В настоящее время в связи с развитием различных областей науки и техники ежегодно возрастают потребности в использовании стабильных изотопов практически всех элементов периодической системы [1]. Это обусловлено совершенствованием существующих и созданием новых технологий, связанных с использованием материалов с заданными физико-химическими и ядерными свойствами. Стабильные изотопы в настоящее время широко используются в фундаментальных исследованиях, изотопной геохронологии, биологии, медицинской диагностике. Острую потребность в получении чистых и частично обогащенных изотопов испытывает ядерная энергетика, другие области народного хозяйства.
Для получения изотопного продукта с заданным содержанием ценного компонента используются методы, в основе которых лежат различные физические и химические принципы. Особое место среди методов разделения занимают молекулярно-кинетические методы, используемые для производства как тяжелых и средних (газовая диффузия, центробежный), так и легких элементов (термодиффузионный, масс-диффузионный). Методы газовой диффузии и центробежный являются промышленными методами получения слабо обогащенного урана [2, 3]. Метод газовой центрифуги с начала 70-х годов широко используется в СССР (теперь в РФ) для разделения многих стабильных изотопов [4, 5].
Для умножения эффекта разделения, реализуемого в отдельном разделительном элементе, используют специальные разделительные устройства (каскады), состоящие из последовательно соединенных ступеней, каждая из которых представляет собой одну или несколько разделительных аппаратов, соединенных параллельно и реализующих элементарный эффект разделения.
Как известно, создание и эксплуатация разделительных установок связаны с большим расходом материальных средств и энергии. Поэтому важное практическое значение имеет улучшение технико-экономических показателей разделительного производства за счет его интенсификации. Интенсификация разделительного производства идет по нескольким направлениям. Одним из направлений является поиск, разработка и внедрение принципиально новых методов разделения. Другой путь — это совершенствование существующих методов за счет улучшения технологии и параметров разделительных элементов. Наконец, третье направления заключается в разработке достаточно совершенных методов расчета и оптимизации каскадных установок, позволяющих уменьшить себестоимость продукции и тем самым расширить область применения стабильных изотопов.
Оптимизация каскадов может быть осуществлена путем натурных экспериментов или моделирования. Прямые эксперименты на разделительных каскадах дороги и занимают много времени. При правильно поставленной, хорошо смоделированной и рационально алгоритмизированной задаче объем информации, который получается из расчетов, значительно полнее и стоит существенно дешевле соответствующих экспериментальных исследований. Поэтому моделирование каскадов и соответствующие вычислительные эксперименты имеют большое значение при оптимизации разделительных установок.
Оптимизация каскадных схем невозможна без глубокого понимания закономерностей массопереноса в каскаде и влияния различных факторов на разделительные характеристики каскада. Первоначально теоретическое описание процесса массопереноса вещества в каскадах было развито применительно к разделению бинарных смесей, что обусловливалось необходимостью создания технологии по обогащению природного урана [6−8]. Однако, получение многих изотопов, широко используемых в различных областях науки и техники, связано с решением задач разделения многокомпонентных смесей и, в частности, получения продуктов, обогащенных промежуточными компонентами до заданных значений концентраций. Теория разделения многокомпонентных изотопных смесей существенно усложняется из-за необходимости учета взаимного влияния всех компонентов на результирующий перенос целевых изотопов.
Все многообразие опубликованных работ, посвященных теории многокомпонентных каскадов, работающих в стационарном режиме, можно условно разделить на два больших направления. Первое направление связано с моделированием процесса разделения в каскаде, когда полные относительные коэффициенты разделения ступени каскада не сильно отличаются от единицы (газовая диффузия и термодиффузия). Это обстоятельство позволяет представить уравнения переноса компонентов смеси в каскаде в дифференциальном виде (приближение «слабого разделения») [9−22]. Однако для процессов, имеющих большие коэффициенты разделения на ступенях (например, интенсивно используемый в настоящее время для разделения стабильных изотопов центробежный метод), приближение слабого разделения неприменимо. Таким образом, в работах второго направления задача ставится в более общем виде, что влечет за собой существенное усложнение задачи — к необходимости решать уравнения переноса в конечно-разностном виде[23−39].
