Феноменологическое описание диффузии

Феноменологическую теорию классической диффузии проиллюстрируем на примере миграции радионуклидов в атмосфере Земли.

Атмосфера Земли — важный первичный резервуар, поступление радионуклидов в который приводит к их дальнему переносу с последующим переходом в гидросферу и на сушу. Обычно радионуклид попадает в атмосферу в виде газов или аэрозолей в процессе их выброса или естественного выхода в местах с повышенной концентрацией этой примеси. Дальнейшее распространение примеси в атмосфере происходит путем рассеяния в результате турбулентной диффузии и ветрового переноса.

Основными факторами воздействия на радионуклиды в облаке являются:

• — радиоактивный распад и накопление дочерних продуктов;
• — влажное оседание, когда пар или аэрозоль попадают в капли воды или в снежинки в облаке и выпадают в виде осадков, также возможно вымывание падающими осадками и воздействие тумана;
• — сухое оседание или гравитационное оседание (для частиц, диаметром больше ю мкм),

отложение аэрозолей и адсорбция паров на предметах, находящихся на пути ветра;

• — образование и слипание аэрозолей;
• — вторичное пылеобразование осевшего на землю радиоактивного вещества под действием сильного ветра;
• — влажное оседание, когда пары или аэрозоли проникают в капли дождя или в снежинки и далее выпадают в виде осадков.

Выпадающие из атмосферы радионуклиды концентрируются на поверхности земли. Процесс формирования поверхностных полей загрязнений включает первичный и вторичный массоперенос. При первичном массопереносе вещества загрязнители: а) выбрасываются из источника; б) мигрируют в атмосфере; в) выпадают на поверхность. При вторичном массопереносе — выветриваются, вымываются грунтовыми и атмосферными водами, диффундируют вглубь, попадают в пищевую цепь. Практически на каждом из этих этапов загрязняющее вещество участвует в различных физико-химических процессах: адсорбция, агрегация, конденсация, испарение, растворение, диссоциация, разложение, синтез и др. Движущей силой первичного массопереноса является разность потенциалов (давлений) атмосферного воздуха, которая определяется взаимодействием солнечной радиации, атмосферы и подстилающей поверхности. Ряд факторов, определяющих данное взаимодействие, является (квази)постоянными: рельеф местности, гравитационное поле, характер подстилающей поверхности (альбедо, растительность, химсостав почвы и др.). К переменным факторам относятся атмосферные электромагнитные и температурные поля, облачный покров, поля скоростей воздушных масс и др.

Поведение радионуклидов, поступающих в атмосферный воздух через дымовые тру бы, зависит от их агрегатного состояния, дисперсности аэрозолей, метеорологических условий, рельефа местности, ряда технических параметров: высоты трубы, силы тяги в ней, температуры выбросов и др. Обычно при этом идут процессы самоочищения (разбавление в результате диффузии, горизонтальное размывание в направлении движения ветра и смещение воздушных струй по вертикали, седиментация крупных частиц, выпадение мельчайших аэрозолей за счёт прилипания к поверхности наземных предметов и т. п.). В разбавлении выброса важным является скорость ветра: чем она выше, тем эффективней разбавление и значительнее уменьшение степени загрязнения приземного слоя воздуха.

В результате сухого оседания и вымывания осадками, с одной стороны, уменьшается концентрация примеси в атмосфере, с другой — происходит процесс загрязнения поверхности суши или водоёмов оседающей примесью. Процесс сухого оседания проходит постоянно, а мокрое осаждение имеет место только при выпадении осадков, поэтому соотношение между' этими процессами существенно зависит от погодных условий.

Распространение выбросов в атмосфере происходит по механизмам турбулентной диффузии и конвективного (ветрового) переноса. Турбу'- лентность атмосферы характеризуется крупнои мелкомасштабными пульсациями её параметров — плотности, давления, температуры, скорости, возникновением вихрей, переносом значительных воздушных масс в горизонтальном и вертикальном направлениях. В эти процессы вовлекаются выбросы, и при их проникновении из тропосферы в стратосферу радиоактивное заражение может принимать глобальный характер. Характер распространения выбросов в атмосфере зависит от скорости ветра и распределения температуры по высоте, что определяется температурой воздушной массы, поверхности Земли, тепловыми потоками солнечной радиации, влажностью воздуха, облачностью, степенью загрязнения воздуха и т. д.

