Нейтронно-физическое обоснование защищенности уран-плутониевого топливного цикла от несанкционированного распространения делящихся материалов

Научный и. технологический потенциал, а также значительный опыт, накопленный в области технологии ядерного деления, выдвинул ядерные реакторы в ряд конкурентоспособныхисточников энергии и позволяет рассматривать их в качестве таковых в долгосрочной перспективе. В настоящий момент это сублимировано в понятии ядерный ренессанс, которое отражает планы строительства АЭС в развитых странах и интерес к развитию ядерной энергетики в других странах, заявляющих о стремлении развивать ядерную энергетику, что документировано в последних обзорах МАГАТЭ и Организации экономического сотрудничества и развития (ОЕСБ/ЫЕА) [1,2]. При масштабном развитии ядерной энергетики особенно остро встанет проблема с топливообеспечением и обращением с долгоживущими радиоактивными отходами, которая уже сейчас является аргументом противников ядерной энергетики и будет являться основным сдерживающим ее развитие фактором. В этой связи развитие топливных циклов с расширенным воспроизводством искусственного ядерного топлива и трансмутацией отходов становится важнейшим направлением совершенствования мировой ядерной энергетики [3].

В РФ принята федеральная целевая программа «Ядерные энерготехнологии нового поколения на период 2010;2015 годов и на перспективу до 2020 года» [4] в которой, выделяются основные проблемы атомной энергетики Российской Федерации:

• высокое и постоянно нарастающее количество отработавшего ядерного топлива и радиоактивных отходов;

• неэффективное использование запасов природного урана;

• возможное снижение научного потенциала атомной энергетики Российской Федерации;

• уменьшение конкурентоспособности продукции атомной энергетики на мировом рынке.

Концентрация усилий на создании ядерных энерготехнологий нового поколения на базе реакторов на быстрых нейтронах с замкнутым ядерным топливным циклом обеспечит решение указанных проблем.

Следует отметить, что, понятие отходов зависит от выбранной' концепции развиваемого топливного цикла. Хрестоматийный пример — отказ в 70 годы в США от замыкания топливного цикла, что привело к принятию концепции подземного захоронения отработанного топлива, все элементы которого автоматически попадали под понятие отходов (включая выгоревший уран и плутоний). В Европе же и Японии была выбрана концепция рецикла плутония в существующих легководяных реакторах и это является реальностью сегодняшнего дня. При все более возрастающем вовлечении плутония в энергопроизводство, рецикл трансплутониевых минорных актинидов кажется неизбежным следующим шагом в развитии ядерной энергетики. Объемные материалы традиционных конференций GLOBAL отражают различные направления поиска оптимальных условий их рецикла [5 — 12].

Из многообразия рассматриваемых концепций в части рецикла тяжелых металлов можно выделить два направления, гомогенный и гетерогенный рецикл, связанные соответственно с рециклом урана, рециклом плутония, и минорных актинидов [13, 14].

Под гетерогенным рециклированием понимается исключение проблемных нуклидов (например плутония и минорных актинидов) из основного энергопроизводящего топливного цикла, т. е. облучение их либо в отдельных сборках, загружаемых в энергетический реактор, либо организация их облучения в специально разработанных для этой цели установках (критические или под критические ядерные реакторы). Иными словами, гетерогенный рецикл ориентирован на трансмутацию отходов отдельно от топлива. Одновременно с этим, гетерогенный рецикл предохраняет основной топливный цикл от присутствия высокотоксичных материалов. Например, при гомогенном рециклировании присутствие америция? и кюрия на несколько, порядков увеличивает выход нейтронов" спонтанного деленияи гамма излучениячто может существенно сказаться наудорожании, топливного цикла, особенно на стадии переработки топлива [15, 16]: Среди’минорных актинидов только присутствие 237Np не оказывает заметного влияния на основной топливный цикл.

Однако в последнее десятилетие возросло число научных публикацийв которых рассматриваются различные концепции переработки топлива без выделения плутония, чтобы снизить риск его хищения с целью изготовления ядерного взрывного устройства [17, 18, 19, 20]. Кроме того выход нейтронов спонтанного деления и гамма-излучение могут рассматриваться в качестве положительного фактора, способствующего повышению внутренне присущего радиационного барьера против несанкционированного распространения. Таким образом, гомогенный рецикл трансплутониевых элементов (америций и кюрий) очевидным образом снижает риск распространения. Облучение трансплутониевых элементов в спектре теплового реактора приводит к увеличению накопления четных изотопов плутония (так называемое денатурирование плутония) [21, 22].

Особо следует отметить повышение доли Ри. Распадное.

