Перенос заряда в системе квантовых точек германия в кремнии

Полупроводниковые гетероструктуры, включающие в себя квантовые ямы, нити и точки, являются предметом научного интереса большинства исследовательских групп в области физики полупроводников. Гетероструктуры дают возможность управления фундаментальными параметрами в полупроводниковых кристаллах и приборах: шириной запрещенной зоны, эффективными массами носителей и их подвижностями, показателем преломления, электронным энергетическим спектром и т. д. В конце XX века результаты исследований низкоразмерных гетероструктур и их прикладные применения привлекли интерес ученых к системам нулевой (наименьшей) размерности — квантовым точкам. В квантовых точках движение носителя заряда ограничено по трем координатам, а энергетический спектр является дискретным [1].

Актуальность исследования структур с квантовыми точками по сравнению с квантовыми ямами для практической реализации заключается в возможности управления спектральной полосой (цветом) излучения и фотоотклика путем заселения дискретных состояний с требуемой энергией переходовв уменьшении пороговой плотности тока в диодных лазерах и в его высокой температурной стабильностив снятии запрета на оптические переходы, поляризованные в плоскости фотоприемника, а значит, в возможности осуществить поглощение фотонов при нормальном падении светав ожидаемом сильном увеличении времени жизни возбужденных носителей вследствие подавления рассеяния на ЬО-фононах, когда разница между дискретными уровнями в квантовых точках сильно отличается от энергии фононав наличии прямой аналогии между дискретным состоянием электрона в квантовой точке и дискретностью численных методов вычислений, позволяющих реализовать необычайно высокое быстродействие при обработке и продвижении информации в цепочках и массивах квантовых точек.

Широко распространенный метод формирования квантовых точек основан на эффектах самоорганизации в гетероэпитаксиальных системах. Упругие деформации в эпитаксиальной пленке и островках на ее поверхности являются ключевым фактором как в морфологическом переходе от плоской пленки к островковой (механизм Странского-Крастанова), так и в последующих изменениях размеров, формы и пространственного разделения островков. В последовательности происходящих в таких системах кинетических переходов важной является стадия формирования однородных по размеру, когерентных (не содержащих дефектов) трехмерных островков.

Одной из перспективных гетеросистем с самоформирующимися массивами наноостровков является система нанокластеров германия в матрице кремния, метод создания которой совместим с существующей кремниевой технологией изготовления приборов и схем. Научный и практический интерес к нанокластерам Ge в Si связан с 1) успехами в технологии получения однородного массива нанокластеров высокой плотности (> 1011 см-2) — 2) возможностью уменьшения размеров нанокластеров до величин (~10нм), обеспечивающих появление размерного квантования [2]. При этом система Ge/Si является гетероструктурой второго типа, в которой квантовые точки Ge являются потенциальным барьером для электронов и ямой для дырок, то есть, в них локализуются дырки. Дискретный спектр плотности состояний, а также высокая плотность массива квантовых точек позволяет при температурах ниже ~20 К наблюдать прыжковую проводимость дырок по локализованным состояниям квантовых точек [3]. Было установлено, что характер проводимости определяется дальнодействующим взаимодействием, формирующим кулоновскую щель в плотности состояний и описывается законом Эфроса-Шкловского [4].

Предпосылкой представляемой работы явилась наблюдаемая в гетеросистеме Ge/Si с квантовыми точками сильная по величине (до нескольких порядков) и немонотонная по характеру зависимость прыжковой проводимости и эффективного радиуса локализации носителей заряда от степени заполнения квантовых точек дырками [3]. Полученная зависимость является следствием дискретного энергетического спектра зоны локализованных состояний массива квантовых точек, что отличает ее от типичных неупорядоченных систем с прыжковой проводимостью.

Сильная зависимость радиуса локализации от фактора заполнения квантовых точек дырками и возможность его дальнейшего увеличения вариацией структурных параметров нанокластеров ве, а также увеличение проводимости системы при увеличении радиуса локализации дает право ожидать в данной системе перехода от прыжкового к диффузионному транспорту. При этом возникает возможность экспериментально выявить вклад кулоновского взаимодействия в переходе от локализованного к делокализованному состоянию системы, что является актуальным вопросом перехода металл-диэлектрик в двумерных системах. Правильное металлическое состояние, экспериментально наблюдаемое в высокоподвижном двумерном электронном газе, связывают с наличием взаимодействия, увеличивающего делокализацию системы. Основная проблема установления параметров, определяющих переход, заключается в трудности отделения роли беспорядка от взаимодействия, поскольку практически единственным параметром, который варьируется при исследовании проводимости двумерного газа, является концентрация носителей заряда, влияющая на оба фактора. Система с квантовыми точками отличается тем, что позволяет менять не только концентрацию носителей заряда, но и структурные параметры квантовых точек, их размеры, форму и состав, а также плотность массива, что дает возможность в широком интервале варьировать беспорядок, интеграл переноса и взаимодействие.