В свою очередь задачи расчета каскадов можно разделить на два класса:
• Расчет каскада заданной конфигурации;
• Проектировочный расчет каскада.
Под расчетом каскада заданной конфигурации понимают расчет каскада с заданным профилем (то есть заданными распределением потоков по ступеням каскада, числом ступеней и величинами потоков в отборе и отвале каскада), при этом подлежат определению концентрации компонентов в потоках отбора и отвала, а при необходимости также распределения концентраций компонентов по ступеням каскада В случае немалого обогащения на ступенях требуется определить также распределение коэффициента деления потока по ступеням каскада. Такой поверочной расчет бывает необходим при оптимизации процесса разделения, при изменении режимов работы или отдельных параметров разделительного каскада, а также при использовании одного и того же каскада для разделения различных изотопных смесей. Задача расчета каскада заданного профиля, как правило, возникает при рассмотрении прямоугольно-секционированных (ПСК) или прямоугольных каскадов (ПК). Сложность такого расчета связана с нелинейностью уравнений, описывающих процесс разделения, а также с неизвестностью значений концентраций на концах каскада, явно входящих в эти уравнения. Невозможность аналитического решения данной системы уравнений для многокомпонентного случая (т>3, где тчисло компонентов смеси) приводит к необходимости разработки численных методов для решения данной задачи [11,18−20,22,30−40].
В основе соответствующих вычислительных процедур обычно лежат итерационные уточнения концевых невязок (ошибок), полученных в результате решения уравнений переноса и являющихся ошибками усечения, вызванными конечной аппроксимацией бесконечного процесса сходимости. Их недостатком является необходимость задания начальных приближений для концевых концентраций компонентов смеси, близких к решению, или использования специального алгоритма для их определения. Кроме того, итерационный процесс часто имеет малую скорость сходимости (большое число итераций для получения решения с заданной точностью) и тенденцию к уменьшению точности решения в результате накопления ошибки в расчетах концентраций компонентов с ростом числа ступеней в каскадах. Этих недостатков в значительной степени лишены следующие методы:
1) метод, основанный на квазилинеаризации уравнений переноса и совместном решении их с уравнениями покомпонентного баланса [31,34,35];
2) метод, основанный на решении общего и покомпонентного баланса для всех ступеней каскада, с использованием в качестве итерационного параметра коэффициента разделения на ступени ц [37−38];
3) метод, основанный на последовательном приближении отношений концентраций на концах каскада [39].
Перечисленные выше методы малочувствительны к способу задания начального распределения концевых концентраций и позволяют по сравнению с другими известными методами значительно сократить время расчета. Вместе с тем, следует иметь в виду, что они применимы для расчета ординарных ПСК и ПК (ординарным каскадом называют каскад, имеющий один отбор и один отвал, которые берутся с концов каскада) в отсутствии потерь материального потока на ступенях. На практике разделение изотопных смесей в каскадах может осложняться наличием частичного разложения рабочего вещества на разделительных ступенях (элементах). Поэтому вопрос о разработке эффективной модели и алгоритма расчета многокомпонентного каскада заданной конфигурации является актуальным.
Под проектировочным расчетом обычно понимают определения параметров ПК или ПСК по заданным значениям концентраций одного из компонентов, например, целевого в потоке отбора (отвала) и величина отбора (отвала). При этом подразумевается, что искомые параметры каскада должны удовлетворять условиям выбранному критерию эффективности.
Как известно, при разделении бинарных смесей проектировочный расчет реальных каскадов ПСК и ПК производят на основе идеального каскада [2, 6−8]. Аналогично проектирование и оптимизацию многокомпонентных каскадов целесообразно проводить на основе математической модели, адекватной процессу разделения, но позволяющей существенно упростить расчеты. При таком подходе подбором профиля потока можно добиться наиболее эффективного обогащения ценного компонента в каскаде.
