Взаимодействие лазерного излучения с веществом не может быть описано в рамках линейной теории, так как напряженности г— R i-i электрического поля световой волны (•— 10 4−10 в/см) п становятся сравнимыми с внутриатомными (Ь^— 10 в/см). Удачным оказался полуклассический подход, разработанный Лэм-бом [i, 2] - поле световой волны описывается классически, а вещество — квантовомеханически. Наиболее общим является описание вещества с помощью аппарата матрицы плотности [з].
Распространение световых волн в среде определяется системой уравнений Максвелла, в которых в правой части стоит в виде источникового члена поляризация, наведенная в среде электромагнитной волны. Сама эта поляризация оцределяется через недиагональные элементы матрицы плотности, в уравнения для которой в гамильтониан взаимодействия излучения и вещества входит напряженность поля световой волны. Таким образом, система уравнений для элементов матрицы плотности и уравнений Максвелла образуют замкнутую самосогласованную систему.
Решение такой полной системы уравнений позволит определить поведение вещества в поле световой волны и поведение волны в веществе. Как правило, решить такую полную систему самосогласованным образом удается только в ряде очень цро-стых случаев. Обычно эту задачу разбивают на два этапа. Считая, что амплитуда электрического поля световой волны слабо изменяется за характерные внутриатомные времена (времена жизни возбужденных состояний), сначала решают систему уравнений для элементов матрицы плотности, в которых амплитуды электрических полей полагают постоянными. А затем, найденные значения поляризации среды подставляют в уравнения Максвелла и находят решение для амплитуд электрических полей волн.
Описание среды с помощью аппарата матрицы плотности позволяет естественным образом учесть статистичность, црисущую любой среде. При таком описании предполагается знание явного вида гамильтониана системы. Конкретизируя гамильтониан, выбираем модель среды. Модель двухуровневого атома является распространенным приближением, как видно из монографий [4−7]. Эта модель применима в том случае, если частота излучения воздействующего на среду поля световой волны близка к частоте исследуемого перехода (то есть условие резонансности взаимодействия), нет больше переходов с близкими частотами и отсутствуют взаимодействия, требующие учета вырождения уровней. Широко используются и так называемые трехуровневые схемы. В оптической области спектра для газовых сред они разработаны в работах [в-ю] • Эти схемы до сих пор широко применяются при теоретическом рассмотрении конкретных типов взаимодействия излучения со средой и используются для интерпретации экспериментальных результатов. Они достаточно подробно обсуждены в книге Летохова и Чеботаева [б].
В уравнении для матрицы плотности обычно движение центра инерции атома описывается классически, а столкновениявведением феноменологических констант релаксации [п-15]. Алексеевым, Андреевой и Собельманом [1б] дано полное описание атомных столкновений, совместимое с газокинетическим подходом. Интеграл столкновений выражен через точные амплитуды рассеяния с учетом как упругих, так и неупругих каналов. Это позволяет исследовать форму нелинейных резонансов во всем интересном для приложений диапазоне давлений. Достаточно подробно модели столкновений описаны в обзоре Бермана.
17]. В работах [ll-14, 17]. показано, что при достаточно малых давлениях (порядка нескольких млтор) учет столкновений в форме линии нелинейного поглощения (излучения) можно провести перенормировкой константы, описывающей однородную ширину линии. В дальнейшем в данной диссертационной работе используется модель трех релаксационных констант.
Для встречных волн Баклановым и Чеботаевым в двухуровневой постановке было показано, что на широком доплеровском контуре линии поглощения слабой волны появляется провал дисперсионной формы при ?0 — СО о и шириной порядка естественной ширины линии, где СО — частота излучения лазера, сд0 -резонансная частота перехода в системе атома [18]. В случае взаимодействия однонаправленных волн ими же установлено, что на доплеровском широком контуре линии поглощения появляется провал, являющийся суммой нескольких дисперсионных контуров с разными ширинами и при определенном соотношении между скоростями распада уровней этот провал может иметь ширину порядка меньшей скорости распада уровня [ 19]• Во всех этих работах объектом исследования являлся коэффициент поглощения слабой волны в зависимости от частотной расстройки либо от центра линии (встречные волны), либо от частоты сильной волны (однонаправленные волны), то есть фактически исследовались амплитудно-частотные характеристики. Газ как целое находился в покое.
