Радионуклиды в атмосфере

Радиоактивность атмосферы обусловлена присутствием в ней радиоактивных газов и аэрозолей, попадающих в неё в результате природных процессов и деятельности человека. Средний выход естественных радионуклидов в атмосфере под действием космических лучей меняется от 2 ядер/с на 1 кг воздуха для иС до 4−10*4 ядер/с на 1 кг воздуха для 32р.

Радиоактивность атмосферы Земли связана с изотопами радона (²¹^* ²²⁰-²²²Rn) и продуктами их распада, с изотопами, постоянно генерируемыми космическим изучением (зН, ⁷Ве, *4С и др.), с изотопами, попадающими в атмосферы с космической пылью и метеоритами (^юВе, ^2бА1, и др.), с природными изотопами, адсорбированными на аэрозолях, и с техногенными изотопами (⁸зКг, шХе, зН, ¹⁴С и др.). Атмосферные радионуклиды могут находиться или в молекулярно-дисперсном состоянии (РБГ, например, Rn и Кг), или в виде аэрозолей (например, продукты распада Rn).

Атмосферные радионуклиды оседают на поверхность земли или водоёмов путём сухого оседания или путём вымыванияя осадками (дождём, снегом). При этом атмосфера очищается, а моря и суша загрязняюся Процесс сухого оседания проходит постоянно, а мокрое осаждение имеет место только при выпадении осадков, поэтому соотношение между этими процессами существенно зависит от погодных условий. Такие изотопы, как 9°Sr и >37Cs на 90% выпадают на поврхность Земли при мокром осаждении. Наглядным примером является загрязнение участка побержья Швеции чернобыльскими радионуклидами: несмотря на то, что это побережье отстоит от Чернобыля на расстоянии более 1500 км, оно оказалось загрязнено намного сильнее, по сравнению с другими территориями на пути следования радиоактивного облака. Причина заключается в том, что в момент аварии на этом участке побережья шли сильные дожди, которые и осадили.

радиоактивные аэрозоли.

Рис.. Загрязнение участка побережья Швеции радионуклидами после Чернобыльской аварии.

Радиоактивные частицы, находящиеся в нижних слоях атмосферы (в тропосфере), осаждаются на растительный и почвенный покров в течение нескольких часов, а стратосферного происхождения — в течение десятков лет. Они выпадают в результате вымывания атмосферными осадками («мокрое выпадение») или в виде сухих частиц за счёт гравитационных сил, вертикального движения воздушных масс и турбулентной диффузии («сухое» отложение). Максимальное выпадение наблюдается в весенне-летний период (60% годового отложения), минимальное — в осенне-зимний период. В приземном воздухе концентрация U и Th сильно меняется в зависимости от его запылённости. Например, в Норвегии концентрация Th «35 нБк/мз, а в северных районах Германии *470 нБк/мз.

Естественная радиоактивность воздуха обусловлена выделением из почв газообразных продуктов радиоактивных семейств U-Ra и Th — ²²²Rn, ²²⁰Rn, ²¹^Rn и дочерними продуктами их распада, находящимися обычно в аэрозольной форме. Скорость эманирования зависит от типа, пористости, влажности и температуры почв, а также от времени суток, сезона и метеорологических условий. Концентрации этих радионуклидов в приземном слое разных районов земного шара различны; водная поверхность, снежный и ледовый покровы препятствуют выходу радиоактивных газов из почв и горных пород. Среднее содержание ²²²Rn в воздухе континентальных областей *3,7, в приморских районах и на островах — 0,37, над океанами и полярными областями — 0,037 Бк/мз.

Концентрация ²²²Rn в нижнем слое атмосферы толщиной 300 м над Европейской частью РФ, определенная для бесснежного периода, характеризуется значением 0,44−0,7 Бк/м³. По 55⁰ с.ш. можно провести условную границу двух зон с различными концентрациями ²²²Rn: в северной зоне значения изменяются в пределах о, 4−3,5 Бк/м³, а в южной — 3,54−7,4 Бк/м³. Содержание ²²²Rn в атмосфере изменчиво: коэффициент вариации концентрации 354−60%. Торон в воздухе содержится в значительно меньших количествах, чем радон. Дочерние продукты распада ²²²Rn и ²²°Rn находятся в воздухе в виде золей, причём отношение их концентраций к концентрации самих эманаций составляет 0,94−0,4, снижаясь до 0,1 после дождей.

