Исследования радиационной кинетики газовых и плазменных сред составляют обширный раздел физики, имеющий свою собственную историю развития и накопивший большое число ставших теперь классических методов решения возникающих задач. Быстрое развитие лазерной техники открывает в последние десятилетия новые возможности для экспериментов с оптически возбужденными средами. Типичный пример в этом плане представляет фотоплазма, в которой, как это было показано сравнительно недавно, можно получать рекордно большую (приближающуюся к 100%) степень ионизацию вещества [1, 2, 3]. При этом реализуется целый ряд радиационных [4, 5] и столкновительных [б] процессов, ведущих к перераспределению начальной энергии оптического возбуждения по различным каналам, конкуренция между которыми в конечном итоге и определяет специфические свойства фотоплазмы [3, 7]. Широкое внедрение лазерных источников возбуждения в практику современного эксперимента создало также техническую базу для начала комплексного изучения свойств ридбергов-ских состояний, атомов, ионов и молекул. Интерес к последним во многом стимулирован такими практическими приложениями, как современные энергосберегающие методы разделения изотопов, создание эффективных методов непосредственного преобразования световой энергии в электрическую, детектирование ифракрасного и микроволнового излучения. Однако в силу целого ряда причин [8, 9] существовавшие до последнего времени теоретические и экспериментальные методы исследования атомных систем были не в состоянии дать надежных сведений о такой фундаментальной характеристике высоковозбужденных состояний как радиационное время жизни.
Таким образом достижения современного эксперимента значительно расширили круг изучаемых явлений, связанных с процессами испускания, переноса и поглощения лучистой энергии ансамблем атомов. Соответственно возросли требования к теории как в плане углубления фундаментальных знаний о новых проявлениях физики взаимодействия излучения с веществом, так и в плане создания базовых методик для эффективного решения задач радиационной кинетики газовых сред. Последнее во многом и определило главную цель исследований, составивших основу диссертации: развитие нетрадиционных представлений о внутренних механизмах, определяющих динамику излучающих атомных систем, с последующим построением на их основе новых математических приемов для расчета констант скоростей различных радиационных процессов.
Материал, представленный в диссертации, посвящен преимущественно решению трех классов задач. Во первых, это описание временной эволюции различных физических процессов (главы 1, 2), сопутствующих спонтанному излучению, и определение вероятностей порождающих его оптических переходов для изолированных атомных систем (главы 3, 4). По мере роста оптической плотности газовых сред выход излучения начинает осуществляться в условиях обмена световой энергией между отдельными атомами. Это определило второй класс проблем, связанный с исследованиями излу-чательной релаксации резонансно возбужденных сред в условиях пленения излучения глава 5). Наконец третий класс задач обусловлен практической важностью изучения элементарных столкновительных реакций типа хемоионизации (глава 6), эффективность протекания которых определяется внутренними переменными электрическими полями в квазимолекуле, составленной из партнеров по соударению. Остановимся более подробно на месте рассматриваемых в диссертации тематик в контексте основных этапов развития современной физики излучательных процессов.
Основная трудность теоретического осмысления экспериментальных данных по радиационным временам жизни тд связана со сложной структурой естественной ширины Ад возбужденных состояний: тя 1 ~ А = < £д (1) я.
Особенно это проявляется для ридберговских уровней, порождающих большое число индивидуальных оптических переходов с парциальными вероятностями Между тем в классической электродинамике эффекты радиационного затухания сравнительно легко учитываются с помощью концепции сил трения излучением Лоренца [10]. Реакция системы на потерю энергии описывается силами радиационного самодействия [11]-[16], которые действуют на а-частицу заряда и определяются полным диполь-ным моментом атомной системы = ', = ^ гаХа{1) (2) а=1.
Скорость потери энергии йШ/йЬ пропорциональна модулю второй производной по времени от, а уносимая светом энергия за характерный период времени Т дается усреднением с1?/сИ по классической траектории движения = {ж1,., системы N частиц:
Л Зс' 2 I¥-(т) = у (з) 0.
Заметим, что радиационное самодействие традиционно определяется через силы Абрагама—Лоренца (2). Последние получаются при подстановке в уравнение Ньютона для заряженных частиц собственных магнитных и электрических напряженностей полей, выраженных через динамические переменные вещества. Обобщая это наблюдение, естественно радиационное самодействие связать с любой процедурой исключения полевых переменных из системы «вещество плюс электромагнитное поле». В дальнейшем мы будем придерживаться подобного широкого толкования для сил реакции на излучение, имея в виду любую классическую или квантовомехани-ческую ситуацию, когда движение системы излучающих зарядов удается описать с помощью собственных переменных. Подобным же образом под термином «излучающие» для частиц будет пониматься факт их взаимодействия (обмена энергией) с электромагнитным полем (в том числе и с физическим вакуумом). Дело в том, что на вопрос, какую часть поля следует трактовать как «излучение» [16], можно дать несколько нетривиальных ответов [13, 16]. Это обусловлено существованием широкого класса решений однородного уравнения Максвелла, необходимостью их доопределения с помощью тех или иных граничных условий [17, 13, 14].
