Производство радионуклидов на ядерных реакторах

Наиболее мощным и экономически выгодным источником нейтронов для наработки р/н является ядерный реактор. Ядерные реакторы производят нейтроны за счет реакции деления ²³⁵U, ²³⁹Pu или ²³³U. Нейтроны, образующиеся при делении, имеют непрерывный энергетический спектр в интервале от 0,1 до 20 МэВ с наиболее вероятной энергией, равной 1 Мэв и средней энергией, равной 2 МэВ. За счет процессов взаимодействия и замедления спектр нейтронов модифицируется и расширяется в область малых энергий (вплоть до тепловых энергий). Конкретный вид спектра зависит от типа реактора и конструкции активной зоны. Мощные энергетические реакторы мало приспособлены для производства р/н, поэтому для этих целей используются, как правило, исследовательские реакторы теплового типа. Типичный энергетический спектр такого реактора показан на рис. 7.1.

Рис. 7.1. Типичный спектр нейтронов реактора на тепловых нейтронах.

Нейтроны обычно группируются в три категории: тепловые нейтроны (Е_п < 0,4 эВ), эпитепловые нейтроны (0,4 эВ < Е_п < 100 кэВ) и быстрые нейтроны (Е_п > 100 кэВ). Энергетический спектр тепловых нейтронов аппроксимируется распределением Максвелла с максимумом около энергии 0,025 эВ. Эти нейтроны наиболее эффективны (имеют максимальные сечения взаимодействия) для получения р/н. Используемая плотность потока таких нейтронов зависит от мощности реактора и расположения мишени и находится в диапазоне от 5 • 10⁶ до 5 • 10¹⁵ нейтрон/(см² • с).

Большинство исследовательских реакторов на тепловых нейтронах имеют активную зону, погруженную в бассейн с водой или тяжелой водой, которая одновременно выполняет функции замедления нейтронов, охлаждения реактора и защиты от излучений. Мишени для облучения обычно размещают в специальных каналах, проходящих через активную зону реактора.

В табл. 7.1 приводится список р/н, важных для ЯМ, которые производятся на ядерных реакторах. Для этого применяются три типа ядерных реакций: реакция захвата нейтрона (п,у); захват нейтрона с последующим радиоактивным распадом; деление. Наиболее широко используется реакция (п, у) с тепловыми нейтронами в силу простоты реализации и высокого выхода продукта. Во многих случаях мишени делаются из такого же элемента (иногда природного материала), поэтому не требуется последующее химическое разделение мишени и продукта. Этот же момент является недостатком данной технологии, так как при невозможности химического отделения радиоактивного продукта стабильные атомы разбавляют радиоактивные. Такое разбавление приводит к уменьшению специфической (удельной) активности конечного продукта. Другой недостаток заключается в возможности образования радиоактивных примесей вследствие реакции (п, у) на других изотопах элемента мишени или химических примесей в мишени. Применение изотопного обогащения мишени помогает минимизировать наличие радиоактивных примесей в продукте, однако существенно увеличивает его стоимость. Тем не менее такое обогащение применяется достаточно часто.

В некоторых случаях возможно повышение удельной активности р/н, получаемых по (п, у) реакции, используя процесс Сциларда-Чалмерса [2]. Данный процесс основывается на том, что после поглощения нейтрона испускается у-квант, который может вызвать отдачу ядра и последующее нарушение молекулярной связи. Это возбуждение в некоторых случаях переводит «горячий» атом в другое химическое состояние, отличное от атомов, не вступавших в реакцию. Таким образом становится возможным химическое разделение.

Другая ситуация возникает в результате (и, у) реакции, когда требуемый продукт получается в результате распада промежуточного р/н. Такой процесс используется при получении р/н ¹²⁵1 с помощью реакции ¹²⁴Хе (п, у)¹³⁵Хе —" ¹²⁵1. Так как конечный продукт в этом случае может быть химически отделен от мишени, то становится достижимой удельная активность, соответствующая теоретическому значению для чистого р/н. Очевидно, что необходимо применять химически чистые мишени и реагенты, чтобы избежать попадания в продукт стабильных нуклидов. В примере с ¹²⁵1 это означает, что как мишень, так и реагенты не должны содержать стабильный йод. Желательно также использовать обогащенные мишени, чтобы минимизировать попадание в продукт долгоживущих р/н или стабильных нуклидов. Для примера, если ¹²⁶Хе (относительное содержание 0,09% в природном ксеноне) облучается вместе с ¹²⁴Хе, то образуется ¹²⁷Хе, который затем распадается в стабильный ¹²⁷1. В этом случае, однако, так как мишень и продукт химически разделяются, то имеется возможность восстановления обогащенного мишенного материала для повторного использования.

Таблица 7.1.

Перечень наиболее важных для ЯМ радионуклидов, производимых на ядерных реакторах [1].

Радио нуклид	^½.	Ядерная реакция	Поперечное сечение (барн)	Мишень
	14,3 д.		0,18 0,06	КН2Р04 Сера.
	87,5 д.		0,49.	КС1.
	27,7 д.		15,8.	Обогащенная 50Сг.
	44,5 д.		1Д4.	Обогащенная 58Fe.
	12,7 ч.		4,5 0,039	Обогащенная 63Си Обогащенная 64Zn.
	2,6 д.		0,001.	Обогащенная 67Zn.
	119,8 д.			Обогащенная 74Se.
	50,5 д.		0,82.	Обогащенная S8Sr.

Радио нуклид	^½.	Ядерная реакция	Поперечное сечение (барн)	Мишень
	66,0 Ч.		> 0,14 580.	Обогащенная 98Мо Обогащенная 235U.
	13,6 д.		0,22.	Обогащенная 117Sn.
	60,1 д.		> 28.	Обогащенная 124Хе.
	7,104 д.		0,29 268	Обогащенная 130Те Обогащенная 235U.
	5,3 д.		0,38 632	Обогащенная 132Хе Обогащенная 235U.
	1,9 Д.			Обогащенная 152Sm.
	26,76 ч.		61,2.	165Но естественный.
	6,7 д.		2090 2,85	Обогащенная 176Lu Обогащенная 176Yb.
	3,8 д.			Обогащенная 185Re.
	17,0 ч.		76,4.	Обогащенная 187Re.
	69,78 ч.		36,5.	Обогащенная 186W.
	2,7 д.		98,8.	Металлическое золото.
	3,14 д.		3,66.	Обогащенная 198Pt.

* Распад через захват электрона.

В результате деления ²³⁵U образуются продукты деления с атомными номерами от 30 до 66, разделить которые и выделить интересующий р/н можно с помощью химических процедур. Наиболее важными медицинскими р/н, получаемыми с использованием реакции деления, являются ¹³¹1, ¹³³Хе и «Мо.

Ряд полезных р/н получают, применяя реакцию (п, р), идущую при облучении мишеней быстрыми нейтронами (например, ³⁵S, ⁶⁴Cu), или цепочку «непрямых» реакций. Например, при облучении нейтронами ⁶Li образуется ³Н с достаточно высокой энергией, чтобы вызвать реакцию с соседним ядром ¹⁶0 (в соединении Li₂C0₃), в результате которой образуется ¹⁸F.