Продукты распада Rn поступают в атмосферу с летящей золой при сжигании угля в ТЭЦ, в результате чего происходит выброс в атмосферу ряда тяжёлых радиоактивных элементов, в том числе ²¹⁰Ро и ^2ЮРЬ. Оседая из воздуха на поверхность земли под воздействием гравитационных сил или с атмосферными осадками, ^2,0РЬ и ^2ЮРо задерживаются на различных компонентах биосферы (растения, почва, мхи и др.) и затем участвуют в миграции по пищевым цепочкам. Концентрации ^2ШРЬ и ²¹°Ро в воздухе вокруг ТЭС, работающих на угле, достигают 510 мкБк/м³. Для средних широт Северного полушария средние концентрации ²¹°Ро в воздухе составляют 0,005 мБк/мз, для ^2ЮРЬ — 0,52 мБк/мз.

При миграции ²¹°РЬ сопровождает Rn, но поведение ^2ЮРЬ отличается от поведения Rn. Если газообразный Rn перемещается в атмосферном воздухе на большие расстояния, то продукты его распада полностью и быстро выпадают на земную поверхность с аэрозолями и атмосферными осадками. Продолжительность пребывания ²¹°РЬ в воздухе зависит от устойчивости и времени пребывания в воздухе этих носителей (~зо суток). ²¹⁰РЬ (21 л) иногда переносится на большие расстояния. На земной поверхности ^2ЮРЬ вместе с носителями задерживается не только на почве, но и на растительности, может попасть в поверхностные воды. К поверхности Земли он выносится вместе с Rn из почвенного воздуха.

В биоте содержание ²¹°Bi (5,01 сут) и ^2ЮРо (138,4 сут) определяется преимущественно распадом их долгоживущего продукта — ²¹⁰РЬ. Содержание ^2ЮРо в атмосферных осадках 44−30 Бк/л, в воде озерных водоёмов — в Ю4−100 раз меньше. В почве содержание 754−220 Бк/кг в зависимости от типа почвы. В живые организмы ²¹°Bi и ²¹°Ро послушают как за счёт распада содержащихся в них ^2ШРЬ, так и частично за счёт питания (с белками и минеральными солями) и при дыхании.

Средние концентрации природных радионуклидов в атмосфере: ²3⁸U, ²²⁶Ra, ²²⁸Th, ²²⁸Ra — 1 мкБк/мЗ; 232Tb, ²3°Th —0,5 мкБк/м³; 4°K — 19 мкБк/м³. Доза радиации, создаваемая в воздухе всеми источниками уизлучения, невелика и «0,13 мкЗв в неделю. За счёт космических лучей для местности, расположенной в средних широтах доза радиации составляет 0,5 мЗв в год на уровне моря, значительно возрастая с высотой.

⁷Ве (53,3 дн) — радионуклид космогенного происхождения, образуется в атмосфере в результате взаимодействия потока космических лучей (первичных и вторичных) с кислородом, азотом и углеродом по реакциям ⁶C (p,⁶Li)₇Be, ^{, 2}С (п,⁶Не)?Ве, ^{, 6}0(р,^юВ)" Ве, и др. Распадается в стабильный? Li в результате К-захвата. Идентифицируется по у-линии с энергией 477 кэВ. Скорость образования ⁷Ве максимальна в верхних слоях стратосферы, здесь образуется 70% ⁷Ве, но некоторые высокоэиергетические частички из потока космических лучей мог>т достигать и нижних слоёв атмосферы. Скорость образования зависит не только от высоты, но и от широты и изменяется в соответствии с одиннадцатилетними циклами солнечной активности. Запас ⁷Ве «1,8-ю¹⁷ Бк; скорость образования ⁷Ве «810 атом/м²-с; а средняя концентрация в тропосфере 12,5 мБк/мз; содержание в приземном слое атмосферы в умеренных широтах ~з мБк/мз. После возникновения, атомарный ⁷Ве окисляется и быстро связывается с аэрозолями субмикронного размера. В такой форме он мигрирует и быстро удаляется из атмосферы. На подстилающую поверхность ⁷Ве попадает в виде «мокрых» и «сухих» выпадений. Роль сухих выпадений обычно существенно ниже для широт с умеренной влажностью.