Говоря о силах торможения излучением, надо отдавать себе отчет о степени огрубления реально решаемых задач. Строгое описание движения заряженной частицы в физическом вакууме подразумевает введение в теорию бесконечномерной системы, поскольку число полевых переменных нео-граничено. За те упрощения, которые предоставляет исследователю работа с локальными силами (2), следует «платить». В теории самодействия это проявляется в возникновении целого ряда парадоксов и противоречий типа самоускорения зарядов [10,11,12,15], преодоление которых иногда требует даже отказа от традиционных физических представлений [13]. Сразу отметим, что сказанное в полной мере относится и к концепции самодействия применительно к квантовым системам. Наличие большого резервуара оттока лучистой энергии, который представляет из себя физический вакуум, приводит к расходимости некоторых параметров в конечных формулах теории. В результате приходиться привлекать тонкие физические [17, 20] и математические приемы [19, 21] для устранения возникающих сингуляр-ностей.
Силы Лоренца (2) локальны во времени, а уносимая фотонами энергия в соотношении (3) определяется усреднением работы этой силы вдоль классической траектории движения. Это разительно отличается от ситуации с квантовомеханической вероятностью радиационного распада Ад в (1), представляющую сложное образование из индивидуальных оптических переходов на все нижележащие уровни. Очевидно, что радиационную ширину Ач в таком виде невозможно, в отличие от положения энергии исходного уровня непосредственно связать с характеристиками излучающего состояния д. В связи с этим дискуссия по отысканию аналогов реакции на излучение в квантовой теории неоднократно поднималась в отечественной и зарубежной научной литературе. Однако в большинстве работ (см., например, [11, 12]) проблематика взаимодействия зарядов с физическим вакуумом в конечном итоге ограничивалась исследованием узкого класса динамических характеристик движения вещества (импульсов и координат), усредненных по квантовым амплитудам вероятности.
Ричард Фейнман указал оригинальный подход для решения проблем квантового радиационного затухания, который должен был обрести преимущества концепции самодействия при расчетах радиационных ширин [17]. В рамках формализма интегралов по траекториям ему удалось исключить из теории переменные квантового электромагнитного поля и сформулировать временную эволюцию взаимодействующих через вакуум зарядов в терминах переменных вещества. Таким образом, совокупность заряженных частиц стало возможным трактовать как динамическую систему с комплексным гамильтонианом Н. Трение за счет излучения включается в мнимую часть Н и количественно описывается соответствующими энергетическими уширениями уровней. Определение радиационных ширин Ад возбужденных состояний в данном подходе сводится к нахождению комплексных уровней энергии гамильтониана Н еч Ея = еч — гПАч/2. (4).
Важное свойство гамильтоновых систем связано с существованием альтернативой формулировки их временной эволюции в терминах теории вариационного исчисления. Обращение к вариационному принципу как к возможному математическому инструменту для расчета комплексных значений Еч встречается, однако, в рамках подхода Фейнмана с двумя принципиальными затруднениями. Во-первых, мнимая часть гамильтониана Я, обусловленная радиационным самодействием заряженных частиц, оказывается не ¿—локальной по времени [17] и не вписывается в стандартную схему канонического квантования [18, 19]. Во-вторых, расходимости, связанные с бесконечностью электромагнитной массы точечного заряда, не позволили Фейнману создать релятивистски-инвариантную самосогласованную теорию при стремлении радиуса заряда к нулю ([17], стр. 283).
Такая последовательная теория развивается в первой главе диссертации, где, исходя из представлений Фейнмана, формулируется гамильто-новский принцип наименьшего действия для подверженных самодействию излучающих частиц. В отличие от [17], где релятивистски-инвариантная фейнмановская перенормировка не приводит к однозначно определенному гамильтониану, здесь (раздел 1.1.2) осуществляется по аналогии с классическим случаем [10] разложение полного лагранжиана Ьюг по параметру запаздывания взаимодействия между зарядами [22, 21]. В полученном разложении мнимой части Ьм указываются члены, несущие в себе черты классической картины самодействия [22], а также выделяются факторы, обусловленные спецификой некоммутативности физических величин в волновой механике [21]. Везде последовательно используется нерелятивистская кулоновская калибровка, в рамках которой стационарно движущиеся атомные частицы создают в основном собственное магнитное поле. В отличие от классических сил Лоренца квантовая теория приводит к нелокальным по времени физическим величинам. Прежде всего это сказывается на век—> торном потенциале самодействия, А, в формировании которого принимают участие все точки, лежащие на траектории движения зарядов (см. формулу (1.18) на стр. 34). Определение энергетического спектра ¿—нелокальных гамильтонианов выходит за пределы применимости традиционных канонических схем квантования, что однако не мешает воспользоваться методами квазиклассического приближения. Для этого формулируются многомерные правила квантования (раздел 1.2 главы 1) и осуществляется построение квазиклассической вариационной процедуры [23] применительно к расчетам радиационных времен жизни. Наличие комплексного поля самодействия ~Й приводит к появлению мнимых добавок у атомных переменных действия, что в конечном итоге и вызывает сдвиг энергетических термов в комплексную область. В полных вероятностях радиационного распада выделяются два члена Ад, первый из которых обусловлен собственно самодействием, а второй возникает в силу нулевых флуктуаций элетромагнитного поля в физическом вакууме и имеет квантовую природу своего происхождения. Для вероятности А^ формулируется принцип соответствия (соотношение (1.44) на стр. 45), позволяющий пересчитывать мощность классических диссипативных сил в вероятности квантовомехани-ческих переходов. Вариационный принцип оказывается эффективным техническим приемом для нахождения регуляризованных значений радиационной ширины 5-состояний водородоподобных атомов и ионов в ситуации когда применимость нерелятивистского приближения нарушается (раздел 1.3). В частности, показано, как с помощью законов подобия Кеплера для кулоновских траекторий можно перейти от условного принципа минимума Персиваля к безусловной вариационной процедуре по определению радиационных времен жизни 5-состояний.