Для прогнозирования распространения радионуклидов в атмосфере часто применяется модель, основанная на статистическом (гауссовом) распределении примеси в атмосфере. Исходными данными для прогнозирования радиоактивного загрязнения атмосферы являются активность, высота, продолжительность выброса, скорость ветра, состояние атмосферы и шероховатость земной поверхности (минимальна — над снежной равниной, максимальна — над пересеченной местностью). В результате рассчитывается параметр метеорологического разбавления, из которого находят характеристики радиационно-экологической обстановки на территории, где происходит распространение облака радиоактивных выпадений.

На характер переноса примеси на границе раздела «земля-воздух» оказывает влияние вторичное поднятие (дефляция) выпавшей на поверхность земли примеси, связанное в основном с пылеобразованием, обусловленным действием ветра или деятельностью человека. Вторичное загрязнение атмосферы токсичной пылыо, осевшей на подстилающую поверхность и вновь поднятой ветром в воздух, есть всегда, но особенно оно заметно в экстремальных погодных условиях: при пыльных бурях, снежных чёрных буранах и т. п. Поднятая ветром с земли радиоактивная пыль проникает в органы дыхания, загрязняет водоёмы и растительность. После поверхностного загрязнения почвенно-растительного покрова радиоактивная пыль смывается дождями с растений и переходит на почву, с последующей миграции радиоактивности из поверхностного слоя почвы вниз по почвенному профилю. В результате активность почвы со временем уменьшается.

Рассмотрим процесс диффузии радионуклида в составе газового облака, образовавшегося при однократном кратковременном выбросе из трубы предприятия ЯТЦ в атмосферу газообразных РАО. Будем считать, что при импульсном выбросе радионуклидов (общее количество Q) образовалось скопление аэрозолей, которое распространяется во все стороны, образуя облако. Облако, содержащее некий токсин, например, радиоактивное вещество, адсорбированное на аэрозоле, входящем в состав дыма), сначала растёт, затем оно светлеет по краям, его тёмная непрозрачная часть уменьшается, всё облако светлеет, начинает «таять» и, наконец, исчезает.

Процесс распространения дымового облака можно трактовать как процесс диффузии скопления аэрозоля от мгновенного точечного источника мощностью Q в неограниченном пространстве. Такой процесс диффузии носит не молекулярный, а турбулентный характер; ему соответствует некоторый эффективный коэффициент турбулентной диффузии D. Если не учитывать начальный разброс дыма и слабое влияние земли, то зависимость концентрации аэрозолей от координаты и времени имеет вид:

Здесь начало координат находится в точке выброса РАО.

Пусть произошёл выброс аэрозоля с у-излучающего радионуклидом. Как долго можно проследить за перемещениями такого радиоактивного облака с помощью радиометра или гаммавизора? Время, за которое облако полностью «растает», зависит от поглощения ионизирующего излучения в самом облаке и от порога чувствительности детектора.

Как известно, интенсивность излучения, проходящего через однородную среду, уменьшается по закону:

где /о — первоначальная активность источника, р=р0С — коэффициент поглощения, пропорциональный концентрации аэрозоля (дыма) (p0=const), С — концентрация аэрозолей в слое, г — толщина слоя.

Рис. 1. Трёхмерная диффузия из импульсного точечного источника.

Интенсивность излучения, проходящего через облако с непрерывно меняющейся концентрацией поглощающего его дыма, описывается формулой:

" Видимость" облака для гаммавизора определяется отношением ///о, зависящем от величины J Cdt.

Если б — порог чувствительности детектора излучения, a D — коэффициент диффузии частиц радиоактивного аэрозоля, то радиус облака, р, равен При малых значениях времени t радиус облака (р) мал и растёт вместе с t; при р достигает максимума при t>t0 радиус облака р уменьшается и при.

обращается в нуль (облако становится невидимым). Наблюдая процесс расплывания облака, можно определить коэффициент турбулентной диффузии радиоактивного аэрозоля D в свободной атмосфере.

Рис. 2 Зависимость регистрируемого гаммавизором облака радиоактивных аэрозолей, образовавшегося при однократном выбросе РАО в атмосферу.

Рассмотренная выше ситуация относится к случаю свободной диффузии: перемещение диффузанта из одного места пространства в другое определяется исключительно величиной и направлением градиента концентрации. Если же на диффундирующее вещество действует в процессе диффузии какая-то внешняя сила, то на диффузионный поток вещества Jd будет накладываться поток, вызванный действием внешнего силового поля, Jv =Cv (v — направленная скорость вещества, приобретаемая под влиянием поля).