Многокомпонентные каскады, отвечающие указанным выше требованиям, будем называть модельными каскадами. Модельные модели находят широкие применения в теоретических и практических работах. С их помощью можно получить необходимые зависимости от всех основных параметров решаемой разделительной задачи (концентрации изотопов в выходных, величины материальных потоков и др.) без проведения сложных расчетов и итерационных процедур. Результаты, полученные с помощью модельных каскадов, часто используют в качестве начального приближения при проведении расчетов разных многоступенчатых установок. В качестве модельных в случае слабого обогащения удобно пользовать понятием так называемых (^-каскадов (или «свободных» каскадов) [13, 21], а в случае немалых обогащений на ступенях — каскады, называемые «квазиидеальными» [23, 24]. Частным случаем (^-каскадов и «квазиидеальных» каскадов являются Я-каскады, на входах ступеней которых соединяются потоки разделяемой смеси с одинаковой относительной концентрацией пары выбранных компонентов и которые характеризуются параметрами близкими к оптимальным [9−10, 16−17, 22−28]. Следует также отметить, что в модельных каскадах может быть достигнуто максимально возможное в ординарных каскадах обогащение выделяемого промежуточного изотопа [15].
В принципе, решение задачи по расчету реальных каскадов можно разбить на два этапа. Первый этап связан с выбором оптимального (по тому или иному критерию) модельного каскадацель второго этапа заключается в том, чтобы выбранный модельный каскад наилучшим образом заменить реальным каскадомПСК или ПК, такая задача успешно решена для случая слабого обогащения [19]. В случае же немалых обогащений на ступени теория модельных каскадов к настоящему времени ограничена рассмотрением ординарного каскада в отсутствие потерь рабочего вещества. При этом остаются открытыми такие вопросы как определение области допустимых значений концентрации целевого компонента в потоках отбора и отвала при заданных концентрациях компонентов в потоке питания и заданных параметрах квазиидеального каскада, оптимизация по заданному критерию — минимум суммарного потока в каскаде такого типа. Имея в виду, что квазиидеальные каскады моделируют работу реальных каскадов и такое моделирование дает результаты, близкие к получаемым значениям с помощью итерационных процедур для ПК или ПСК, целесообразно провести обобщение теории на случай дополнительных внешних потоков (питания, отбора), а также учета потерь рабочего вещества на ступенях каскада. Такая обобщенная теория может оказаться полезной, например, для решения задач повторного обогащения регенерированного топлива атомных электростанций.
Цели и задачи диссертационной работы.
Целью настоящей работы являлось построение математических моделей и разработка методик расчета многокомпонентных изотопных каскадов (квазиидеальных и прямоугольных при немалых обогащениях и потерях материального потока на ступенях), исследование основных закономерностей процесса массопереноса в ординарных и многопоточных квазиидеальных каскадах.
Для достижения заданной цели в диссертационной работе были решены следующие задачи:
• анализ особенностей обогащения компонентов и определение оптимальных (по суммарному потоку) условий разделения в квазиидеальном ординарном каскаде.
• построение математической модели квазиидеального каскада с дополнительным внешним потоком (отбора или питания), а также создание методики его расчетаисследование закономерностей переноса многокомпонентной изотопной смеси в квазиидеальном каскаде с дополнительным внешним потоком.
• разработка математических моделей, алгоритмов и методик расчета квазиидеальных и прямоугольных каскадов, учитывающих наличие потерь рабочего вещества одновременно в узлах и в коммуникациях обогащенной и обедненной фракции ступеней каскада с относительными коэффициентами разделения, заметно превышающими единицу.
• исследование влияния потерь на массоперенос многокомпонентной смеси в квазиидеальном и прямоугольном каскадах.
Научная новизна работы.
Научная новизна работы заключается в том, что впервые:
• создана методика, позволяющая определять и исследовать области допустимых значений концентраций целевого компонента на концах ординарного квазиидеального каскадаустановлена возможность оптимизации ординарного квазиидеального каскада по длине отвальной секции и величине параметра М*, определяющего распределение потока питания ступеней подлине каскада.
• разработана математическая модель переноса многокомпонентной изотопной смеси в квазиидеальном каскаде с дополнительным внешним потоком (питания или отбора) и на ее основе исследован стационарный молекулярно-селективный массоперенос в многопоточных каскадах.