Концепция сил самодействия, развитая в первой главе, имеет много общего с проблематикой квантования классических систем с диссипацией. Силы трения, действующие на движущиеся частицы, не являются потенциальными, и уравнения движения механической системы с диссипацией оказываются за пределами применимости Гамильтоновского формализма. Несмотря на более чем полувековую историю своего исследования, проблема описания сил трения на квантовом уровне, остается во многом еще открытой. Даже простейшее уравнение движения для трехмерного гармонического осциллятора с линейной по скорости силой трения порождает до сих пор множество идеологически различающихся работ. Среди подходов, претендующих на построение последовательной квантовой теории диссипативных систем, можно выделить два основных направления. Для первого из них характерно моделирование процессов диссипации за счет введения внешней среды («термостат») В, с которой квантовая частица С обменивается энергией. Взаимодействие внутри замкнутой системы В+С задается при помощи феноменологических констант связи. Кроме того, задается некоторая статистика для резервуара В. Возникающая на этом пути квантовая динамика частицы С формулируется в терминах Гейзенберговских операторов развития, причем результирующий Гамильтониан Я существенным образом зависит от времени (см., например, одну из недавних работ [24] на эту тему и многочисленные ссылки в ней). Однако, в литературе существует мнение, что получаемые таким образом эффективные гамильтонианы типа Калдирола-Канаи [24, 25] описывают скорее не эффекты диссипации, а имитируют их появление с помощью временной зависимости у массы частицы. Так, полученный в [24] результат о полной остановке двигающейся частицы находится в полном количественном согласии с экспоненциальным временным ростом ее массы.
Авторы второго направления предпочитают давать более абстрактную формулировку квантовой динамики, стараясь избегать каких-либо модельных представлений о природе сил трения. В качестве типичных примеров построения диссипативных несамосопряженных Гамильтонианов следует указать работы [27, 28]. Слабая физическая мотивация подобных работ приводит к целому ряду недостатков в полученных результатах: это или появление нелинейных членов в уравнении Шредингера [27] (что исключает фундаментальный принцип суперпозиции в квантовой механике), или полное исчезновение стабильных состояний в квантовой системе [28].
Во второй главе диссертации обсуждается один из путей решения проблемы квантования энергии частиц с диссипацией на примере гармонического осциллятора (5). Предлагаемая здесь «излунательная» модель квантования не требует какой-либо конкретизации характера взаимодействия с термостатом и основывается на использовании аналогии с радиационными силами трения, введенными Лоренцем. Соотношения для пересчета мощности диссипативных сил в вероятностную скорость квантовых переходов «заимствованы» из принципа соответствия, который сформулирован на стр. 45 диссертации (раздел 1.2.1) для классической части спонтанного излучения. Нетривиальный момент нашего подхода связан с возможностью естественной реконструкции комплексного гамильтониана для системы (5) (с произвольным потенциалом и{г))1 мнимая часть спектра энергий которого дает количественную информацию о скорости диссипативных процессов. Исследование случая гармонического осциллятора, приведенного в разделе 2.3, позволяет продемонстрировать стабильность основного состояния соответствующей квантовой системы и проследить предельный переход к классической механике.
Содержание третий главы диссертации в отличие от предыдущих двух глав имеет более прикладной характер и посвящен вопросам комплексного исследования радиационных времен жизни тд возбужденных состояний атомов и ионов. В первых двух разделах главы проведена систематизация имеющихся в литературе данных по тд атомов, сопоставлены разные теоретические и формульные методы их расчета тд. Далее общая теория радиационного самодействия «адаптируется» к конкретному случаю расчета радиационных ширин для возбужденных состояний в условиях выполнимости одноканального приближения (раздел 3.3.1). В рамках квазиклассического приближения устанавливается однозначная связь между резонансной конгруэнцией классических траекторий движения, соответствующих волновой функции | ^), и энергетическим спектром Ед. В результате естественная ширина Лд, будучи мнимой частью полной энергии Ед, становится совместно с положением энергии ед характеристиками только излучающего состояния q. Подчеркнем, что в нашем подходе отсутствуют индивидуальные переходы между возбужденными уровнями, и при определении тд = А~1 отпадает необходимость знать волновые функции всех нижележащих состояний. С формальной точки зрения энергия Eq является диагональным матричным элементом комплексного гамильтониана, что обеспечивает высокую точность квазиклассической схемы расчета. Этот факт демонстрируется на примере естественных ширин возбужденных состояний атома водорода. Полученные для них аналитические формулы (раздел 3.3.4) описывают численные квантово-механические расчеты с точностью до доли процента. Нестандартная ситуация возникает для s-состояний серий. Соответствующие им орбиты движения оптического электрона проходят вблизи кулоновского центра притяжения где нарушаются условия нерелятивистского приближения. Формально это отражается в появлении двух расходящихся параметров в формулах теории. Последний, однако, удается восстановить исходя из вариационного принципа и используя спектроскопические данные по метастабильным состояниям [33]. Интересный круг явлений связан с соотношением классических (самодействие) и квантовых (нулевые флуктуации вакуума) факторов в излучении. В разделе 3.3.5 формулируется критерии выполнимости правил Бете для оптических переходов и прослеживается их связь с возникновением особенностей в спектре спонтанного излучения. Иллюстрация выводов дается на примере движения электрона в модельном потенциале Зоммерфельда 1.