Как уже отмечалось выше, волновые вектора взаимодействующих полей были либо однонацравленные, либо встречные. Но в реальных экспериментальных условиях всегда есть некая угловая расстройка. Впервые об угловой анизотропии взаимодействия волн в газе было указано Раутианом с сотрудниками [20,2l], где было отмечено, что при переходе от однонаправленных волн к встречным доплеровская ширина линии комбинационного рассеяния изменяется от iKj.- К[ LL до kl+ К1Л, где К и Ki — волновые вектора сильной и слабой волн соответственно, LL — средняя тепловая скорость газа.
В работе Алексеева и Андреевой [22] вопрос о влиянии угла между К и К, рассмотрен более подробно в рамках модели двухуровневой системы (нижний уровень — основной). Сильная и слабая волны имели одинаковую поляризацию. Решение для недиагонального элемента матрицы плотности сразу искалось в приближении таких «почти» однонаправленных или «почти» встреч' ных волн, что тогда вся информация об угле вошла только в до-плеровскую экспоненту в виде? X р [—С К?*)УС1 Kt—КI li)2 ], а при усреднении по скоростям рассматривалось два случая, когда.
• В окончательные выражения для коэффициента поглощения слабой волны величина угла не вошла для случая. А в случае наличие угла привело лишь к тому, что на фоне линейного коэффициента поглощения возникает провал доплеровской формы с ши-риной^д ко-. То есть, угол являлся параметром, влияющим на форму контура коэффициента поглощения по временной частоте.
Коноваловым и Проценко в работеij.23^ отмечалось, что непараллельность К и К^ вызывает деформацию суммарного цро-вала в контуре поглощения и приводит к уширению дисперсионных слагаемых, определяющих вклад двухфотонных резонансов в форму спектральной зависимости дифференциального коэффициента усиления слабой волны. Одновременно соответственно уменьшается его глубина.
При рассмотрении частотных спектров вторичного свечения газовой системы Хаютиным (несколько ранее в работе [24]) показано, что угол между направлениями распространения падающей волны и вторичного свечения вызывает уширение частотного спектра этого свечения и несколько уменьшает его амплитуду в резонансе.
Об уширяющем влиянии угла между направлениями взаимодействующих световых волн отмечалось также и в монографии Летохова и Чеботаева [б].
В задачах получения сверхузких резонансов и создания оптических стандартов частоты для увеличения времени взаимодействия частиц с полем можно использовать пучки атомов и молекул, направленные под очень малым углом к оси стоячей световой волны. Такой подход предлагалось использовать для получения резонансов шириной, меньшей 100 Гц, как в одно-[25], так и в двухфотонном [2б] спектре поглощения.
В работе Румянцевой, Смирнова, Тумайкина [27] решена задача о распространении в газовой среде резонансной слабой электромагнитной волны в поле сильной волны, наводящей анизотропию. В предположении слабого насыщения подучены выражения для вектора поляризации на частоте слабой волны в случае однородного и неоднородного уширения линии перехода, причем волновые вектора взаимодействующих волн направлены под углом 0 друг к другу. В случае однородного уширения поляризация не зависит от угла 0. Поведение полдазации при неоднородном уширении рассмотрено для двух предельных случаев. Когда расстройка слабой волны от центра линии много больше допле-ровской ширины зависимость от угла 0 исчезает. Во втором случае, в доплеровском пределе и при углах удовлетворяющих неравенству iswei^VKu зависимость от угла входит только в виде амплитудного множителя, что согласуется с результатами данной диссертации. Газовая среда полагалась покояшейся, а предметом исследования являлась поляризация и направление распространения нормальных волн в такой среде, где показано, что последние зависят от типа полфизации сильной волны и от расстройки частоты слабой волны от центра линии перехода" Область малых углов, при которых проявляются пространственно-частотные резонансы, в работе ^27) не исследовалась,.