Немонотонность зависимости проводимости от степени заполнения делает массив квантовых точек уникальным объектом для исследования релаксационных процессов по сравнению с типичными неупорядоченными системами с однородным спектром плотности состояний. До сих пор актуальным в этой области является вопрос, что играет главную роль в релаксационных явлениях: изменение концентрации или подвижности носителей заряда. Разный знак изменения подвижности и концентрации при возбуждении, в частности, при освещении, из-за немонотонной зависимости проводимости от числа заполнения квантовых точек дырками, и сильная зависимость проводимости от концентрации дырок в точках позволит определить относительный вклад концентрации и подвижности носителей заряда в процессы релаксации.

Актуальным является также проблема выявления роли кулоновского взаимодействия в процессах релаксации. В рассматриваемой системе, при заполнении, соответствующим большому радиусу локализации, возникает возможноть эффективно экранировать кулоновское взаимодействие введением металлической плоскости над слоем квантовых точек на расстоянии порядка длины прыжка, что в типичных неупорядоченных системах с малым радиусом локализации сделать не удается.

Сильная зависимость проводимости от степени заполнения позволяет также ожидать большого отклика при изменении заполнения квантовых точек возбуждением системы от внешних источников, в частности, при освещении. Тогда при уменьшении размеров системы до мезоскопических, когда не происходит самоусреднения характеристик по массиву квантовых точек, освещение должно приводить к большим величинам флуктуаций проводимости, что может служить основой создания детекторов малых потоков света.

Цель.

Целью работы было экспериментальное исследование механизмов транспорта заряда в системе туннельно-связанных квантовых точек при вариации степени локализации системы.

Для достижения данной цели в работе были поставлены следующие задачи:

1. Провести исследования температурной зависимости проводимости, неомической проводимости и магнетосопротивления для двумерного массива туннельно-связанных КТ с широкой вариацией степени локализации системы. На основе анализа полученных данных установить механизмы переноса заряда, выявить главные параметры, определяющие режим транспорта. Установить роль кулоновских корреляций в изменении степени локализации системы.

2. Изучить нестационарные процессы в проводимости при возбуждении импульсами высокого напряжения и облучения светом. Установить механизм релаксацииопределить роль кулоновского взаимодействия в замедлении/ускорении процесса релаксации. Определить относительный вклад концентрации и подвижности носителей заряда в процессы релаксации.

3. Провести исследование фотопроводимости в мезоскопических структурах с КТ, определить зависимость амплитуды и числа фотостимулированных флуктуаций от размеров и геометрии проводящего канала, а также от интенсивности света. Установить пределы детектирования слабых потоков света и определить параметры, определяющие его эффективность.

Научная новизна полученных результатов.

1. Установлены границы проводимости для прыжкового и диффузионного транспорта в массиве квантовых точек германия в кремнии. Показано, что механизм транспорта является прыжковым по состояниям кулоновской щели при проводимости меньше 10~2е2/к, и диффузионным с квантовыми поправками при проводимости больше 0,4 е2/к. Экспериментально установлено, что вторым параметром, определяющим близость к переходу металл-диэлектрик, является взаимодействие.

2. Обнаружено отрицательное магнетосопротивление в массиве квантовых точек с проводимостью вплоть до 3 х Ю-7 е2/к. Установлено, что отрицательное магнетосопротивление связано с подавлением квантовой интерференции в областях распространенных состояний с диффузионной проводимостью.

3. Обнаружена фотопроводимость при освещении массива квантовых точек, знак и величина, которой зависит от исходного заполнения квантовых точек дырками. Кинетика фотопроводимости неэкспоненциальная и сопровождается эффектом остаточной фотопроводимости. Разработана модель фотопроводимости, в рамках которой установлено, что основным механизмом фотопроводимости в массивах квантовых точек является изменение заполнения квантовых точек дырками.

4. Установлено, что кулоновское взаимодействие замедляет процессы релаксации в массивах квантовых точек. Показано, что при этом подавляются переходы с быстрыми скоростями и добавляются переходы с медленными.

Практическая значимость работы.