Рис. 3. Скорость осаждения ⁷Ве из воздуха на землю в Японии.

Рис. 4. Скорость осаждения ^2ШРЬ в зависимости от времени (Япония).

Наличие 7Ве выявлено в атмосферных осадках (в дождевой воде 0,7 Бк/л) в морской воде, иловых донных отложениях, в растительности и в животных. В Атлантическом океане большая часть 7Ве сосредоточена в верхнем 150-м слое воды. 7Ве в морской воде находится преимущественно в растворенной форме (в виде продуктов гидролиза). Концентрация 7Ве в пробах морской воды Чёрного моря лежит в пределах 1,3−5-1,91 Бк/мз (среднее 1,6Бк/мз), в поверхностном слое вод Атлантического океана 1−5-10 Бк/мз, а в северо-западной части Тихого океана — равно 1,4 Бк/мз. Бериллий легко сорбируется на взвешенном и коллоидном веществе (например, на гидроксиде железа) и осаждается на дно водоёмов.

В живые организмы ⁷Ве поступает преимущественно через органы дыхания, причём время задержки в организме зависит от дисперсности аэрозолей. Внутри организма? Ве транспортируется в виде неорганических соединений (фосфата или цитрата), свободно проникает в клетки всех тканей и может влиять на все её структуры. В виде растворимых соединений (хлорида, сульфата, нитрата) через кровь может накапливаться в скелете.

Основным источником поступления ‘"С в биосферу является его образование в атмосфере под действием космического излучения (скорость образования 2,2 cm‘²c^_1; или 4,1 ТБк/сут или 1,5 ПБк/год в атмосфере в целом). Общее количество космогенного иС в биосфере 8,5 ЭБк. На протяжении нескольких миллионов лет интенсивность космического излучения оставалась постоянной и в биосфере установлено равновесие между вновь образующимися и распадающимися ядрами космогенного ¹⁴С. Однако на содержание ¹⁴С в биосфере в бо-х годах пошлого века сильное влияние оказало испытание ядерного оружия. Пик концентрации в атмосфере «бомбового» ^{, 4}С пришёлся на 1965 г, когда его значения превысили в 1,7 раза концентрацию атмосферного ¹⁴С до начала испытаний.

Радиоуглерод высокоподвижен. С мест выбросов в результате атмосферных процессов нуклид переносится на большие расстояния. Обмен ¹⁴С в окружающей среде происходит довольно быстро. Так, период полувыведения ^{, 4}С из атмосферы оценивается в 1,5 5,0 лет. «Могильниками» ¹⁴С, выводящими его из природного круговорота являются осадочные породы.

В атмосфере ¹⁴С пребывает в основном в виде С0₂ (частично в виде СО и СН₄). ^{, 4}С за счёт фотосинтеза накапливается в растениях (в незначительных количествах поглощается и из почвы), а затем по пищевым цепочкам поступает животным и человек}'. Коэффициент перехода в цепочке «атмосферный углерод — углерод растений» равен единице, а равновесие устанавливается в течение двух-трех месяцев. Источником локального загрязнения может быть АЭС, предприятия ЯТЦ, изотопные производства по получению препаратов, меченных иС, научно-исследовательские учреждения и др. Среднее поступление реакторного ^{, 4}С в организм людей, проживающих в районе действия такого источника, может составить в зонах о+Ю км — 0,32; 10−5-20 км — 0,08 мкКи/год.

Процессами круговорота ^{, 4}С0₂ в биосфере являются: процессы вывода из атмосферы (сумма = 1,0) — фотосинтез в океане 0,49 — фотосинтез на земной поверхности 0,47 — фотосинтез в поверхностных водах 0,04 Процессы поступления в атмосферу (сумма= 1,0) — эмиссия из океанов 0,48 — эмиссия из почво-грунтов и растительности 0,44 — эмиссия из поверхностных вод 0,035 ^- антропогенная эмиссия 0,004. Предел годового поступления биологически значимого ^{, 4}С в организм человека «6,з-ю⁵ Бк/год.

Тритий образуется в атмосфере в результате ядерных реакций космических нейтронов с ядрами азота и кислорода. Он — один из наиболее подвижных радионуклидов, быстро мигрирует в природных средах. В атмосфере сразу после образования ^:*Н соединяется с кислородом воздуха в молекулы тяжёлой воды НТО (77%), DTO и Т₂0 и далее перемещается в виде паров воды с воздушными массами; послушает на поверхность Земли и водные поверхности в виде осадков, а возвращается в атмосферу в результате испарения и прямого обмена между водой и воздухом.