В работах Дубнищева и Поповой [28, 29 ] впервые исследованы зависимости коэффициентов поглощения и цреломления не от частотной расстройки между волнами, а от угловой расстройки, то есть от пространственной частоты. Как известно, пространственная частота связана с углами ориентации волнового вектора [зо]. В рамках двухуровневой модели для плоскополяри-зованных волн было показано, что на цространственно-частот-ных контурах как поглощения, так и преломления существуют пространственно-частотные резонансные особенности. Рассмотрение было проведено для несколько «специальной» функции распределения частиц по скоростям.
В этой же работе было отмечено, что цространственно-частот-ные резонансы несут в себе информацию как о микроскопических, так и макроскопических характеристиках среды, и была предложена одна из возможных схем эксперимента для регистрации таких резонансов.
Среди исследований взаимодействия лазерного излучения с веществом вьщелим также работы, в которых изучались нелинейные поляризационные эффекты. Это — работы по наведению электрическим полем световой волны в среде анизотропии, когда среда становится либо одноосной (при воздействии на нее линейно поляризованного излучения), либо гиротропной (при воздействии циклически поляризованного излучения) [31−37]. Наведенную оптическую анизотропию зондируют другой световой волной, создаваемой лазером либо другим источником излучения.
В работе Бонч-Бруевича с сотрудниками [зн] экспериментально и теоретически впервые было исследовано изменение поляризации лазерного излучения при его распространении в парах калия. В теоретической части рассматривался переход J — J. —?J= —. Выбор такой модели определялся термами атома калия 4 S'/z 4 Р'/z '/г. • Экспериментально наблюдалась зависимость интенсивности прошедшего резонансного переходу 4 ^ P//z 3/2. пробного излучения калиевой лампы от угла между векторами электрических полей £=Р (поле.
5″ Г лампы) и ЕЛ (поле лазера). Такая зависимость указывала на двойное лучепреломление, ивдуцированное рубиновым лазером, которое объяснялось расщеплением и — линий главного дублета калия в поле лазера. Световые волны в теоретической части и в эксперименте имели линейную поляризацию.
Арутюнян с сотрудниками.
33, 34, 38],. Адонц и Качарян [Зб], Глушко и Чалтыкян [39] исследовали вращение эллипса поляризации слабой встречной волны в поле интенсивного монохроматического циклически поляризованного излучения рубинового ОКГ в парах калия. Теоретические расчеты проводились в рамках квазиклассического приближения без учета релаксации среды и в пренебрежении анизотропией поглощения. Получены выражения для величин угла поворота как эллипса поляризации сильной волны (самовращение), так и угла поворота плоскости поляризащи слабой волны в поле сильной. Для расчетов’брались переходы 3 — j? g и ]- % 3 —г, В экспериментальной части исследовался поворот плоскости поляризации дробного линейно поляризованного сигнала от ОКГ на красителе с широким спектром, находящегося в резонансе с переходами 4 $'/z 4Р"/2. и калия. Наблюдалась температурная зависимость угла поворота плоскости поляризации. При достижении температуры паров калия выше 230 °C поворот пропадал. Это связывалось с изменением ширины линии поглощения в связи с ростом плотности паров цри повышении температуры.
Вращение плоскости поляризации линейно поляризованного светового пучка в поле циклически поляризованного пучка экспериментально и теоретически было исследовано Лиао и Бьерк-лундом [зб, 373. Суммарная частота световых волн была близка к частоте двухфотонного перехода 3 S -5 S в атомарном натрии. В теоретической части учитывались эффекты светового о сдвига уровней, но не учитывался спонтанный распад уровней и эффекты столкновений. Экспериментально была исследована зависимость интенсивности прошедшего через ячейку излучения пробного лазера при сканировании по частоте сильного лазеро ного луча от 6150 до 6300 А. Эта зависимость имела резкий резонансный характер, что объяснялось иццуциро ванным сильным лучом поворотом плоскости поляризации, а также световым сдвигом уровней. Было высказано предложение использовать эти эффекты для создания высокоскоростного светового затвора.
Келлер и Дельсарт исследовали иццуцированные лазером двулучепреломление и дихроизм в неоне для двухуровневой () и трехуровневой (;
2Р</) систем [40, 4l]. Слабая и сильная волны имели циклическую и плоскую поляризации (соответственно) и были направлены навстречу. Спектр дихроизма за счет регистрации лишь нелинейной части сигнала был свободен от доплеровского уши-рения.