Совокупность полученных результатов по транспорту заряда по плотному массиву квантовых точек позволила выявить закономерности, присущие переносу заряда в неупорядоченных системах с большим радиусом локализацииопределить границы проводимости, разделяющие прыжковый и диффузионный транспорт. Полученные данные о закономерностях переноса заряда могут быть использованы для создания и прогнозирования работы различных электронных приборов, основанных на прыжковой проводимости, таких как одноэлектронный транзистор, фотоприемник, элемент памяти.

Обнаружений эффект долговременной релаксации при возбуждении импульсом неомического поля представляет интерес для создания систем памяти, обеспечивающих регистрацию коротких импульсов напряжения. Детектирование может осуществляться на временах, значительно превышающих длительность импульса.

Полученные данные о закономерностях фотопроводимости в сочетании с остаточной фотопроводимостью, являются основой для создания фотоприемника, чувствительного к малым потокам света, вплоть до регистрации отдельного фотона. Исследования мезоскопических флуктуаций фотопроводимости позволяют сформулировать требования к структуре фотоприемника для повышения его эффективности.

Основные положения, выносимые на защиту:

1. Электронный транспорт в плотном массиве квантовых точек в нулевом магнитном поле при проводимости С < 10−2е2//г подчиняется закономерностям, присущим двумерным системам с прыжковой проводимостью по состояниям кулоновской щели, а при в > 0,4 е2//г описывается диффузионной проводимостью с квантовыми поправками.

2. Массив квантовых точек с проводимостью в нулевом магнитном поле в диапазоне 3 х Ю-7 е2/кг 2,5 е2/Н обладает отрицательным магнетосопротивлением, которое объясняется наличием областей распространенных состояний, характеризующихся диффузионной проводимостью с квантовыми поправками.

3. Особенностью квантовых точек является знакопеременная прыжковая фотопроводимость с медленной кинетикой релаксации, обусловленная (при энергии фотонов больших ширины запрещенной зоны кремния) изменением заполнения квантовых точек дырками в условиях пространственного разделения неравновесных носителей в массиве заряженных квантовых точек.

4. Массив туннельно-связанных квантовых точек характеризуется долговременной релаксацией возбужденных носителей заряда после подачи на структуру импульса высокого (соответствующего неомическому режиму напряжения), что связывается с возбуждением носителей на высокоэнергетические состояния квантовых точек и последующей релаксацией их в условиях экспоненциально широкого спектра вероятностей переходов. Кулоновское взаимодействие подавляет переходы с быстрыми скоростями и добавляет переходы с медленными скоростями, приводя к замедлению процесса релаксации.

5. В мезоскопических структурах с квантовыми точками с размерами 70 -г- 200 нм наблюдаются гигантские флуктуации (до 70%) прыжковой проводимости при облучении малыми потоками света, обусловленные сильной зависимостью прыжковой проводимости от заполнения квантовых точек дырками.

Основные выводы по диссертации.

1. При увеличении плотности туннельно-связанных квантовых точек германия в кремнии от 3 ч- 4×1011 см-2 до 8×1011 см-2, а также при отжиге структур в диапазоне температур 575ч-625°С с разным заполнением квантовых точек дырками, обнаружен переход от прыжковой к диффузионной проводимости. Определены верхняя граница проводимости для прыжкового транспорта и нижняя граница проводимости для диффузионного транспортапоказано, что температурная зависимость проводимости по массиву точек при Т < 20 К описывается прыжковой проводимостью по состояниям кулоновской е2 щели для величины удельной проводимости С < 10~2—, и диффузионной е2 проводимостью с квантовыми поправками для С > 0,4 —. е2.

2. Показано, что в структурах с С > 0,4— неомическая проводимость определяется электронным разогревом, характерным для диффузионного е2 транспорта в режиме слабой локализации. При (7 < 10 — неомическая проводимость зависит от температуры решетки, что свидетельствует о ее прыжковой природе.

3. Установлена роль кулоновского взаимодействия в изменении степени локализации системы. Показано, что при условии малой вариации электрон-электронного взаимодействия, температурные зависимости проводимости массива квантовых точек, для разных значений плотности массива, заполнения квантовых точек дырками, температуры отжига структур, описываются универсальной скейлинговой кривой. Увеличение кулоновского взаимодействия (полное заполнение основного состояния квантовых точек) сдвигает скейлинговую функцию в металлическую сторону, тогда как экранирование кулоновского взаимодействия смещает ее в диэлектрическую сторону.