Концентрация зН в воздухе равна 1,4 мБк/мз, в дождевой воде — о, 4-ю, 9 Вк/л. Содержание трития в континентальных водах колеблется в пределах 200−5-900 Бк/мз. Глобальная годовая наработка природного трития «мо¹⁸ Бк. В 1 л питьевой воды содержится 3,2-ю^-10 г зН, в 1 л воздуха ;

1,6 ю^-,4 г (при абсолютной влажности ш мг/л).

В настоящее время основным источником техногенного трития в окружающей среде является ядерная энергетика, предприятия которой ежегодно выделяют несколько десятков килограммов трития.

Замечание. ^{, 4}С и зн — радиоактивные разновидности двух жизненно важных элементов, входящих в водный и углеродный циклы. Период полураспада зн сравнительно невелик. При разовом поступлении его генетическое воздействие ограничивается одним поколением людей. Поскольку период полураспада ^{, 4}С велик, то генетические последствия его радиационного воздействия могут сказаться на здоровье многих последующих поколений людей.

Газообразный продукт деления ⁸зКг (10,76 л) вносит существенный вклад в радиоактивное загрязнение атмосферы планеты. ^8зКг имеет как космогенное, так и техногенное происхождение. Содержание космогенного ⁸5 Кг со временем практически не изменяется: активность ⁸зКг, образованного в результате захвата нейтронов космического излучения =0,37 ТБк. Значительное поступление (7,84 ПБк) в атмосферу произошло при испытаниях ядерного оружия. Сейчас практически весь ⁸зКг в земной атмосфере обусловлен выбросами радиохимических заводов, ведущих переработку ОЯТ (из этого источника в атмосферу в 2010 г. поступило 4800 ПБк).

Поступив в атмосферу из локального источника, ⁸¹>Кг распространяется сначала в приземном слое воздуха вблизи источника выброса, затем мигрирует по всей атмосфере полушария, в которое был выброшен, и, наконец, вовлекается в процесс переноса между полушариями, создавая глобальное загрязнение. Поскольку обмен воздушными массами между' северным и южным полушариями затруднён, а основное количество ^8г>Кг поступает в атмосферу в северном полушарии, существует широтный ход содержания ⁸5Кг: максимум находится в умеренных широтах северного полушария. Концентрация ⁸5 Кг зависит от близости к перерабатывающим предприятиям, широты и долготы, высоты и атмосферных процессов перемешивания. Считается, что фон ⁸$Кг почти постоянен над большей частью Северного полушария и его временные изменения малы. Тем не менее, в атмосфере над центральной Европой изменчивость концентраций ⁸sKr высока, что связано с деятельностью заводов по переработке ОЯТ в Ла Are и Селлафилде. В Южном полушарии, где нет радиохимических заводов, концентрация ⁸⁵Кг практически постоянна.

В настоящее время из-за выбросов предприятий ЯТЦ содержание ⁸5 Кг в атмосфере медленно, но непрерывно растёт. За 20 лет с 1964 г среднее содержание ^8;>Кг в атмосферном воздухе Европы возросло от 0,24 Бк/мз до 0,85 Бк/мз, а среднегодовой рост содержания ^8!>Кг составлял ~o, oi Бк/мз. В 2000 г. содержание ⁸5 Кг в атмосфере составило 1,3 Бк/мз. Согласно прогнозу максимальная активность ⁸зКг в атмосфере северного полушария может увеличиться к 2030 г. до 3 Бк/мз. Во временной зависимости отмечено совпадение максимумов содержания ⁸зКг и зн. За счёт выбросов ⁸⁵Кг предприятиями ЯТЦ за ю лет среднемировая индивидуальная доза облучения на человека возрастает в ю раз.

Рис. 5. Глобальное распространение ⁸⁵Кг (сплошная линия, левая шкала) и ежегодные темпы выбросов в ПБк (точки, правая шкала).

