Фото-и акустоиндуцированные процессы в ниобате лития, допированном ионами железа

Изучение различных аспектов взаимодействия когерентного оптического излучения с широкозонными диэлектриками началось практически с момента создания первых лазеров. Такие материалы стали использовать в качестве активных сред для генерации когерентного излучения и управления его параметрами (модуляция, умножение частоты, сканирование и переключение оптических пучков).

В зависимости от интенсивности оптического пучка можно выделить три этапа его взаимодействия с прозрачной средой. При малой интенсивности эффекты взаимодействия будут крайне незначительными и происходящими только в момент распространения пучка. При увеличении интенсивности пучка возникает ряд существенных обратимых во времени эффектов. Это термоупругие эффекты, связанные с разогревом среды и последующей ее деформацией, и электрооптические эффекты, вызывающие нелинейное распространение, генерацию гармоник, самофокусировку пучка и ряд других нелинейных оптических явлений. При дальнейшем увеличении интенсивности оптического пучка начинают возникать.

В* необратимые изменения в материале: растрескивание, плавление, испарение и, наконец, резкое разрушение.

Поскольку в устройствах управления параметрами оптических пучков в основном использовались электрооптические и акустооптические кристаллы, то наибольшее внимание исследователей было обращено именно на взаимодействие лазерных пучков с такими средами. В шестидесятые годы было обнаружено два обратимых эффекта, положивших начало развитию двух новых направлений в нелинейной оптике и физической акустике. Первый эффект, получивший название фоторефрактивного, состоит в локальном изменении показателя преломления под действием лазерного пучка. Второй эффект, названный фотоакустическим, заключается в генерации акустических колебаний при воздействий на материал импульсным или модулированным оптическим пучком, С одной стороны, эти эффекты препятствовали использованию более интенсивных оптических пучков, а с другой стороны были высказаны предположения о возможности их практического использования для обработки и записи оптических сигналов. Первая проблема была успешно решена в конце восьмидесятых годов путем выращивания более совершенных беспримесных стехиометрических кристаллов или кристаллов с определенного вида допантами. Основное внимание в последнее десятилетие было обращено на совмещение обоих эффектов с целью создания нового класса устройств нелинейной оптики и акустики. В первую очередь это касалось устройств для генерации высших гармоник оптического излучения, голографических решеток, фильтров, объемной голографической памяти, устройств для оптической генерации и детектирования акустических колебаний в мегаи гигагерцовых диапазонах и т. д. В основе большинства реализованных до наших дней предложений лежит использование так называемых голографических решеток, представляющих собой периодическую структуру фотоиндуцированных изменений показателя преломления и созданную при интерференции двух лазерных пучков, пересекающихся вблизи поверхности или объема электрооптического кристалла. Хотя фотоиндуцированные голографические решетки мотуг сохраняться в отсутствие внешних воздействий достаточно долгое время — от часов до нескольких месяцев или даже лет, — последующее лазерное воздействие может частично или полностью их стирать. Было разработано несколько способов их закрепления (фиксации), но они не дают полного эффекта сохранения голографической решетки при многократном лазерном облучении.

Поэтому в девяностых годах встала проблема создания более совершенных материалов для устройств нелинейной и адаптивной оптики и акустики. Наиболее успешным было использование периодических доменных структур в сегнетоэлектрических кристаллах. Пока такие доменные структуры нашли применение для генерации второй гармоники полупроводниковых лазеров. Технологически разработанные способы формирования периодических доменных структур достаточно сложны, и получаемые решетки не всегда соответствуют заданным условиям. Поэтому встала проблема как поиска новых способов создания таких структур, так и расширения их практического использования.

Поскольку в основе большинства известных способов формирования доменов и доменных структур лежит переполяризация во внутреннем или приложенном электрическом поле, то представлялось возможным использование в этих целях фотоиндуцированных электрических полей в электрооптических кристаллах. Реальное решение поставленной задачи во многом сдерживалось малочисленностью фундаментальных исследований по механизмам формирования доменных структур и взаимодействию оптического излучения с такими структурами.

Целью диссертационной работы являлось исследование образования доменов и доменных структур под действием оптического излучения и акустических полей и изучение взаимодействия оптического излучения с доменными структурами в сегнетопьезоэлектрических кристаллах. В качестве объекта исследования был выбран монокристалл ниобата лития. К настоящему времени он наиболее хорошо исследован. Выращивание крупных монокристаллов достигло большого совершенства, хорошо отработаны методы изучения его электрических, оптических и акустических характеристик. Он обладает уникальной совокупностью наиболее высоких среди кислородно-октаэдрических кристаллов оптических, акустических и пьезоэлектрических характеристик. Не случайно, что ниобат лития является модельным кристаллом при разработке различных физических механизмов фотоиндуцированных процессов, а также широко используется в нелинейной и когерентной оптике и акустоэлектронике.

Для проведения экспериментальных исследований было использовано несколько экспериментальных методов, включающих в том числе восстановительный отжиг образцов при температуре 450−600°С в атмосфере гелия, позволяющий изменять валентное состояние примесных ионов. Контроль за концентрациями и валентным состоянием примесных ионов железа осуществлялся с помощью ЭПР и акустического ЗПР, Кроме того, диссертантом были разработаны методики формирования сегнетоэлектрических доменов и доменных структур при оптическом и оптоакустическом воздействии на образцы, а также изучения генерации и распространения поверхностных акустических волн в условиях оптического облучения образцов со сформированными в них доменными структурами. Оптическое облучение образцов производилось пучками лазера на иттрий-алюминиевом гранате с длиной волны второй гармоники 0,53 мкм. Выбор именно такой длины волны облучения был обусловлен тем. что оно способно возбуждать как примесные, так и структурные центры, участвующие в фотоиндуцированных процессах.