Алексеевым была решена задача о прохождении слабой монохроматической волны через резонансную газовую среду, помещенную в сильное световое поле близкой частоты [.42^" Было учтено вырождение уровней и тензорный характер члена, описывающего столкновения. Выявленные особенности в спектре усиления слабой волны было предложено использовать для исследования и определения столкновительных характеристик газа, а также ширин уровней,.
Первыми экспериментальными работами, положившими начало так называемой «поляризационной» спектроскопии, были работы Хэнша, Вимена [43] и Дельсарта, Келлера [4о]. Метод основывался на регистрации нелинейной части сигнала пробного поля, црошедшего через скрещенный поляроид при определенной поляризации сильного поля. В работе [43] изучалась Бальмеровская J2> -линия в газе атомов Ц и J) вблизи «X = 4860 А, а в [40] - девять линий изотопа Же. Волны были встречными. Было показано, что поляризационный метод во многих отношениях является уникальным и по чувствительности сравним с методом двухквантового поглощения.
Интенсивность пробного пучка, црошедшего через скрещенный поляризатор в зависимости от отстройки частоты лазера от частоты перехода регистрировалась в [43], При малых углах между осями анализатора и поляризатора и нулевой расстройке вклад в сигнал определялся эффектами дихроизма, а при углах не малых основной вклад давали эффекты двулучепреломления.
Шалагин проанализировал различные методы поляризационной спектроскопии [44] и показал, что выбирая определенным образом поляризации сильной и слабой волн можно исследовать релаксацию «поляризационных» моментов системы по отдельности. Такой подход позволяет построить полную картину релаксации.
45].
Поляризационная спектроскопия позволяет существенно упростить сложный спектр расчленением его на ряд составных частей и наблюдением каждой из них отдельно. Даже для простейшей молекулы JVa г, исследованной в [4б], переходы между совершенно несвязанными уровнями могут происходить с одной и той же длиной волны, что усложняет спектр поглощения. Ситуация упрощается, если будет заселен только один определенный уровень (лазером на красителе, нацример, как в [47]), но более высокой чувствительности и избирательности можно достигнуть методом поляризационной спектроскопии в сочетании с вцделейной накачкой на интересующий уровень, что и было сделано в.
46].
Одним из вариантов поляризационной спектроскопии является фазово-поляризационная спектроскопия. Первый подробный анализ возможностей фазово-поляризационной спектроскопии проведен Войтовичем [48]. В работах [49, 503 им с сотрудниками были предложены и апробированы внутрирезонаторные методы фазово-поляризационной спектроскопии, где для разрешения спектральной структуры, скрытой доплеровским уширением, использовалось магнитное сканирование контура. В работах 151, 52] был цредложен и исследован теоретически внерезонаторный вариант метода магнитного сканирования. Все эти методы базируются на неравновесной заселенности подуровней, создаваемой в исследуемой среде сильной волной, обладающей определенной поляризацией. Другая пробная полна зондирует эту неравновесность, которая сказывается как на изменении амплитуды, так и фазы этой волны. Некоторые эффекты наведения в газовой среде анизотропии поглощения и преломления будут рассмотрены и в данной диссертации.
Традиционные методы нелинейной лазерной спектроскопии, поляризационной спектроскопии позволяют определять следующие физические параметры атомных (молекулярных) систем: скорости релаксации, вероятности переходов, времени жизни отдельных уровней, § - факторы уровней, а также некоторые характеристики атомных столкновений (смотри, например, [б]). То есть все это — микроскопические характеристики среды на уровне элементарных процессов" Вся же информация о макрохарактеристиках среды при таких экспериментальных методиках остается в широком доплеровском контуре.
Таким образом, подробное рассмотрение нелинейного резонансного взаимодействия неколлинеарных световых волн, имеющих разную поляризацию, с газовой средой, представляет интерес как в теоретическом плане, так и в плане расширения методических возможностей экспериментов по нелинейной лазерной спектроскопии.