• разработаны математические модели, алгоритмы и методики расчета квазиидеальных и прямоугольных каскадов, учитывающих наличие потерь рабочего вещества одновременно в узлах и в коммуникациях обогащенной и обедненной фракции ступеней каскада с относительными коэффициентами разделения, заметно превышающими единицу.
• определена степень влияния потерь рабочего вещества одновременно в узлах и коммуникациях каскада на разделительные характеристики квазиидеального и прямоугольного каскадов.
Научная значимость работы.
• Проведенные в данной работе исследования полезны для детального понимания основных закономерностей массопереноса компонентов в каскаде и оптимизации каскадов для разделения многокомпонентных смесей.
• Полученные асимптотические формулы для расчёта концентраций целевого компонента позволяют определить область допустимых значений концентраций целевого компонента в потоках отбора и отвала квази идеального каскада.
• Полученные аналитические зависимости, связывающие концентрации в потоках отбора и питания для каскадов с дополнительными потоками питания и отбора являются основой для создания методики расчета сложных каскадных схем.
• Разработанная методика расчета ПК с учетом потерь рабочего вещества позволяет детально изучить закономерности обогащения многокомпонентной смеси при наличии потерь на ступенях каскада и произвольном коэффициенте обогащения на ступени.
• Результаты численного анализа характеристик прямоугольных каскадов, в которых наличие потерь учтено как в узлах каскада, так и в коммуникациях обогащенной и обедненной фракций, могут быть использованы при выборе оптимальной стратегии разделительной компании и правильной организации работы каскада.
Апробация работы.
Основные результаты, изложенные в диссертации, были доложены и обсуждены на:
1. 19-ой Международной конференции по физико-химическим методам разделения смесей, «Ars Separatoria — 2004», Zloty Potok, Poland, 10−13 June, 2004.
2. Научной сессии МИФИ, 2004.
3. 9-ой Всероссийской (Международной) научной конференции «Физико-химические процессы при селекции атомов и молекул», г. Звенигород, Россия, 4−8 октября 2004.
4. 20-ой Международной конференции по физико-химическим методам разделения смесей, «Ars Separatoria — 2005», Szklarska Poreba, Poland, 20−23 June, 2005.
5. 10-ой Всероссийской (Международной) научной конференции «Физико-химические процессы при селекции атомов и молекул», г. Звенигород, Россия, 3−7 октября 2005.
6. 21-ой Международной конференции по физико-химическим методам разделения смесей, «Ars Separatoria — 2006», Torun, Poland, 2−5 July, 2006.
7. 11-ой Всероссийской (Международной) научной конференции «Физико-химические процессы при селекции атомов и молекул», г. Звенигород, Россия, 4−8 октября 2006.
Публикации.
Основные результаты диссертации содержатся в 12 печатных работах, в том числе в 5 статьях в реферируемых журналах, 6 докладах на международных конференциях и 1 докладе на научной сессии МИФИ.
Структура и объем работы.
Диссертация состоит из введения, 4 глав, заключения, приложения и списка использованной литературы, включающего 66 источников. Общий объем работы составляет 158 страниц, содержанных 30 рисунков, 5 таблиц.
4.4. Выводы.
1. Обобщена математическая модель прямоугольного каскада с произвольными величинами относительных коэффициентов разделения на случай учета потерь рабочего вещества однов.
2. ременно в узлах и коммуникациях обогащенной и обедненной фракции ступеней каскада.
3. Разработан метод расчета прямоугольного каскада с потерями рабочего вещества, обладающий высокой устойчивостью к заданию начальных приближений для концевых концентраций и обеспечивающий высокую скорость сходимости итерационного процесса.
4. Установлено, что с уменьшением потока отбора (увеличением потока отвала) влияние потерь на концентрацию целевого компонента в потоке отбора увеличивается.
5. Определена максимальная величина коэффициента потерь упред, обеспечивающая заданную точность решения. Установлено, что максимальная величина коэффициента потерь утд падает с уменьшением потоков отбора и отвала прямоугольного каскада.
