностроении. В этом состоит актуальность развиваемой в настоящей работе тематики.

Ответ на вопрос о возможности и условиях эффективного превращения химической энергии при предлагаемом в работе способе инициирования хемолазерного процесса не очевиден.

Актуальность темы

определяется и тем, что необходимо раскрыть резервы химической накачки, обосновать новые кинетические подходы, ведущие к созданию мощных автономных источников лазерного излучения. Целенаправленно подойти к постановке эксперимента возможно лишь на основе всестороннего моделирования кинетики процессов, протекающих в химических лазерах.

Целью работы является выдвижение и теоретическое обоснование новых подходов по созданию мощных автономных импульсных химических лазеров на фтористом водороде, инициируемых ИК лазерным излучением. Основная проблема решаемая в диссертации заключается в количественном прогнозировании характеристик импульсного химического лазера на термоцепном взрыве, инициируемом ИК лазерным излучением и интерпретации экспериментов, проведенных по получению лазерного эффекта при инициировании цепной реакции фтора с водородом собственным лазерным излучением.

В соответствии с поставленной целью определены основные задачи диссертации:

— развить адекватную кинетическую модель и создать алгоритм расчета характеристик HF — лазера (генератора и усилителя) на термоцепном взрыве, инициируемом лазерным ИК излучением,.

— проанализировать характеристики генерации и усиления излучения в лазере рассматриваемого типа и дать рекомендации по выбору оптимальных условий при проведении экспериментов,.

— дать количественную интерпретацию экспериментов по инициированию цепной реакции фтора с водородом ИК лазерным излучением и получению лазерного действия в чисто молекулярной и газодисперсной средах.

Научная новизна диссертационной работы заключается в том, что в ней впервые:

— предложена и теоретически обоснована идея автономного импульсного химического лазера на термоцепном взрыве, инициируемом ИК излучением,.

— рассчитаны энергетические характеристики лазера рассматриваемого типа в режимах генерации и усиления и определены оптимальные условия работы по составу компонент рабочей смеси и спектральному режиму излучения, обеспечивающие максимальный удельный энергосъем, показана возможность получения мощного короткоимпульсного излучения (~20 не),.

— проведен численный анализ экспериментов по инициированию цепной реакции в смеси HF + Н2 + F2 + 02 + Не через резонансное возбуждение молекул HF лазерным излучением и дан количественный критерий допустимой степени неоднородности активной среды для достижения лазерного эффекта,.

— дана численная интерпретация эксперимента по осуществлению фотонноразветвленной цепной реакции в газодисперсной среде и показано, что в проведенных в последнее время экспериментах энергетический выход когерентного излучения за счет фотонно — разветвленной цепной реакции составляет значительную долю (-15%) от полной выходной энергии, что на несколько порядков величины превышает ранее полученные результаты в чисто молекулярных смесях.

Основные результаты диссертации носят приоритетный характер.

Диссертация состоит из введения, трех глав, выводов и приложения.

Основные результаты и выводы работы состоят в следующем:

1. На основе кинетической модели HF — лазера с цепной реакцией накачки, учитывающей колебательно — вращательную неравновесность и оптические излучательные процессы, проведено численное параметрическое моделирование лазеров, инициируемых собственным излучением. Модель развивает предыдущие подходы, в которых уже была достигнута достаточно высокая точность прогнозирования характеристик лазера (~10%), в том отношении, что она учитывает большее число колебательно — вращательных состояний, участвующих в генерации и усилении излучения. Расчеты проведены для всех основных механизмов развития взрывных хемолазерных процессов — теплового механизма и материального разветвления цепей, объединенных в единый термоцепной взрыв, энергетического и фотонного механизмов разветвления и для всех этих кинетических механизмов теоретически обнаружена возможность реализации лазерного действия в определенных условиях.

2. Предложена и теоретически обоснована идея импульсного HF — лазера на термоцепном взрыве, инициируемом многолинейчатым излучением фторводородного лазера при резонансном колебательном возбуждении молекул HF. Показана принципиальная возможность получения мощного короткоимпульсного излучения. Проведена численная оптимизация условий работы лазера по составу компонентов смеси и спектральному режиму излучения. Показано, что при наличии легко диссоциирующей присадки — транс N2F2 либо F2S03 в смеси HF: H2:F2:02:He удельный энергосъем Н2 — F2 — генератора, инициируемого импульсом излучения фторводородного лазера может достигать 200 Дж/л, превосходя удельную энергию инициирования в 102 — 104 раз. Существенно, что энергия излучения генератора слабо зависит от плотности энергии входного импульса в широком интервале 0,01 — 10 Дж/см2. Основная энергия излучается в коротком импульсе длительностью ~ 20 не и при этом не требуется применения дорогостоящей ускорительной техники.

3. Теоретически исследован импульсный Н2 — Г2-усилитель на термоцепном взрыве, инициируемом излучением фторводородного лазера при резонансном колебательном возбуждении молекул HF. Показано, что при наличии легко диссоциирующей добавки F2S03 с парциальным давлением 40 мм рт.ст. в смеси HF: H2:F2:02:He = 0.5−1:200:400:40:100 мм рт.ст. плотность выходной энергии излучения на выходе Н2 — Р2-усилителя с длиной активной среды 4 м может составлять 40 — 50 Дж/см2, превосходя плотность энергии инициирующего импульса приблизительно в 10 раз. Такой усилитель представляет интерес как оконечный каскад в лазерной системе инициирующий генератор — генератор на термоцепном взрыве — оконечный усилитель.

4. Проведено численное исследование влияния неоднородностей активной среды на развитие усиления и генерации за счет энергетического разветвления цепи в смеси HF — Н2 — F2 — 02 — Не, инициируемой ИК лазерным излучением. Дана интерпретация эксперимента, проведенного с этой смесью. Сделан вывод о том, что для получения лазерного эффекта неоднородность по концентрации HF вдоль оси реактора не должна превышать 10%.

5. Проведен численный анализ химического лазера на фотонно — разветвленной цепной реакции в газодисперсной среде А1(частицы) — H2-F2−02-He. Анализ выполнен применительно к условиям экспериментов, проведенных в работе [126]. Сделанные расчеты позволяют заключить, что в отдельных проведенных экспериментах впервые наблюдалась фотонно — разветвленная цепная реакция, причем энергетический выход когерентного излучения составлял существенную долю (10 — 15%) от энергии входного импульса.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

.