На основе полученных аналитических выражений предлагается экстра-поляционная схема продолжения радиационных времен жизни с нижних уровней серии на высшие вплоть до ионизационного предела (раздел 3.5). Здесь полезным методическим приемом оказалась возможность сопоставления естественной ширины уровня с мнимой частью квантового дефекта серии. В частности подобная аналогия позволила восстановить парциальные сечения фоторекомбинационных процессов для медленных тепловых.
1кулоновский потенциал с добавкой типа центробежного отталкивания: Up® = —z/r + pz/(2z2). электронов за счет информации по радиационным временам жизни (раздел 3.5.3).
Материал первых трех глав диссертации касался в основном интегральных характеристик интенсивности спонтанного излучения. Между тем большой интерес представляют вероятности оптических переходов Ад^ между отдельными возбужденными состояниями атомов и ионов. Информация о дипольных матричных элементах = (| г | }, появляющихся в квантово-механических формулах для необходима также для решения широкого круга задач. Наряду с тем, что величины В,^ определяют эффективность всевозможных радиационных процессов для связанно-связанных, связанносвободных и свободно-свободных электронных переходов, они входят также в большое число соотношений для расчетов сечений разного рода столкновительных реакций. Точные аналитические представления В,^ известны только для единственного случая атома водорода и водородоподобных ионов [34]. Соответствующая формула Гордона содержит гипергеометрические функции с набором индексов, сложным образом зависящих от главных и орбитальных квантовых чисел исследуемых состояний. Поэтому даже она трудно обозрима и позволяет разумные упрощения для ограниченного круга условий [35, 36, 39]. В связи с этим ряд авторов, начиная с работ [37, 38], предлагают для расчета дипольных матричных элементов использовать квазиклассическое приближение. Ведущий член квазиклассических формул для определяется Фурье-разложением радиальной координаты электрона при его классическом движении по некоторой средней кеплеровской орбите qc с энергией ес и орбитальным моментом Ьс. Для переходов между состояниями с близкими квантовыми числами д = {п*, 1}, д = {п*, 1'} параметры орбиты = { ес Ьс} легко находятся по ([ (атомная система единиц):
—? +? т Ь + Ь' 1 + 1' +1 с" 2(п*)2 — 2 1 с ~ 2 ~ 2 ' где ¿—эффективный заряд ионного атомного остова.
Квазиклассический орбитальный момент Ь электрона отличается от его соответствующего квантового значения на поправку Лангера Ь = I + 0.5 [18]. Поэтому стандартное определение Ьс для средней орбиты (¿-с берется как среднее арифметическое значение для Ь и Ь'. Главным препятствием для применимости квазиклассического подхода в случае далеко отстоящих уровней при § = п* — п* «1 является большая неопределенность в выборе энергии ес (или соответствующего эффективного квантового числа п*) для средне-взвешенной орбиты qc, которая должна вбирать в себя характеристики каждого из исходных состояний q, ({. Указанная неопределенность для п* породила большое количество различных рецептов (правил соответствия) как найти п*. Отметим, что все они были сформулированы без какой-либо серьезной физической мотивации и основаны во многом на эмпирических данных. Ситуация с орбитальными квантовыми числами проще: поскольку I и I' отличаются только на единицу, указанный выше выбор Ьс (6) является оптимальным [40, 41].
В четвертой главе диссертации представлены исследования работы [42], отвечающие на вопрос существует ли фундаментальный принцип для определения квантового числа <?с средней кеплеровской орбиты. В качестве такого принципа берется требование ортогональности квазиклассических волновых функций, принадлежащих одной серии. Однако условие ортогональности фиксирует целый набор значений п*, что обусловлено возможностью восстановления фазовых факторов только с точностью до 2-л Возникшая неопределенность снимается за счет привлечения первого принципа соответствия Бора [18]. Полученное квантовое число п* (соотношение (4.9) на стр. 116) позволяет, после подстановки его в квазиклассические формулы Буреевой-Давыдкина-Зона [37, 38], решить вопрос о расчетах сил осцилляторов для длинных связано-связанных переходов. Более того, структура соответствующих формул оказалась приспособленной также для их продолжения в континуум энергий серий, т. е. для количественного исследования вероятностей в случае связано-свободных переходов. Далее (раздел 4.1.2) указана возможность существенного улучшения полученных соотношений за счет введения в них дальнейших квантовомеханических поправок, полученных в работах [35, 39], что демонстрируется на примере расчета сечений фотоионизации возбужденных состояний я-серий для атомарного натрия и однократного иона стронция в условиях возникновения куперовского минимума (раздел 4.2). Наконец в последнем разделе четвертой главы представлены результаты расчета фоторекомбинационно-го спектра медленных тепловых электронов при моделировании атомного потенциала для связанных состояний потенциалом Зоммерфельда. Особое внимание уделяется анализу случая появления траекторий типа «глории» [43] когда угол рассеяния электронов обращается в нуль. Здесь в соответствии с критерием подавления классических факторов в радиационных процессах наблюдается существенная деформация спектра фоторекомбинации. Последнее явление выражается в возникновении тенденции к созданию инверсной заселенности нескольких нижних возбужденных состояний с главными квантовыми числами п ~ 3 -Ь 4.