Рис. 3. Эволюция концентрационного профиля радионуклида при адвекции.

Адвекция — перемещение воздуха в горизонтальном направлении и перенос вместе с ним его свойств: температуры, влажности, аэрозолей и т. п. Примером адвекции в геологической среде является увлечение радона природным газом, а в водной (в море или реке) перемещение диффузанта течениями.

Вновь рассмотрим импульсный точечный источник радионуклида, но учтем адвекцию, т. е. снос диффундирующего вещества ветром (или течением). Миграция имеет место в бесконечной среде. Суммарный поток диффузанта запишется следующим образом:

где v — постоянная скорость течения газа или жидкости. Второй закон Фика в случае диффузии в поле внешних сил:

Если Q — количество вещества в бесконечно тонком источнике, то распределение концентрации диффузанта при его миграции в бесконечную среду:

От графика функции, соответствующей свободной диффузии из бесконечно тонкого слоя в неограниченное пространство, график функции (ю) отличается тем, что вся концентрационная кривая перемещается линейно со временем со скоростью v в направлении действия поля. Относительно плоскости максимума концентрации процесс диффузии происходит так же, как и в случае свободной диффузии, но сам максимум непрерывно меняет своё положение в пространстве. Его положение: xm=vt.

В спокойной атмосфере изоконцентрационные кривые представляют собой окружности, выходящие из точки выброса радионуклида, с изменяющимися во времени радиусами и падением концентрации при удалении от центра. При наличии ветра окружность превращается в эллипс, причём направлением основной оси этого эллипса зависит от розы ветров.

Рис. 4. Схема зоны загрязнения атмосферного воздуха в районе мощного промышленного источника: верхняя часть — план территории; нижняя часть — профиль территории по линии АБ. Важно понимать, что использование классической формы 2-го закона Фика даже с добавлением члена, учитывающего адвекцию, недостаточно для описания миграции радиоактивных веществ в реальных средах. Прежде всего приходится учесть зависимость коэффициента диффузии, зависящем от координаты, времени и/или концентрации радиоактивного вещества, и ввести свободный член, учитывающий наличие источников и стоков диффундирующего вида. В случае одномерной диффузии в неоднородной среде при наличии источников и стоков диффузанта (накопление и распад радионуклида), адвекции, химических или адсорбционных процессов, параболическое уравнение диффузии имеет вид:

где С (x, t) — распределение концентрации диффузанта во времени и пространстве, t — время диффузии, х — координата, D (x, C, t) — коэффициент диффузии, зависящий от координаты, концентрации диффузанта и времени диффузии, v — скорость движения носителя радионуклида под действием ветра, потока воды, лавы и т. скорость движения носителя радионуклида под действием ветра, потока воды, лавы и т. п, F (x, C, t, к, f) — функция, учитывающая возникновение и убыль диффузанта, к константы скорости сорбции и десорбции диффузанта, к — постоянная распада i-го изотопа.

В простейшем случае однородной адсорбционно и химически пассивной среды описание динамики распространения радионуклида проводят в рамках классического механизма диффузии, т. е. предполагают выполнение двух законов диффузии Фика с постоянным коэффициентом диффузии и закона адсорбции Генри. Адвекцию (т.е. боковой снос мигрирующего вида) учитывают членом v где vп. Функция F учитывает молекулярно-дисперсное состояние вещества (молекулярное или коллоидное состояния, аэрозоли, заряд частиц, и т. д.). В случае адсорбционно или химически активных сред эта функция включает тип химической реакции (обратимой или необратимой, первого или второго порядка) или вид адсорбционного процесса (по изотерме Генри, Ленгмюра, Дубинина и др.) диффундирующего вида с собственным аэрозолем или с другими мигрирующими видами. В случае радиоактивных веществ в эту функцию включаются параметры, описывающие процессы радиоактивного распада и накопления, а также процессы отдачи, приводящие к перераспределению радионуклидов между частицами аэрозолей, нормальному или аномальному сдвигу радиоактивного равновесия.

Ур.и описывает диффузию в однородной среде, например, перенос радионуклида в степи. В гористой местности, при переносе аэрозолей через леса или городские застройки использовать такой подход невозможно. В последнее время для описания миграции в гетерогенных активных средах стали использовать дифференциальные уравнения в частных производных с дробными степенями (как по времени, так и в пространстве), которые в случае возможности описания гетерогенной среды в рамках фрактальной геометрии, могут быть выражены через показатель фрактала.