4. Обнаружено, что в широком диапазоне изменения проводимости (3 X 10~7 е2/И < в < 2,5 е2/Н) структур с квантовыми точками в слабых магнитных полях наблюдается отрицательное магнетосопротивление, величина которого в координатах Я (Н)/Я{0) возрастает с уменьшением проводимости системы. Результаты объяснены в предположении подавления магнитным полем квантовой интерференции внутри кластеров близко расположенных наноостровков. Внутри кластеров осуществляется диффузионный транспорт, при этом квантовая интерференция ограничена не только длиной сбоя фазы, но и размером кластера. Определены характерные длины: длина свободного пробега дырок, размеры кластеров, длина сбоя фазы.

5. Обнаружен долговременной процесс релаксации тока после подачи на структуру с квантовыми точками импульса высокого напряжения. Установлено, что релаксация, в случае подавления кулоновского взаимодействия экранирующей плоскостью, описывается логарифмической зависимостью, характерной для экспоненциально широкого распределения времен переходов. Кулоновское взаимодействие замедляет процесс восстановления равновесия таким образом, что происходит подавление быстрых времен переходов и добавление медленных.

6. При освещении массива квантовых точек ве в фотонами с длиной волны 0,9 -г-1,6 мкм обнаружена фотопроводимость, знак и величина которой зависят от исходного заполнения квантовых точек дырками. Показано, что кинетика фотопроводимости неэкспоненциальная и аномально медленная (102 -г-104 с) как при освещении, так и после выключения света, и сопровождается эффектом остаточной проводимости. Установлено, что пороговая энергия света, инициирующего фотопроводимость, зависит от заполнения квантовых точек дырками и существенно превышает энергию активации прыжковой проводимости, что свидетельствует об определяющей роли изменения концентрации носителей в квантовых точках при освещении, а не их подвижности.

7. Предложена модель кинетики фотопроводимости для освещения массива нанокластеров светом, вызывающим межзонные оптические переходы в кремнии, основанная на пространственном разделении фотогенерированных электронов и дырок в массиве заряженных квантовых точек, приводящем к изменению заполнения квантовых точек дырками. Сопоставление модели с экспериментальными результатами позволило выявить зависимость проводимости от фактора заполнения квантовых точек дырками, установить характер изменения концентрации дырок в квантовых точках при освещении, определить зависимость скорости релаксации концентрации неравновесных носителей заряда от величины концентрации.

8. При облучении двумерных мезоскопических структур с квантовыми точками Ge/Si слабыми потоками инфракрасного света обнаружены флуктуации проводимости, амплитуда и число которых зависят от размеров проводящего канала. Показано, что амплитуда переключений проводимости при освещении достигает 70 -г 80%, тогда как темновой шум не превышает 10%. Линейная зависимость числа переключений от количества поглощенных фотонов и ступенчатое изменение проводимости при импульсном облучении указывают на однофотонный характер флуктуаций фотопроводимости.

Заключение

.

Работа проводилась в ИФП им. А. В. Ржаиова в лаборатории 24 неравновесных полупроводниковых систем (заведующий лабораторией член-корреспондент РАН А.В. Двуреченский) под руководством с.н.с. к.ф.-м.н. Степиной Н. П. в рамках плана научно-исследовательских работ Института. Работа была поддержана грантами: РФФИ (гранты №№ 05−02−16 943, 06−216 988, 08−02−12 095;ОФИ, 08−02−91 325-ИНД-а, 10−02−618), INTAS № 03−515 015, Лаврентьевский грант СО РАН № 57, стипендия фонда «Династия», Государственный контракт № 02.442.11.72.82, проект POCTI/CTM/41 574/2001 FCT Португалии, Президентская программа для молодых ученых (грант МК-4655.2006.2). Содержание работы отражено в 7 публикациях:

1. Н. П. Степина, А. И. Якимов, А. В. Ненашев, А. В. Двуреченский, Н. А. Соболев, Д. П. Лейтао, В. В. Кириенко, А. И. Никифоров, Е. С. Коптев, Л. Перейра, М. С. Кармо Фотопроводимость по массиву туннельно-связанных квантовых точек Ge/Si. — ЖЭТФ, 2006, том 130, вып 2 (8), стр. 309−318.

2. N. P. Stepina, Е. С. Koptev, А. V. Nenashev, А. V. Dvurechenskii, and А. I. Nikiforov Effect of screening on slow relaxation of excess conductance in two-dimensional array of tunnel-coupled quantum dots. — Physica Status Solidi ©, 2008, Vol. 5, No. 3, p. 689−693.