Приближение изолированных атомов перестает выполняться по мере роста плотности газовых сред. Резонансный квант света может с заметной вероятностью быть поглощен (пленен) атомами в нормальном состоянии и покидает объем с газом лишь после нескольких актов своего захвата с последующим испусканием [44]. Указанное явление играет существенную роль во многих разделах физики, начиная от астрофизических исследований [45], где перенос лучистой энергии является одним из важных факторов, формирующих спектры небесных тел, и кончая современным лабораторным экспериментом [46, 47, 48], количественный анализ результатов которого встречается с необходимостью корректного учета явления пленения излучения [49, 50, 51]. Для теории переноса излучения характерно развитие двух направлений. Прежде всего, это изучение явления пленения как самостоятельного физического феномена, вывод основных уравнений, описывающих ансамбль возбужденных состояний и взаимодействующего с ним поля излучения (см., например, недавние работы [52, 53] и библиографию в них). Необходимо отметить, что получение решений возникающих интегро-дифференциальных уравнений сталкивается с большими математическими трудностями даже в простейшей двухуровневой модели атома и предположении о полном перераспределении по частотам испускаемых фотонов [54, 49]. Главным образом это обусловлено возможностью обмена световой энергией между удаленными атомами за счет высвечивания квантов света в крыльях линии, прозрачных для газовых сред. Формальным следствием существования длиннопролетной части спектра в уравнениях типа Бибермана-Холстейна является расходимость средней длины свободного пробега фотона, что делает невозможным приближение интегральных уравнений пленения локальными диффузионными уравнениями типа Фоккера-Планка.
В связи с этим в научной литературе выделилось самостоятельное, второе направление работ, посвященных разработкам специальных методов, как аналитических, так и численных, решения уравнений переноса [55, 51]. Однако, несмотря на интенсивную деятельность многих исследователей на протяжении последних пятидесяти лет, аналитические достижения оказались весьма скромными [56]. Основные неприятности содержатся в пространственной части уравнений, что обуславливается дальнодействующим характером передачи энергии возбуждения за счет обмена фотонами. Даже рассмотрение простейших одномерных геометрий поглощающего объема (бесконечный слой, бесконечный цилиндр, шар) породило огромное число весьма специфических методик и приемов решений возникающих задач [45, 55, 51]. Учет квантово-механических аспектов проблемы в некотором условном смысле оказывается проще. Так например уравнения Дьяконова-Переля [57], которые описывают широкую совокупность физических параметров, сопутствующих переносу излучения (наличие зеемановской структуры уровней, поляризацию излучения, перераспределение возбужденных атомов по скоростям, эффекты корреляции между частотами испущенного и поглощенного фотонов), имеют явное аналитическое решение [58] в бесконечном пространстве (см. также [47]). Между тем именно факт конечности размеров газовых ячеек определяет важные особенности спектра эффективных радиационных констант и их влияние на измеряемые в эксперименте физические величины (см., например, [59]).
В связи со сказанным представляет практический и научный интерес разработка принципиально новых аналитических подходов, которые сочетают в себе, с одной стороны, простоту выполнения вычислений, а, с другой стороны, являются достаточно универсальными. Изложению такого метода, получившего название метода геометрического квантования [60, 61, 62], посвящена пятая глава диссертации. Метод геометрического квантования (МГК) представляет собой различные модификации многомерного квазиклассического приближения, которые приспособлены к построению решений интегральных уравнений в довольно сложных конфигурациях объема. Здесь уместно отметить, что хотя возможности МГК продемонстрированы в диссертации для класса задач, формулируемых в рамках уравнения Бибермана-Холстейна, он имеет хорошие перспективы как стать базой для разработки новых численных методов типа волновых пакетов [63], так и для проведения дальнейших аналитических исследований более реальных физических задач, включающих в себя описание эффектов частичного перераспределения по частотам.
Основная идея МГК [60] заключается в проведении аналогии между интегральными уравнениями пленения и волновыми уравнениями квантовой механики. Уравнение Бибермана-Холстейна предлагается рассмотреть как разновидность уравнения Шредингера для некоторой трехмерной классической гамильтоной системы, которую условно можно назвать ассоциированной квазичастицей. Кинетическая энергия квазичастицы однозначным образом определяется спектральными характеристиками газовой среды и имеет сложную зависимость от импульса, в то время как потенциальная энергия совпадает с вероятностью тушения уровней (рассмотрение ведется в системе единиц с единичным значением постоянной Планка). В рамках функционального интегрирования (раздел 5.3) доказывается, что дискретный спектр квантовых значений энергии квазичастицы совпадает с полным наборов эффективных радиационных констант распада возбужденных состояний атомов [64]. При этом волновые функции квазичастицы задают пространственную структуру соответствующих мод. Здесь же формулируется принцип «дополнительности»: факт прозрачности стенок сЮ кюветы О для выходящего излучения вызывает бесконечный перепад потенциала (тушения) на поверхности кюветы. Последний вынуждает квазичастицу упруго отражаться от границы 30. Таким образом, проблема определения факторов пленения в О сводится к нахождению уровней энергии квазичастицы, запертой в потенциальном ящике О — типичная задача о квантовом бильярде (см. рис. 5.1 на стр. 140).