В 2001 г глобальный запас ⁸5 Кг составлял 510¹⁸ Бк. Ионизация атмосферы за счёт рчастиц, испускаемых при распаде ⁸5 Кг, вызывает уменьшение электрического сопротивления атмосферы (между ионосферой и поверхностью планеты). При объёмной активности ⁸5 Кг в воздухе в 1 Бк/мз, взаимодействие р-частиц ⁸5 Кг с воздухом создаёт 7,4-юз пар ионов/мз в секунду, причём ионизация воздуха происходит по всей толще атмосферы, тогда как естественный процесс ионизации за счёт распада Rn и его продуктов идёт только над поверхностью суши и в нижнем слое атмосферы, поскольку содержание Rn уменьшается с высотой.

Из-за химической инертности Кг, поступив в атмосферу, рассеивается и сохраняется, т.к. практически не взаимодействует с подстилающей поверхностью и не вовлекается в биологические процессы. Растворимость ^8г>Кг в воде очень мала (отношение ^8:>Кг воздух/вода 1.85-ю-¹⁰ г/г), так что океан поглощает ~о, 1% от поступившего за год в атмосферу ⁸зКг. В настоящее время океан содержит -3% от всего Кг.

Сокращение площади ледовых полей в Арктике вследствие глобального потепления влияет на баланс ⁸зКг в атмосфере, т.к. растворимость Кг во льду меньше его растворимости в воде, и возрастание площади открытой воды может привести к уменьшению запаса ⁸зКг. ⁸зКг, сорбированный водой, прочно фиксируется при переходе последнего в твёрдую фазу, поэтому арктические льды могут удерживать Кг, который при их таянии будет высвобождаться, увеличивая глобальный запас ⁸зКг в атмосфере.

В атмосфере в истинно газообразном состоянии находится небольшое число радионуклидов, большинство их пребывает на аэрозолях.

Химический состав, происхождение и поведение в атмосфере (дальность переноса, степень воздействия на человека и природу и др.) частиц аэрозолей зависят от их размеров. С уменьшением размера аэрозольных частиц, возрастает площадь контакта находящегося в них вещества с окружающей средой, что позволяет ему вступать в химические реакции, обычно для него невозможные. Размером и химическим составом аэрозолей определяется и степень их участия в атмосферных процессах: в конденсации облачных капель; в отражении и рассеивании энергии солнечного излучения; в переносе атмосферного электричества, радиоактивности и др. Качество вдыхаемого человеком воздуха также определяется размером и составом взвешенных в нём жидких и твёрдых частиц.

Рис. 6. Концентрация ⁸⁵Кг у поверхности Земли (2006 г.).

Замечание. Долгоживущие радиоактивные изотопы криптона ⁸5 Кг (ю, 7б) и ^8lKr (229 000 л) применяются для определения возраста природных вод: космогенный ^8lKr используется для датирования старых грунтовых вод, а ⁸⁵Кг — молодых вод.

Радиоактивные аэрозоли в атмосферном воздухе образуются при диспергировании веществ, содержащих радионуклиды; конденсации и десублимации паров радиоактивных веществ; адсорбции радионуклидов на атмосферных аэрозольных частицах; распада РБГ с последующей их конденсацией, а также вследствие образования наведенной активности. Образование радиоактивных аэрозолей диспергированием происходит под действием взрыва, распыления жидкости или других процессов. Необходимым условием конденсации паров радионуклидов является пересыщение и присутствие ядер конденсации или зародышей. Одновременно с конденсацией, т. е. переходом пара в жидкость, при сильном охлаждении происходит процесс десублимации, т. е. переход пара в твёрдое состояние, минуя жидкое.

Счётная концентрация С_я, характеризующая число аэрозольных частиц в единице объёма, в процессе образования радиоактивных частиц за время t изменяется по закону:

где Сао — начальная счётная концентрация реактивных атмосферных аэрозолей, м^-з, когда t= о; К — постоянная, характеризующая число осевших радионуклидов на поверхность частиц к их числу в воздухе.

Адсорбция радионуклидов и образование радиоактивных аэрозолей определяется концентрацией неактивных аэрозольных частиц С_яо и временем процесса. При радиоактивном распаде из газообразного Хе образуются твёрдые аэрозольные частицы радионуклидов Cs, а из Кг — изотопы Rb, которые сразу конденсируются в высокодисперсные аэрозоли с диаметром капель о, 13-ю, 16 мкм. Радиоактивные аэрозоли имеют широкий диапазон размеров частиц — от высокодисперсных, размером -1 мкм, до грубодисперсных, имеющих размер ~юо мк.