ЗАКЛЮЧЕНИЕ
.
Получены основные уравнения, описывающие процесс изотопо-селективного массопереноса в противоточном ординарном каскаде для разделения многокомпонентных изотопных смесей при немалых обогащениях и потерях рабочего вещества на ступенях каскада. Предложены вычислительные алгоритмы для решения полученных уравнений.
Исследованы закономерности массопереноса многокомпонентной изотопной смеси в ординарном квазиидеальном каскаде. Получены асимптотические формулы для расчёта концентраций целевого компонента в потоках отбора и отвала из ординарного квазиидеального каскада с немалыми обогащениями на ступенях, позволяющие определить область допустимых значений концентраций целевого компонента в потоках отбора и отвала при заданных величинах отношения потоков компонентов в обогащенной и обедненной фракции ступеней gi и концентрациях компонентов в потоке питания каскада.
Проведена оптимизация квазиидеального каскада по концентрации целевого компонента в потоке отвала Сп1у и величине М*, определяющей относительную концентрацию пары компонентов, по которой имеет место несмешение в узлах каскада. Установлено, что при фиксированных концентрациях целевого компонента в потоках отбора и отвала существует оптимальное значение параметра М*, при котором суммарный поток минимален. Показано, что при заданном значении параметра М* для каждого значения концентрации целевого компонента в потоке отбора из допустимой области значений существует оптимальное значение концентрации целевого компонента в потоке отвала Спцг, при котором суммарный поток имеет минимальное значение.
Теория квазиидеального каскада для разделения многокомпонентных изотопных смесей с произвольными обогащениями на ступенях каскада обобщена на случай дополнительных внешних потоков питания или отбора. Получены аналитические выражения для расчета суммарного потока и распределения концентраций компонентов в таком каскаде. С использованием разработанной математической модели, проведены численные исследования дообогащения регенерированного топлива в квазиидеальном каскаде при выполнении условия компенсации изотопа 236и и одновременного разбавления концентрации изотопа 232и. Установлено, что эта разделительная задача может быть решена как подбором параметров каскада, так и при заданных параметрах каскада подбором отношения величин основного и дополнительного потоков питания в каскаде. Исследованы особенности получения в дополнительном потоке отбора из квазиидеального каскада целевого компонента с концентрацией выше, чем в потоке основного отбора.
Разработана математическая модель квазиидеального каскада с учетом потерь рабочего вещества одновременно в узлах и коммуникациях обогащенной и обедненной фракции. Получены аналитические выражения для расчета суммарного потока и распределения концентраций компонентов в квазиидеальном каскаде с дополнительным потоком питания при наличии потерь рабочего вещества на ступенях. Изучены закономерности изотопо-селективного массопереноса в таких каскадах. Установлено, что наличие потерь в квазиидеальном каскаде практически не влияет на оптимальную величину А/*, соответствующую минимальному суммарному потоку. Показано, что при заданной концентрации целевого компонента в потоке отбора и заданном его извлечении, существует предельное значение коэффициента потерь, соответствующее максимально возможным величинам потерь рабочего вещества в каскаде.
Разработан метод расчета прямоугольных каскадов, позволяющий учитывать потери рабочего вещества одновременно в узлах и коммуникациях обогащенной и обедненной фракции. Метод основан на квазилинеаризации уравнений каскада с использованием модифицированного метода Ньютона для вычисления новых приближений для концевых концентраций каскада.
Предложенный метод расчета не чувствителен к заданию начальных приближений, и обладает высокой скоростью сходимости итерационного процесса по сравнению с известными методами.
7. Проведено численное исследование влияния потерь рабочего вещества на процесс разделения многокомпонентной изотопной смеси в прямоугольном каскаде. Установлено, что с уменьшением потока отбора (увеличением потока отвала) влияние потерь на концентрацию целевого компонента в потоке отбора увеличивается. Определена предельная величина коэффициента потерь, обеспечивающая заданную точность решения, установлено, что максимальная величина коэффициента потерь падает с уменьшением потоков отбора и отвала прямоугольного каскада.