В последующих разделах пятой главы диссертации дается собственно обоснование метода геометрического квантования применительно к специфическим условиям задач радиационной кинетики. Формулируются многомерные правила квантования (раздел 5,5), которые фиксируют разрешенные (резонансные) конфигураций волновых фронтов и полей импульсов квазичастицы для целого ряда конфигураций кювет (раздел 5.7): конечные цилиндры, трехмерные параллелепипеды, призма-подобные геометрии, сферы, эллиптические цилиндры, эллипсоиды вращения. Радиационные константы рассчитываются как кинетическая энергия квазичастицы для «резонансных» значений ее импульсов. Таким образом наш подход позволяет аналитически определять факторы пленения для всех фактически встречающихся контуров линии, включая Фойхтовский при наличии СТС структуры, при произвольном значении оптической плотности поглощающей среды.
К важной особенности развиваемой теории относится идентичность между траекториями движения квазичастицы и бильярдными траекториями внутри газовой ячейки. Это позволяет без изменения переносить все результаты традиционных квазиклассических теорий для определения фазовых факторов при прохождении казичастицей каустических поверхностей. Особенности нашего подхода возникают по существу от граничных условий, которые включены в скачки фазы А5 после отражения волны де Бройля квазичастицы от стенок кюветы дО,. Явная формула для Д£ получена в Приложении С. В разделе 5.6 демонстрируется сильная зависимость Д5 от угла отражения в квазичастицы. В эллиптических бильярдных задачах угол отражения, как оказывается, имеет различные значения на поверхности бильярда. Это обстоятельство учитывается в разделе 5.8 за счет внесения модификаций в правила геометрического квантования. Последние находятся в рамках квазиклассической вариационной процедуры, разобранной в Приложении С (раздел С.2). Приведенные в разделе 5.9 сравнения с численными расчетами факторов пленения указывают на высокую точность МГК (в пределах 5% для фундаментальных мод и в долях процента для всех остальных высших мод). Обоснование последнего обстоятельства дано в разделе 5.9 на основе анализа поведения волновых функций (мод) квазичастицы в окрестности квазиклассически особых поверхностей (каустик и поверхностей отражения).
В вопросах кинетики радиационного возбуждения и ионизации газовых сред в последнее время большое значение приобретают исследования ударной ионизации с участием ридберговских состояний атомов. Как показывают оценки, относительный вклад реакций типа ассоциативной ионизации в процесс образование первичной ионизации импульсной фотоплазмы может достигать 20% [4]. В связи с этим в работе [65] были получены аналитические формулы для расчета скоростей ионизации при симметричном столкновении пары: ридберговский атом (А**)-атом в основном состоянии (А). Однако предсказанные теорией эффективности ионизации оказались сильно заниженными по сравнению с экспериментально полученными, и авторы.
65] предложили устранить разногласия между теорией и экспериментом за счет введения механизма развития стохастической неустойчивости движения ридберговского электрона (РЭ) в переменном электрическом поле дипольного момента квазимолекулярного иона, образующегося в процессе элементарного акта соударения. Особенное внимание было обращено на факт неожиданно сильного взаимодействия поля диполя с РЭ в диапазоне главных квантовых чисел п<25. Модель диффузии РЭ вдоль дискретного спектра энергии впервые успешно была применена в работе [66] для объяснения аномально больших сечений фотоионизации, наблюдаемых в экспериментах со сравнительно небольшими интенсивностями лазерных источников света.
Проблеме моделирования стохастических процессов в простейших бинарных столкновительных реакциях [67] посвящена последняя, шестая глава диссертации. В ней формулируется модель образования внутренних динамических резонансов в сильно возбужденной квазимолекуле и на основании результатов работы [66] находятся коэффициенты уравнения Фоккера-Планка-Колмогорова, описывающего диффузное блуждание РЭ вдоль электронного энергетического спектра квазимолекулы. Для расчета сечений ударной ионизации разрабатывается приближенный метод, в рамках которого приводятся аналитические выражения для соответствующих констант скоростей. Демонстрируется феномен сильного влияния диффузионных процессов на эффективность выхода заряженных частиц и отмечается удовлетворительное согласие с экспериментом. Обращается внимание на необходимость достаточной длительности акта соударения для возможности наблюдения стохастической динамики, что делает субтепловой диапазон температур оптимальным для экспериментальной проверки предсказаний теории.
В заключении сформулированы основные выводы диссертации и защищаемые научные результаты и положения.
В Приложения вынесен материал, в котором: кратко изложены специальные сведения по методам квазиклассического приближения (Приложение А) — содержатся необходимые математические доказательства главных результатов, составляющих основу теории квантового радиационного самодействия (Приложение В) и теории обобщенных волновых уравнений (Приложение С).