Количественно радиоактивные аэрозоли определяются удельной активностью, т. е. концентрацией радиоактивных веществ или активностью на единицу объёма аэрозольной системы.

Активность отдельных частиц пропорциональна их размеру

где d — диаметр частиц; К — коэффициент пропорциональности, характерный для данного вида радиоактивных частиц; п — параметр, зависящий от способа образования радиоактивных аэрозолей, 2<�п<�з. Если радиоактивная аэрозольная частица образовалась путём сорбирования радионуклидов, то п"2, а если путём конденсации радионуклидов, то л=3. Для радиоактивных аэрозолей наземных ядерных взрывов п=2,2, а для топливных частиц аварийных выбросов п=3.

Среди радиоактивных аэрозольных частиц (активностью обычно меньше 510−4 Бк) встречаются «горячие» частицы, активность которых может достигать ю⁶ Бк.

Размер «горячих частиц» аэрозольных выпадений в Европе в 1958 г. (в разгар испытаний ядерного оружия) 0,34−2 мкм, радионуклидный состав: *4iCe, *44Се, MTNd, *4°Ва, ‘°3Ru, 95Zr+95Nb, wLa, «37Cs, 9oSr, 9>Y, И4Р_Г, a также 99M0, *заТе, ¹²°La, ²37U, ²39Np. Состав матрицы был самый разнообразный: от карбонатного и силикатного, до оксидов железа и определялся составом материалов и грунтов в местах проведения взрывов.

После аварии на ЧАЭС активность отдельных частиц достигала юз-1−104 Бк с уровнем мощности дозы у-излучения от них до 1 Р/ч. В 1 м³ воздуха регистрировалось до 1400 «горячих частиц» с активностью 0,034−2000 Бк размером до 2 мкм. Измерения, проведенные в Японии на 3, 7, 14, 28 мая и через 1 год после аварии показали, что 8о% радионуклидов находятся в «горячих частицах» ЧАЭС представлены короткоживущими изотопами (^J3*j,^Sr, 95Zr, и4Се, ²¹°Ро, ²4°Ва, w. wCs, ¹⁰5-«>6Rh, Pu, U и др.). В 40 км от ЧАЭС обнаруживалось до 1094-ю¹¹ «горячих частиц» на км². Состав «горячих частиц» в зоне ЧАЭС сложный. Выделяют «топливные» и «нетопливные», в том числе графитовые частицы, и их состав представлен следующими радионуклидами и их сочетанием: '44Се, ¹⁰⁶Ru; ^Ce+^Cs; ¹44Ce+^lo6Ru; w. wCs; 95Zr +95Nb; Am + Cm+Pu+U. В процентном отношении.

их состав может быть представлен в следующем виде: 9og_r (_до 5o%)+^lo6Ru (до зо%)+‘44Се (до 40%) + Pu (до 25%).

Рис. 7. Размерный спектр аэрозолей

ЧАЭС.

При аварии на ЧАЭС размеры диспергированных частиц составили от единицы до десятков микрометров; их распределение по размерам удовлетворительно аппроксимируется законом МартинаАндреасена, при этом медианное значение распределения составляет 58 мкм и -25% активности выброса пришлось на крупные частицы.

Замечание. В период 1986;1991 г. г. активность a-активных горячих частиц в грунте в окрестностях ЧАЭС уменьшилась в юоо раз, а р-активных — в 1004−1000 раз. В первом случае это связано с малым периодом полураспада ²4²Сш, который даёт наибольший вклад в a-активность реакторного топлива. Во втором случае — распадом ¹⁰3Ru, так что в настоящее время p-активность определяется^.wCs. Отношение р/а-активности для частиц одинакового размера «40.

Попавшие в атмосферу радионуклиды подвергаются влиянию различных физических процессов, которые и определяют их дальнейшую судьбу. Наиболее важные процессы — рассеяние радионуклидов в атмосфере и последующее их удаление из атмосферы. Рассеяние радионуклидов, поступивших в приземный пограничный слой, обусловлено как ветровым переносом (адвекция), так и перемешиванием (диффузия). Первоначально радионуклиды рассеиваются благодаря локальной циркуляции атмосферы. Этот процесс занимает несколько минут и приводит к распространению их в горизонтальной плоскости на несколько километров. Разбавление и перемешивание вызываются турбулентными вихрями. Ветровые потоки состоят из среднего ветрового компонента и накладывающегося флуктуационного компонента (вихревого), который связан с диффузными (турбулентными) свойствами потоков. Интенсивность турбулентного перемешивания атмосферы зависит от неоднородности поверхности, сдвигов ветра по высоте и вертикального распределения температур.