23 8 тепловыделение Ри (Т]/2—87 лет, а-распад) очень велико — 560 Вт/кг. В документах МАГАТЭ отмечается, что плутоний с содержанием Ри более 80% не нуждается в каких-либо специальных ограничениях с точки зрения контроля за нераспространением [23].

Денатурирование плутония для защиты топливного цикла было предметом исследования еще в 70-е годы [24, 25, 26]. Были идентифицированы два механизма на основе температурного эффекта. Один из них это фазовый переход со значительным снижением плотности плутония от 19,5 до 15,8 г/см3 при повышении температуры выше 115 °C. Второй связан с расплавлением химического взрывчатого вещества (обжимающего ядерный заряд). По оценкам этих работ расплавление происходит при температуре около 700 °C, которая легко достигается, если содержание Ри в плутониевом векторе превышает 5%. Конечно, денатурирование плутония не исключает полностью возможность изготовления ядерного оружия, но делает этот процесс значительно более трудным [21, 22].

В последнее время предполагаемое распространение ядерной энергетики в третьи страны выявило новые тенденции в развитии топливного цикла. Приоритетом является создание реакторов с долгоживущей активной зоной. Для достижения этой цели необходимым является увеличение глубины выгорания топлива, что, в свою очередь, снижает объемы переработки топлива в расчете на единицу произведенной энергии и, в некоторой степени, может скомпенсировать увеличение стоимости переработки при создании радиационного барьера. В реакторах с тепловым и эпитепловым спектрами, минорные актиниды могут способствовать созданию изотопного радиационного барьера для плутония и радиационного барьера для самих себя (увеличение нейтронной и гамма дозы от трансплутониев).

Способность минорных актинидов влиять на увеличение глубины выгорания, наряду с созданием барьеров против распространения ядерных материалов, может поменять взгляды на их приоритетную трансмутацию и их деление в быстром спектре может оказаться не очень привлекательным. Может быть даже поставлен вопрос об интенсификации их накопления с последующим использованием в долгоживущих активных зонах [27].

В связи с вышесказанным, исследование гомогенного рецикла в тепловых реакторах с точки зрения повышения барьеров нераспространения представляет собой актуальную проблему, поиску решения которой и посвящена данная диссертация. Основным инструментом исследования является компьютерный комплекс SCALE 5.0, предназначенный для нейтронно-физических расчетов [28]. Лицензионный программный комплекс SCALE 5 был поставлен в ИАТЭ для учебных целей в соответствии с соглашением между ИАТЭ и RSICC (Radiation Safety Information Computational Center, Национальная лаборатория «Оук Ридж», США).

Цель и задачи исследования

.

Целью данной работы является концептуальная проработка1 вопросов защищенности топлива для водо-водяных реакторов на основе неразделенной уран-плутониевой фракции с допингом тория.

Для достижения поставленной цели были определены следующие задачи:

1. Проведение верификации и валидации расчетного инструмента (программный комплекс SCALE 5.0).

2. Разработка концепции оценки защищенности топливных композиций (критерий «attractiveness»).

3. Разработка расчетной процедуры учета неоднородности выгорания топлива в твэле («пт"-эффект).

4. Определение состава топлива с внутренними свойствами защищенности от несанкционированного распространения.

Научная новизна.

— показана важность учета 234U при анализе перспективных топливных циклов;

— определена процедура расчета поверхностных эффектов выгорания («ит"-эффект);

— выявлена возможность снижения «пт"-эффекта за счет допинга 237Np в урановом топливе.

На защиту выносятся:

1. Критерий оценки защищенности топливных композиций, основанный на нейтронно-физических характеристиках делящихся материалов, позволяющий сформулировать рекомендации по повышению устойчивости к несанкционированному распространению перспективных топливных композиций.

2. Способ снижения локальной глубины выгорания в периферийной области топливной таблетки реактора с водой под давлением, за счет допинга 5% Np в уран-оксидном топливе.

3. Обоснование уран-оксидной топливной композиции с допингом 1%.

Th и 1% Np, обеспечивающей повышение свойств внутренней защищенности от несанкционированного распространения для реакторов типа ВВЭР. Практическая значимость диссертационной работы заключается в том, что:

— проведена верификация и валидация программного комплекса SCALE 5.0 на известных экспериментах и бенчмарках;

— предложен и обоснован критерий для качественной оценки защищенности топливных композиций с точки зрения нераспространения делящихся материалов;

— выявлены особенности использования программного комплекса SCALE 5.0 для моделирования: выгорания топлива с повышенным.

23″ обогащением по U, поверхностных эффектов выгорания;

— определены количественные характеристики ториевого допинга, значительно увеличивающие защитный барьер урановых композиций.