Результаты исследований, которые вошли в диссертацию, представлялись на XVI Международной конференции по физике электронных и атомных столкновений (Нью-Йорк, США, 1989), IV, VI Европейских конференциях по атомной и молекулярной физике (Рига, 1992; Сиена, Италия, 1998), XII и XVI Международных конференциях по атомной физике (Боулдер, США, 1990; Онтарио, Канада, 1998), XXI Международной конференции по физике ионизованных газов (Пиза, Италия, 1991), XXII, XXV, XXIX Европейских конференциях по атомной спектроскопии (Швеция, 1990; Ка-ен, Франция, 1993; Берлин, 1997), XVI Международной конференции по форме спектральных линий (Ун.Пенсилваниа, США, 1998), VII, IX, и X Всесоюзных конференциях по физике электронных и атомных столкновений (Петрозаводск, 1978; Рига, 1984; Ужгород, 1988), IV Всесоюзном и V Международном совещании «Автоионизационные явления в атомах» (Дубна, 1995), IX и X Всесоюзных конференциях по теории атомов и атомных спектров (Ужгород, 1985; Москва 1989), VII Всесоюзной конференции по физике низкотемпературной плазмы, ФНТП-98 (Ташкент, 1987; Петрозаводск, 1998), конференции по физике и технике плазмы (Минск, 1994). Материалы, вошедшие в диссертацию, докладывались автором на XX Съезде по спектроскопии (Киев, 1988), III Всесоюзном совещании по физике низкотемпературной плазмы с конденсированной дисперсной фазой (Одесса, 1988), III заключительном совещании университетов-участников сетевой программы Европейских Университетов PECO (Мессина, Италия 1996), а также в приглашенных докладах в университетах Загреба (1983, 1988), Белграда (1988), Варшавы (1993, 1995), Кракова (1995).
Теме диссертации посвящено более 90 публикаций, включая одну монографию [7] и 51 статью в журналахосновное ее содержание изложено в работах [4], [5], [21], [22], [32], [33], [42], [60], [61], [62], [64], [65], [67], [94], [96], [101], [141], [146], [151]. Часть материала вошла в коллективную монографию [56].
Личный вклад автора. В диссертацию включены результаты, полученные лично автором, а также результаты, в получение которых автор внес определяющий вклад.
В совместных работах с экспериментаторами, включая материалы монографии [7], автору принадлежат разработка теории и анализ исследуемых явлений, а также интерпретация результатов измерений.
В коллективной монографии [56] автором написана глава «Перенос излучения» .
Выводы к Главе 6.
Стохастический диффузионный процесс развивается на характерных временах (те/)(п) (6.16), определяемых величиной коэффициентов диффузии РЭ в энергетическом пространстве. Таким образом оптимальным условием его проявления в однократном акте столкновения является достаточная длительность самого столкновения, или иными словами выбор субтеплового диапазона энергий для исследования подобных процессов.
В заключение главы необходимо отметить, что полученные выше результаты носят несколько «эскизный» характер в связи с возникшими в последнее время неясностями относительно некоторых деталей механизма диффузионной ионизации ридбёрговских электронов в переменном электрическом поле 1. Это обусловило несколько сжатый стиль изложения представленного в главе материала: приводятся основные идеи, намечаются пути их реализации без детального анализа промежуточных этапов и опускаются формулировки критериев корректности сделанных предположений. Однако в силу интересных особенностей и перспективности открывающихся задач по влиянию стохастических процессов на динамику столкнови-тельных реакций, включение полученных результатов в материалы диссертации целесообразно.
1 см. обзор [158] по этому поводу.
Заключение
.
Сформулируем основные результаты диссертации.
— Получено явное пространственно-временное представление для векторного потенциала Фейнмана, описывающего квантовое радиационное самодействие системы заряженных частиц. В нерелятивистском приближении проведено полное разложение в ряд соответствующей функции Лагранжа по параметру запаздывания взаимодействия. Выделены конечные мнимые вклады в лагранжиан, являющиеся аналогами сил трения излучением, и найдены квантовые контрчлены. Установлено, что в результате излуча-тельных процессов адиабатические атомные переменные действия получают мнимые добавки. Сформулирован квазиклассический вариационный принцип для расчета мнимой части энергии уровней, пропорциональной радиационным ширинам. Применительно к радиационным временам жизни водородоподобных атомов и ионов показано, что задача об условном экстремуме переходит в безусловную задачу для основных и метастабиль-ных состояний.
— Предложен новый подход к проблеме квантования систем с диссипацией энергии на примере силы трения, пропорциональной скорости движения. Устранена проблема конкретизации модели взаимодействия с термостатом за счет использования аналогии с силами трения излучением Лоренца. Предложен метод пересчета мощности гармонических составляющих диссипативных сил в скорость изменения вероятности заселенности возбужденного состояния. Дано описание квантовой динамики временных функций Грина в представлении континуальных интегралов Фейнмана. Найдены квантовые поправки, стабилизирующие основное состояние.
В случае гармонического осциллятора получены аналитические представления временной зависимости амплитуд вероятностей и найден полный спектр комплексных энергий. Показано, что их мнимая часть дает количественное описание диссипации энергии, согласованное с предельным переходом к классической механике.
— Квантово-механические понятия типа естественной ширины уровней и квантового дефекта анализируются в терминах классической теории. Показано, что уменьшение эффективности ряда радиационных процессов связано с подавлением классических факторов в излучении. Приведена формулировка критерия выполнимости интегрального по всем оптическим переходам правила Бете. Дана связь между мнимой частью квантового дефекта и радиационной шириной возбужденных уровней атомов и ионов. Для определения радиационных ширин разработана одноканальная теория, позволяющая экстраполировать радиационные ширины возбужденных состояний выделенной серии за предел ионизации. В результате этого получена информация о парциальных сечениях фоторекомбинации для ряда серий атомов и ионов 1, И, VIII групп.