3. N. P. Stepina, E. S. Koptev, A. V. Dvurechenskii, A. I. Nikiforov The transition from strong to weak localization in two-dimensional array of Ge/Si quantum dots. — Microelectronics Journal, 2009, Vol. 40, p. 766−768.

4. N. P. Stepina, E. S. Koptev, A. V. Dvurechenskii, and A. I. Nikiforov Strong to weak localization transition and two-parameter scaling in a two-dimensional quantum dot array. — Physical Review B, 2009, Vol. 80, p. 125 308.

5. N. P. Stepina, E.S. Koptev, A.V. Dvurechenskii, I.V. Osinnyukh, A.I. Nikiforov, D. Gruetzmacher, J. Moers, J. Gerharz Photo-induced conductance fluctuations in mesoscopic Ge/Si systems with quantum dots. — Journal of Physics: Conference Series, Vol. 245, p. 12 034, 2010.

6. N. P. Stepina, E. S. Koptev, A. V. Dvurechenskii, A. I. Nikiforov, J. Gerharz, J. Moers, and D. Gruetzmacher Giant mesoscopic photoconductance fluctuations in Ge/Si quantum dot system. — Applied Physics Letters, 2011, Vol. 98, p. 142 101.

7. N. P. Stepina, E. S. Koptev, A. G. Pogosov, A. V. Dvurechenskii, A. I. Nikiforov, E.Yu. Zhdanov Magnetoresistance in two-dimensional array of Ge/Si quantum dots. — Journal of Physics: Conference Series, 2012, Vol. 376, p. 12 016.

Результаты диссертационной работы обсуждались на Четвертой международной конференции по полупроводниковым квантовым точкам (ICSQD, Шамони, Франция 2006), Международной конференции по физике полупроводников 2006 (ICSP, Вена, Австрия 2006), Всероссийской конференции по физике полупроводников 2007 (Екатеринбург 2007), Международной конференции по транспорту неупорядоченных систем 2007 (TIDS, Марбург, Германия 2007), Восемнадцатой международной конференции по электронным свойствам двумерных систем (Кобе, Япония 2009), Тринадцатой международной конференции «Транспорт в неупорядоченных взаимодействующих системах» (Рацкеве, Венгрия 2009), Девятой всероссийской конференции по физике полупроводников (Новосибирск-Томск 2009), Тридцатой международной конференции по физике полупроводников (Сеул, Республика Корея 2010), Восемнадцатой международной конференции «Квантовые точки» (Ноттингем, Великобритания 2010), Восемнадцатом международном симпозиуме «Наноструктуры: Физика и Технологии» (Санкт-Петербург, 2010), Восьмой международной комференции по передовым полупроводниковым устройствам и микросистемам (ASDAM, Смоленице, Словакия 2010), Четырнадцатой международной конференции по взаимодействующим и неупорядоченным системам (Акра, Израиль 2011),.

Шестой международной конференции по передовым материалам (Сингапур 2011), Русско-польском семинаре академий наук от нанотехнологиям (Варшава, Польша 2011), Конференции «Фотоника» (Новосибирск 2011), Десятой всероссийской конференции по физике полупроводников (Нижний Новгород 2011).

В заключении считаю своим приятным долгом выразить благодарность к.ф.-м.н. Степиной Н. П. за научное руководство и постоянную помощь в работе, проф. д.ф.-м.н. Двуреченскому A.B. за постоянную поддержку в выполнении и продвижении работы, к.ф.-м.н. Кириенко В. В., д.ф.-м.н. Климову А. Э., к.ф.-м.н. Блошкину A.A. за помощь в подготовке и проведении экспериментов, д.ф.-м.н. Якимову А. И., д.ф.-м.н. Погосову А. Г. и к.ф.-м.н. Ненашеву A.B. за полезное обсуждение полученных результатов, к.ф.-м.н. Никифорову А. И. за изготовление экспериментальных образцов методом МЛЭ. Автор выражает благодарность всем сотрудникам лаборатории 24 неравновесных полупроводниковых систем за участие в обсуждении результатов и создание творческой атмосферы при осуществлении поставленных задач.

Личный вклад соискателя заключался в участии в постановке задачи, в активном участии в создании новых экспериментальных методик и усовершенствовании существующих, в активном участии в проведении экспериментов по исследованию электрофизических свойств массивов квантовых точек германия в кремнии, в анализе закономерностей транспорта по массиву квантовых точек. Проведение модельных расчётов для описания результатов экспериментов, интерпретация полученных результатов и написание статей проводились совместно с соавторами опубликованных работ.