В период формирования аэрозольных частиц в стратосфере и тропосфере происходит фракционирование радионуклидов, т. е. избирательный захват изотопов формирующимися частицами. Фракционирование радионуклидов определяется мощностью ядерного взрыва и местом его проведения. Изотопы тутоплавких элементов, такие как ⁹⁵Zr, *44Се, ^l8sW, ^l8,W, 5iy_f в результате конденсации и коагуляции включаются в состав крупных твёрдых частиц. Радиоактивные изотопы Sr и Cs не принимают участия в процессе конденсации, они адсорбируются на поверхности мелких твёрдых частиц и в парах влаги, образуя мелкодисперсные аэрозоли.

Рис. 8. Аппроксимация размерного спектра аэрозолей логарифмически нормальным распределением: а — счётная концентрация, б — объёмная концентрация аэрозоля (медианный диаметр dmv-3"5+б мкм).

Фракционирование радионуклидов в радиоактивных выпадениях приводит к неравномерному очищению атмосферы от продуктов деления. Крупные частицы выпадают быстрее, мелкие — медленнее. Период полувыведения из стратосферы крупнодисперсных частиц, содержащих короткоживущие радионуклиды ('sZr, i44Ce, ^l85W, ^l8lW, 5iy), в 2 раза короче периода полувыведения долгоживущих радионуклидов 9Sr и wCs. Время нахождения нуклидов в стратосфере определяется эффективностью их фракционирования в процессе формирования аэрозольных частиц. Стратосферный и тропосферный резервуары радионуклидов обуславливают глобальное выпадение радиоактивных веществ. Тропосферный резервуар быстро очищается (период полуочищения 2ч-з недели). Пребывание в тропосфере долгоживущих радионуклидов не превышает 30 дн. Стратосферный резервуар очищается гораздо медленнее.

Хотя в настоящее время радионуклиды поступают в атмосферу с почти постоянной скоростью, их содержание в воздухе изменяется в широких пределах из-за переменных метеорологических условий.

Радиоактивные продукты удаляются из атмосферы двумя основными механизмами: вымыванием с помощью осадков и сухим выпадением. Вымывание осадками включает в себя поступление радионуклидов в капли дождевой воды и последующее выпадение вещества на поверхность земли. «Сухое» отложение состоит в выпадении самих аэрозольных частиц и определяется гравитационными силами, вертикальным движением воздушных масс и турбулентной диффузией. На интенсивность процесса «сухого» отложения влияют топография района, высота над уровнем моря и метеорологические факторы.

В умеренных широтах, основная часть радиоактивных загрязнений (~90%) выпадает с осадками. В засушливых районах, наоборот, «сухие» выпадения вносят основной вклад в радиоактивное загрязнение территории. Количество выпадающих на земную поверхность радиоактивных осадков зависит от времени года. Максимальное выпадение наблюдается в весенне-летний период, а более низкое — осенью и зимой.

По размеру частиц аэрозоли можно разделить на з группы (г — радиус частицы): неустойчивые, гигантские частицы (г>ю мкм), относительно устойчивые, большие частицы (г от 1 до ю мкм) и устойчивые, подчиняющиеся законам броуновского движения (r< 1 мкм). Атмосферный аэрозоль подразделяют также на тропосферный (до высоты ~ю км) и стратосферный (ю +50 км).

Табл. 6. Размеры аэрозольных частиц, образующихся в различных производственных процессах.__.

Дисперсный состав аэрозолей является важнейшей физикохимической характеристикой, определяющей эволюцию аэродисперсных систем вследствие коагуляции, седиментации, переноса и др. В диапазоне d=1+20 мкм во многих пунктах земного шара распределения по размерам почвенно-эрозионного аэрозоля имеют логнормальную форму, хотя часто размерный спектр имеет сложную форму.