— Сформулированы обобщенные правила соответствия для расчетов радиальных дипольных матричных элементов в полуклассическом приближении. Исходя из этих правил, выведены достаточно простые аналитические представления сил осцилляторов для электронных переходов с большим изменением главных квантовых чисел в дискретном и сплошном спектрах. На примере расчетов сечений фотоионизации щелочных атомов показана возможность аналитического описания с помощью полученных формул Куперовского минимума. На примере модельного потенциала Зоммерфель-да сформулированы условия перестройки водородоподобного спектра фоторекомбинации медленных тепловых электронов и продемонстрирована возникающая при этом тенденция к возникновению инверсной заселенности нижних возбужденных состояний.
— Разработан метод геометрического квантования для специфических условий задач радиационной кинетики газовых сред. С помощью формализма континуальных интегралов развита концепция ассоциированной квазичастицы, волновые свойства которой описываются уравнениями Бибер-мана-Холстейна. Задача по определению всех эффективных констант радиационного распада сведена к нахождению квантованных значений энергии квазичастицы, запертой в кювете с газом. Приведены и решены интегральные эталонные уравнения для описания пространственного поведения спектральных мод вблизи границ разрывов поглощающей среды. С их помощью вычислены фазы рассеяния ассоциированной квазичастицы на границе кюветы с газом, которые обусловлены непосредственно кинетикой процессов переноса излучения. Сформулирован общий критерий применимости многомерных квазиклассических правил квантования для обобщенных волновых уравнений. Для геометрий кюветы, допускающих разделение переменных (параллелепипеды, различные конечные цилиндры, шар, эллипсоиды вращения), дается единое описание всех эффективных констант радиационного распада с погрешностью в 1—5% независимо от контура линии и оптической толщины.
— Для реакциий типа хемоионизации указан механизм возникновения внутренних динамических резонансов в простейшей квазимолекуле, образующейся при столкновении атомов. В рамках теории развития стохастической неустойчивости в переменных электрических полях выведены уравнения диффузии ридберговского электрона вдоль квазидискретного куло-новского спектра энергий. Сформулирован приближенный метод расчета сечений ударной ионизации с учетом стохастической динамики и продемонстрировано ее существенное влияние на эффективность выхода реакции в ионизационном канале.
Защищаемые научные результаты и положения На защиту выносятся следующие положения.
• Концепция квантового самодействия через излучение применительно к исследованию радиационных констант.
Квазиклассическая схема расчета радиационных времен жизни, которая включает:
— выявление связи между радиационными ширинами уровней и мнимой частью энергетического спектра комплексного ¿—нелокального гамильтониана;
— вывод функциональной зависимости между излучательными и траекториями характеристиками отдельного возбужденного состояния- -разработку вариационного принципа для нахождения мнимых сдвигов переменных действия, обусловленных радиационным самодействием.
Принцип соответствия для пересчета мощности диссипативных сил в вероятности квантовых переходов.
Метод обоснования квазиклассических формул для расчета диполь-ных матричных элементов оптических переходов.
Формализм геометрического квантования для решения уравнений типа Бибермана-Холстейна в теории пленения излучения, который означает:
— проведение аналогии между интегральными уравнениями с разностным ядром и обобщенными волновыми уравнениями- -разработку концепции квазичастицы, т. е. гамильтоновой квантовой системы, эквивалентной исходному интегральному уравнению- -определение фазовых скачков волны де-Бройля квазичастицы на границах разрыва непрерывности газовой среды;
— обоснование резонансных условий (многомерных правил квантования) для разрешенных конфигураций волновых фронтов квазичастицы.
Модель развития оптической стохастической неустойчивости движения ридберговского электрона в простейших элементарных бинарных столкновительных реакциях типа хемоионизации.
Выражаю глубокую благодарность профессору М. П. Чайке за постоянные консультации в процессе написания диссертации.
Значительная часть результатов представляемой работы получена как итог моего многолетнего сотрудничества с профессором А. Н. Ключаревым, за что я искренне ему благодарен.
Я признателен профессорам Ю. А. Толмачеву, Е. А. Соловьеву, А. И. Васильеву многочисленные дискуссии с которыми позволили прояснить ряд вопросов, поставленных в диссертации. А. И. Васильеву, в частности, принадлежит лаконичная форма изложения основного результата Приложения В.1, дающего в явном виде пространственно-временное представление хронологической свертки, которое было первоначально получено автором другим путем.
Автор благодарен друзьям и коллегам, теоретикам и экспериментаторам, соавторам научных работ, Борисову E.H., Бородину В. М., Веролайне-ну Я.Ф., Орловскому К. В., Просихину В. П., работа с которыми способствовала созданию диссертации.
Финансовая поддержка работ, положенных в основу диссертации, осуществлялась фондом Сороса, Российским фондом фундаментальных исследований (грант № 96−02−1868), Варшавским университетом, университетом г. Пиза (Италия), сетевой программой Европейских Университетов PECO Contract ERB CIPD CT940633.