Обоснованность и достоверность основных результатов и выводов базируются на использовании общепринятых методик и моделей, на согласованности результатов расчетов с экспериментальными данными и результатами, полученными в расчетах по программам KENO, TRITON и ORIGEN-S из программного комплекса SCALE 5.0.

Апробация работы.

Результаты работы докладывались на нижеперечисленных международных, всероссийских и отраслевых конференциях и семинарах.

XIV семинар по проблемам физики реакторов «Физические проблемы топливных циклов ядерных реакторов. Волга-2006», Москва, 2006 г.

IV Курчатовская молодежная научная школа, Москва, 2006 г.

X Международная научная конференция студентов и молодых специалистов «Полярное сияние 2007», Санкт-Петербург, 2007 г.

X Международная конференция «Безопасность АЭС и подготовка кадров», Обнинск, 2007 г.

Международное-совещание по проблемам нераспространения ядерных материалов, Обнинск, 2008, 2009 гг.

Международная конференция «GLOBAL 2009», Париж, 2009 г.

Научная сессия НИЯУ МИФИ-2010, Москва, 2010 г.

Опубликованность результатов диссертации.

По материалам диссертации опубликовано 9 работ, в том числе в 2 статьях в реферируемом российском журнале, в 1 докладе, опубликованном в материалах международной конференции GLOBAL'2009, в 6 тезисах докладов на российских и международных конференциях, семинарах и совещаниях.

Структура и объем диссертации

.

Диссертационная работа состоит из введения, пяти глав и заключения. Основной текст диссертации изложен на 133 страницах. Диссертация содержит 57 рисунков, 28 таблиц и список литературы из 91 наименования.

5.5. Выводы к Главе 5.

Приведена общая схема рециркуляции неразделенной уран-плутониевой фракции в тепловых реакторах. Проведены расчеты по определению количества возможных рециклов без превышения норм, установленных МАГАТЭ на обогащение питательного урана (не более 20%), а также расчеты характеристик безопасности для всех рециклов, как в начале, так и в конце циклов.

Определен состав топлива, обеспечивающий повышенную защищенность урана и плутония (на конец цикла). В первом случае, это достигается путем допинга 232Th, который обеспечивает гамма-радиационный барьер за счет накопления продуктов распада от нарабатываемого U. Защита плутония обеспечивается повышенным.

238 237 содержанием в нем Ри, обусловленного допингом Np, который также влияет на снижение «rim''-эффекта.

Из результатов расчетов по определению характеристик безопасности (коэффициенты реактивности) уран-плутониевой неразделенной смеси с допингом тория (для защиты урановой фракции) и нептуния (для денатурирования плутония и снижения «rim''-эффекта) для 3 рециклов в реакторе ВВЭР-Ю00, можно видеть, что допинг Th и Np не оказывает существенного влияния на коэффициенты реактивности, как в начале, так и в конце циклов.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

.

Перечислим основные результаты, полученные в диссертации.

1. Проведенные верификационные и валидационные расчеты при помощи программного комплекса SCALE 5.0 на задачах:

— по определению основных нейтронно-физических характеристик (эффективный коэффициент размножения, время жизни мгновенных нейтронов);

— анализа концентраций ключевых изотопов при выгорании уран-оксидного топлива;

— моделирования неравномерности выгорания по топливной таблетке, показали высокую степень согласия с результатами бенчмарков и экспериментов.

2. Разработанная концепция оценки защищенности топливных композиций (критерий «attractiveness») позволяет проводить анализ защищенности от несанкционированного распространения основных ядерных материалов. Проведенная проверка применимости данной концепции для категоризации основных делящихся материалов выявила, что она хорошо согласуется с введенной МАГАТЭ характеристикой значимого количества.

3. Для анализа локальных эффектов выгорания (<<�пш"-эффект) в твэлах легководяных реакторов предложена процедура проведения расчетов с помощью программного комплекса SCALE 5.0. На основе данной методологии проведено исследование влияния допинга 237Np на снижение локальной глубины выгорания в периферийной области топливной таблетки из оксида урана и установлено, что допинг 5% 237Np заметно снижает энерговыделение в краевой области топливной таблетки.

4. Был определен состав топлива, обеспечивающий повышенную защищенность урана и плутония (на конец цикла). В первом случае, это достигается путем допинга Th, который обеспечивает гаммарадиационный барьер за счет накопления продуктов распада от нарабатываемого и. Защита плутония обеспечивается повышенным содержанием в нем Ри, обусловленного допингом Ыр, который также влияет на снижение «пш» -эффекта.