Морская поверхность является мощным источником генерации аэрозолей: мощность морского источника генерации солевых аэрозолей «5900 Мт/год, что превышает мощности почвенного пылевого источника генерации i+ю мкм аэрозолей в 6 раз, субмикронного почвенного пылевого аэрозоля — в 4 раза, сульфатного аэрозоля — в 40 раз, и углеродного (включая сажевый) — в ш раз.

8о% массы аэрозолей составляют морские аэрозоли. Морские аэрозоли образуются самыми различными путями: от прямого ветрового срыва капель с волнующейся поверхности моря до диспергирования водной поверхности при разручнении пузырьков. Аэродисперсиая среда всегда является смесыо частиц различного происхождения — от местных источников до дальнего атмосферного переноса. Диапазон размеров частиц, находящихся в океаническом воздухе, достаточно широк: 10*⁷-н10*² см. Ожидалось, что образующиеся из морской воды солевые частицы будут иметь химический состав сухого остатка морской воды: 88,7 % хлоридов, 10,8% сульфатов, 0,3 % карбонатов и 0,2 % остальных солей. Реальный химический состав морского аэрозоля значительно отличается от ожидаемого: имеет место обогащение солевого аэрозоля микроэлементами, присутствуют и органические соединения.

Рис. 9. Спектры площадей частиц континентального аэрозоля: 1 — сельская местность в центре Европы; 2 — промышленный город в центре Европы, з — большие равнины (США).

В естественную радиоактивность нижней атмосферы определенный вклад вносят короткоживущие продукты распада Rn (КПРР). В отличие от материнского ²²²Rn, который ведёт себя как чисто газовая примесь, КПРР образуются как атомы отдачи и являются ионами химически активных элементов: ^2,8Po (RaA), ²‘4pb (RaB) и ²¹4Bi (RaC). Концентрации КПРР в нижней тропосфере подвержены значительным колебаниям в зависимости от различных атмосферных процессов, что приводит к нарушению равновесия между КПРР. В условиях невозмущённой морской атмосферы часто наблюдаются аномальные нарушения радиоактивного равновесия, когда активность RaC как третьего члена цепочки превосходит активность его материнского предшественника — RaB. Это связано с выносом КПРР в атмосферу с поверхности океана в составе морских аэрозольных частиц при разрыве всплывающих воздушных пузырьков.

Табл. 7. Средние концентрации естественных радионуклидов в атмосфере (Бк/мз).___.

Биологическая опасность атмосферных радионуклидов зависит от того, находится ли радионуклид в атомарно-дисперсном состоянии, или в виде аэрозолей. Особенно важна дисперсность аэрозоля, на котором адсорбирован радионуклид, и какая часть размерного спектра заполнена конкретным радиоактивным изотопом. Частицы размером 54−20 мкм задерживаются в верхних дыхательных путях, в то время как частицы диаметром.

1-г5 мкм достигают лёгких. Ещё более мелкие частицы (0,14−0,6 мкм) почти не задерживаются в дыхательных путях и выводятся из организма вместе с выдыхаемым воздухом. С увеличением дисперсности аэрозолей доля их, проникающая в лёгкие, непрерывно уменьшается, так как крупнодисперсные частицы задерживаются в носу и в верхних дыхательных путях. Так, частицы диаметром >5 мк почти не проникают в лёгкие и практически полностью оседают в верхних дыхательных путях.

Характер отложения радиоактивных веществ в организме определяет уровни облучения органов и тканей, поэтому определение дисперсного состава радиоактивных аэрозолей важно для оценки дозы облучения. В зависимости от нуклидного состава, класса растворимости и активностного медианного аэродинамического диаметра (AMАД) частиц аэрозоля для оценки эффективной дозы на всё тело используют дозовые коэффициенты. Они позволяют перейти от активности частиц радиоактивного аэрозоля, осаждённых в отделах дыхательного тракта, к эффективной дозе ионизирующего излучения. Дозовый коэффициент зависит от величины АМАД радиоактивного аэрозоля. В пределах двух порядков изменения величины АМАД величина дозового коэффициента изменяется: для а-излучающих нуклидов ^'Am, ²34J, ²34U, 241PU в 24-з раза, а для у-излучающих нуклидов ¹37Cs в 1,54−2 раза. При этом имеет место рост дозового коэффициента относительно уровня АМАД= 1 мкм: для а-излучающих нуклидов при АМАД 1 мкм.