Элементный и изотопный состав ОЯТ

В процессе работы в реакторе, изотопный состав топлива существенно изменяется.

В ВВЭР-юоо при з*5-летней кампании с частичными перегрузками (обогащение топлива 3*5%) достигается глубина выгорания 40*55 МВт-сут/кг. Содержание ²ззи в топливе снижается за 3 года работы, например, с 4,4% в свежей ТВС до о, 6*0,8% в отработанной.

Кроме выгорания ²35U в реакторах, работающих на уране, происходит образование нового делящегося нуклида (конверсия ядерного топлива) — *зоРи, как следствие радиационного захвата нейтронов ядрами ²⁸⁸и. Затем, в результате реакций на^Ри, образуются также ядра ²4°Ри, ²4*Ри и 24²Ри. Коэффициент воспроизводства (конверсии) для ВВЭР — 0,5, максимальное количество *з⁸и, переработанного в ²з9Ри, — 3%. Примерный изотопный состав плутония при достижении максимального выгорания топлива (ВВЭР-Ри) — 6о% ²з9Ри, 24% ²4°Ри, 12% ²4*Ри и 4% ²4²Ри. Кроме изотопов плутония при работе реактора в топливе накапливаются изотопы минорных актинидов, многие из которых способны к делению под действием тепловых нейтронов.

В реакторе на юо тепловых нейтронов, взаимодействующих с ядром ²35U, только 85 вызывают акт деления. Остальные 15 претерпевают радиационный захват, что приводит к образованию ²з^би — вредного поглотителя нейтронов. Реакции захвата нейтронов ядрами ²35,аз8и приводят к генерации нептуния и плутония, и более тяжёлых актинидов:

При глубоком выгорании в топливе также накапливаются высшие актиниды — 241.242,243Am, 243,244,245 cm, Bk, Cf. Спонтанное деление и а-распад этих элементов вносят достаточно значительный вклад в активность ОЯТ, несмотря на их небольшое количество (около 1 кг/т).

Табл. 1. Данные по изотопному составу свежего и отработанного ядерного топлива реактора ВВЭР.__.

Помимо изотопов урана, плутония и минорных актинидов ОЯТ содержит многочисленные продукты деления. Как уже упоминалось, деление тяжёлых ядер тепловыми нейтронами несимметрично: вероятные соотношения масс продуктов деления -2:3. Для ²35U кривые симметричны по отношению к Л=117. В результате деления образуются две группы элементов: лёгкие с массовыми числами от 72 до по и тяжёлые с массовыми числами от 125 до 161.

Только очень немногие продукты деления стабильны, остальные нестабильны и являются р-излучателями. Часто их распад сопровождается интенсивным уизлучением. Периоды полураспада начальных ядер продуктов деления в большинстве случаев очень коротки. По мере распада последующие ядра становятся всё более устойчивыми, т. е. их периоды полураспада возрастают. Обычно продукты деления дают начало радиоактивным цепочкам (3-распада. В среднем каждая пара новых элементов, образующихся при делении, испытывая в среднем 5 (3-распадов, приводит к возникновению 5+6 радиоактивных ядер с периодом полураспада, меньшим нескольких недель. В результате деления ядер и последующего распада осколков в ядерном топливе образуется ~i8o радиоактивных нуклидов. Периоды полураспада продуктов деления очень различны: от тысячных долей секунды до миллионов лет.

Общая радиоактивность ежегодно выгружаемого из энергетических реакторов отработавшего топлива (глубина выгорания — 25 000 — 30 000 МВ сут/т) составляет десятки миллионов кюри.

Сразу после реактора ТВЭЛы обладают большой активностью. При хранении ОЯТ в пристанционном хранилище, его активность монотонно уменьшается (на порядок за ш лет). Когда активность упадёт до норм, определяющих безопасность транспортировки ОЯТ по железной дороге, его извлекают их хранилища при АЭС и перемещают либо в долговременное хранилище, либо на завод по переработке и утилизации топлива.

Табл. 2. Состав ОЯТ тепловых и быстрых реакторов.

Примечание: Время выдержки ОЯТ — 3 года для легководных реакторов, 150 суток для реакторов на быстрых нейтронах.

Табл. 3. Состав отработанного ядерного топлива различных типов ВВЭР.

Табл. 4. Концентрация актинидов в ОЯТ энергетических реакторов, г/т U. ____.

Одни короткоживущие радиоактивные нуклиды почти полностью распадаются к концу первого месяца, друтие значительно медленнее снижают свою активность. Медленно в течение нескольких лет уменьшается активность таких нуклидов, как 95Zr, 95Nb,^Се, ^wpr, ^lo6Ru, ^lo6Rh. На десятилетия сохраняется высокий уровень долгоживущих изотопов: 9°Sr, v°Y, wCs, ⁸5 Кг, и7Рг. Опасным источником излучения является тритий.

Продукты деления, в частности, Cs, Sr и РЗЭ, доминируют в качестве основного источника радиоактивности и тепла -70 лет после удаления из реактора (распад продуктов деления идёт быстро). Через 300 лет распада, ²39Pu, ²⁴°Ри, ²з⁸Ри- ²⁴¹Am, ^I51Sm, ²37Np и 99Тс являются основными источниками радиоактивности. После юооо лет основными радионуклидами, вызывающими озабоченность, являются ²39pu, ²⁴°Pu, 99Тс,^Np и^зАгп, а после юоооо лет, ²37Np, ²⁴²Pu, 99Тс, 234.235.238u и продукты их распада.

Табл. 5. Удельная активность основных продуктов деления ВВЭРlooo, ГБк/т U. __.

Примечание. Суммарная активность продуктов деления, содержащихся bit ОЯТ ВВЭР-ЮОО после трех лет выдержки в бассейне выдержки, составляет 790 000 Ки.

Табл. 6. Содержание некоторых осколочных элементов в топливе ВВЭР, при различных временах выдержки, грамм/i тонна топлива (выгорание зз ГВт-сут/т)._____.