Уже после опубликования основных результатов предлагаемой диссертации появился ряд теоретических и экспериментальных работ, где наличие угла между волновыми векторами — не мешающий, а необходимый фактор. Это работы по обращению волнового фронта в газовых средах [бЗ-бб]. А также работы по оптической накачке, селективной по двум компонентам. скорости атомов (молекул)57, 58], где в отличие от однокомпонент-ной селективности при коллинеарном распространении волн [б] предложен и исследован метод накачки при наличии угла между волновыми векторами отличного от нуля и 7 Г .
В работах [59, бо] использовались нелинейные резонансы дисперсии для получения спектроскопической информации. В [59].
Алексеевым, Басовым и др. показано, что в отличии от спектроскопии, использующей нелинейные резонансы поглощения, про-т летное уширение не уменьшает разрешающую способность спектроскопии, использующей нелинейные резонансы дисперсии, то есть фазово-частотные характеристики среды.
В диссертации рассматриваются следующие вопросы: амплитуднои фазово-поляризационные характеристики газовой среды, помещенной в однородное магнитное поле, при воздействии на нее световой волны с вращающимся вектором поляризации, наведенные оптическая активность и дихроизм в таких полях, амплитудные и фазовые характеристики среды в поле сильной световой волны круговой поляризации как функции пространственной частоты, информативность пространственно-частотных резонансов, цространственно-частотные оптическая активность и дихроизм.
Основные результаты диссертации опубликованы в работах [61−69]. Результаты этих работ докладывались на научном семинаре отдела вычислительной физики Института теоретической и црикладной механики СО АН СССР, семинаре теоргруппы и отдела лазерной физики Института теплофизики СО АН СССР, на 8-ой национальной конференции по атомной спектроскопии в Варне (1978), на Всесоюзной конференции по теории атомов и молекул в Вильнюсе (1979), на 7-ой Европейской конференции по атомной физике в Гайдельберге (1981), на 14-ой Всесоюзной школе по голографии (Долгопрудный, 1982), на 19-ом Всесоюзном съезде по спектроскопии в Томске (1983)•.
Диссертация состоит из введения, трех глав,¦ приложения, заключения и списка литературы.
ЗАКЛЮЧЕНИЕ
ОСНОВНЫЕ ВЫВОДЫ ДИССЕРТАЦИИ.
1. Решена задача о взаимодействии с газовой средой, помещенной в постоянное магнитное поле, слабой плоскополяризованной световой волны и сильной световой волны с вращающимся вектором поляризации цри произвольном угле между направлениями распространения волн. Получены выражения для поляризуемости среды в этом случае.
2. Получены зависимости спектров дихроизма и двулуче-цреломления слабой плоскополяризованной волны в полец сильной для двух видов поляризации последней: круговой и с вращающимся вектором поляризации.
3. Явления дихроизма и двулучепреломления могут быть разделены и получены условия на частотные расстройки, когда это осуществляется. Эти условия изменяются цри наложении постоянного магнитного поля в виду компенсации магнитным полем индуцированной светом оптической анизотропии. Если насыщающая волна поляризована по кругу, то от наведенного дихроизма избавится нельзя.
4. Исследовано резонансное взаимодействие сильной световой волны с двумя видами поляризации и слабой плоскополяризованной световой волны с движущимся газом при конечном значении угла между волновыми векторами, отличном от О и X. Вцделены пространственно-частотные особенности поведения контуров поглощения и преломления круговых компонент слабой волны. Показано, что контраст пространственно-частотных особенностей пропорционален квадрату отношения времен жизней уровней. Приведены оценки контраста этих особенностей для перехода в Jr .
5. Изучено поведение пространственно-частотных резонансов в зависимости от различных параметров задачи и возможность их определения. Показано, что их форма и положение определяются как спектроскопическими характеристиками среды, так и ее макроскопическими параметрами, например, такими как массовая скорость, средняя тепловая скорость, а при наличии внешнего магнитного поля величиной последнего. Форма этих резонансов очень чувствительна к анизотропии распределения частиц по скоростям.
В заключении считаю своим приятным долгом выразить глубокую благодарность моему научному руководителю с.н.с. Т. Я. Поповой за постоянный интерес к данной работе, за плодотворное сотрудничество и моральную поддержку.