Научная новизна работы:

1. Впервые обнаружено возникновение локальной инвертированной поляризации (сегнетоэлектрического домена) в ранее монодоменных образцах ниобата лития, содержащих примесные ионы железа в общей концентрации 10*8−10см-3 при относительной концентрацией ионов Ее2+ ~ 20−40% под действием только лазерного облучения. Установлено, что возникновение локальной инвертированной поляризации возможно в кристаллах при их облучении лазерным пучком с длиной волны 0,53 мкм в виде импульсов с длительностью 10~7 с, частотой следования 1 кГц и плотностью мощности в импульсе 104−1 О5 Вт/см2 в диапазоне температур 130−160°С. Показано, что возникновение сегнетоэлектрического доменного состояния связано с фотоиндуцированным разделением примесных ионов с переменной валентностью и последующим образованием поля электрических зарядов, инверсного по знаку и превосходящему по величине поле спонтанной поляризации.

2. Исследовано возникновение периодической доменной структуры в образцах ниобата лития в условиях оптического облучения поверхности и одновременного распространения стоячей поверхностной акустической волны. Установлено, что возникновение доменной структуры возможно в образцах с общей концентрацией ионов железа не менее 1018 см~3 и относительной концентрацией ионов Ре2+ 20−40% при их облучении лазерным пучком с длиной волны 0,53 мкм и плотностью мощности не менее 50 мВт/см2 в диапазоне температур 120−160°С и при относительных акустических деформациях ПАВ не менее Ю-4. Показано, что формирование периодической доменной структуры происходит под действием пространственно периодического электрического поля ионов железа, перераспределенных пьезоэлектрическим полем стоячей акустической волны.

3. Впервые обнаружена и исследована генерация поверхностных и приповерхностных акустических волн при облучении периодической доменной структуры, сформированной в образце ниобата лития (общая концентрация ионов железа 1018 см~3 при относительной концентрации ионов Ре2+ ~ 20%), импульсным лазерным пучком (длина волны 0,53 мкм. длительность 1,2- Ю-7 с, частота следования 30−50 Гц, плотность мощности в импульсе 104 Вт/см). Предположено, что при коэффициенте поглощения поверхности образца ~ 10 см-1 возбуждение акустических волн происходит за счет термоупругого механизма, при меньших коэффициентах поглощения генерация осуществляется, главным образом, посредством электронного механизма. Показано, что при электронном механизме генерация осуществляется посредством периодической модуляции электрических полей в доменах электрическими полями фотовозбужденных электронов. Установлено, что генерация акустических волн наиболее эффективна на длинах волн, кратных периоду доменной структуры.

4. Исследовано влияние изменения концентрации фотовозбужденных электронов на распространение акустических волн в ниобате лития. Впервые обнаружено, что увеличение концентрации фотоэлектронов приводит к возрастанию токовой (концентрационной) нелинейности, что проявляется в возрастании амплитуды второй акустической гармоники.

Практическая значимость работы:

1. Разработаны способы создания сегнетоэлектрических доменов в ниобате лития, содержащем примесные ионы железа, основанные на оптически и оптоакустически индуцированном перераспределении примесных ионов с переменной валентностью.

2. Показана возможность использования периодических доменных структур в сегнетоэлектриках для оптической генерации и детектирования акустических колебаний.

3. Показана возможность управления процессом генерации второй акустической гармоники в кристаллах ниобата лития, обусловленным токовой (концентрационной) нелинейностью, с помощью оптических облучения.

На защиту выносятся следующие научные положения:

1. Под действием интенсивного оптического излучения (длина волны 0,53 мкм, плотность мощности 1−10 Вт/см2) поверхности монодоменного образца ниобата лития с общей концентрацией примесных ионов железа ~ 1018−1019 см-3 при относительной концентрации ионов Ре24″ ~ 20−35% вследствие фотовольтаического эффекта происходит пространственное разделение донорных (ионы Ре" +) и акцепторных (ионы Ре3+) центров, что создает поле пространственного заряда, которое при температурах ~ 150 °C может превышать поле спонтанной поляризации, что приводит к возникновению локальной инверсной поляризации.

2. Электрическое поле, сопровождающее стоячую акустическую волну с относительной деформацией не менее 10″ 4 в образцах ниобата лития с общей концентрацией примесных ионов железа ~ 10^-10^ см-3 при относительной концентрации ионов Ре2+ ~ 20−35%, создает пространственное перемещение фотоиндуцированных электронов, которое приводит к пространственному перераспределению примесных ионовзаряды последних вызывают электрические поля, способные при температуре ~ 150 °C создавать периодическую переполяризацию ранее монодоменного образца.

3. Периодические доменные структуры, сформированные в ниобате лития, способны генерировать акустические колебания под действием импульсного или амплитудно модулированного оптического излучения. Эффективность генерации акустических волн значительно возрастает при выполнении условия кратности частоты генерируемой волны с пространственным периодом доменной структуры.

4. Увеличение концентрации фотоэлектронов приводит к возрастанию токовой (концентрационной) нелинейности, что проявляется в возрастании амплитуды второй акустической гармоники, генерируемой в кристалле ниобата лития при распространении в нем ПАВ.

Содержание работы.

Диссертационная работа состоит из введения, трех глав, заключения, содержащего основные результаты и выводы, и списка литературы.