Отрицательный молекулярный ион в сильном электрическом поле

Актуальность работы.

Исследование нелинейного отклика атомной или молекулярной системы на внешнее электромагнитное поле является одной из фундаментальных задач современной атомной и молекулярной физики. В настоящее время в экспериментах по взаимодействию сильного низкочастотного (инфракрасного) лазерного излучения с газами широко используются молекулярные мишени. При этом в большинстве случаев эксперименты по наблюдению угловых распределений при ионизации молекул сильным лазерным излучением, а также по генерации высших гармоник лазерного излучения выполняются с молекулярными ансамблями, выстроенными (или, в случае несимметричных молекул, ориентированными) вдоль направления поляризации поля с использованием эффективных методов выстраивания и ориентации (laser alignment and orientation) молекул достаточно слабым дополнительным лазерным излучением [1, 2]. Уже для случая двухатомной молекулы наличие двух новых параметров задачи — межъядерного расстояния R и угла в между направлением поляризации поля и осью молекулы — кардинально усложняет теоретический анализ по сравнению с атомными задачами, обладающими сферической симметрией. Вследствие этого последовательный теоретический анализ изменения положения и уширения (вероятности распада) молекулярных уровней отсутствует даже для случая сильного постоянного электрического поля (с вектором напряженности F). Поэтому представляет интерес построение простых моделей молекулярной системы, позволяющих установить качественные особенности пространственной (от расстояния R) и ориентационной (от угла в) зависимости энергетических уровней электрона в нецентральном потенциале (создаваемом полем двух или нескольких атомных центров) и постоянном электрическом поле F. Укажем, что, кроме задачи об отклике молекулярной системы на постоянное электрическое поле, результаты, полученные для таких моделей, представляют интерес и при анализе нелинейных явлений в молекулах в сильных низкочастотных лазерных полях. В частности, известно, что, как и в случае атомов, вероятность распада молекулярной системы в низкочастотном лазерном поле определяется’усредненной по периоду вероятностью распада молекулы в постоянном электрическом поле с напряженностью, определяемой мгновенным значением напряженности лазерного поля. Кроме самостоятельного интереса, информация об этой вероятности и её зависимости от межъядерного расстояния и ориентации также необходима при анализе генерации высших гармоник и надпороговой ионизации молекул, для которых, согласно модели перерассеяния [3], распад молекулы в квазистатическом электрическом ноле является первым этапом в формировании высокоэнергетического спектра генерации высших гармоник и надпороговой ионизации.

В атомных задачах простейшей аналитически-решаемой моделью является модель потенциала нулевого радиуса (5-потенциала), успешно использованная ранее при анализе фотораспада атомных систем [4, 5], генерации высших гармоник лазерного излучения [6] и электрон-атомного рассеяния в присутствии световой волны [7]. Для отрицательного молекулярного иона в постоянном электрическом поле к настоящему времени известно лишь решение модельной задачи, в которой два атомных центра моделируются идентичными (поддерживающими слабосвязанные я-состояния с одинаковой энергией связи) трехмерными ¿—потенциалами, а аналитические результаты получены в приближении слабого поля, когда изменение энергии электронных термов определяется квадратичным эффектом Штарка, а вероятность распада — квазиклассической вероятностью туннелирования [8].

Цель диссертационной работы.

Целью настоящей диссертации является построение аналитически-решаемой модели простейшей молекулярной системы — отрицательного молекулярного иона, рассматриваемого как электрон в поле нескольких притягивающих короткодействующих потенциалов (атомных центров), взаимодействующей с постоянным электрическим полем. В отличие от модели ¿-'-потенциалов, предполагается, что каждый из атомных центров может поддерживать слабосвязанное йили р-состояние (з и р центры) и описывается двумя параметрами — длиной рассеяния щ и эффективным радиусом п (I = 0,1).

Для достижения поставленной цели были решены следующие задачи:

1. На основе метода эффективного радиуса получена система трансцендентных алгебраических уравнений для комплексной энергии иона с N атомными центрами в постоянном электрическом поле.

2. Получены основные аналитические соотношения для энергий основного и возбужденного молекулярных термов двухцентровых молекулярных систем сз-й, в — р и р — р центрами.

3. Выполнены численные расчеты комплексной энергии указанных систем в широком диапазоне параметров задачи.

4. Численно и аналитически исследовано поведение молекулярных термов в зависимости от напряженности поля, межъядерного расстояния и угла между молекулярной осью и вектором электрического поля.

5. Выполнено сравнение точных значений комплексных энергий квазимолекулы в постоянном электрическом поле с аналитическими результатами для слабого поля, в том числе, с результатами работы [8] для двух идентичных в центров.

Научная новизна.

В диссертации впервые построена аналитически-решаемая модель для описания взаимодействия отрицательного молекулярного иона с сильным постоянным электрическим полем, основанная на использовании приближения эффективного радиуса. Получены аналитические соотношения, определяющие положение и ширину основного и возбужденного термов молекулярных ионов с в — в, в — р и р — р центрами при произвольной ориентации вектора напряженности электрического поля относительно молекулярной оси. Установлены принципиальные различия в зависимости положения и ширины электронных термов от параметров задачи для ионов с нулевым и ненулевым постоянным дипольным моментом. Приведены численные результаты для комплексной энергии термов для наиболее важных в практическом отношении случаев. Выполнено сравнение с соответствующими аналитическими результатами для случая слабого поля.

Практическая значимость.

Результаты, полученные в диссертации, могут быть использованы для качественного и количественного описания поведения отрицательных молекулярных ионов в сильном постоянном электрическом поле. Кроме того, они могут быть полезны для качественного понимания процесса ионизации симметричных и несимметричных (обладающих постоянным дипольным моментом) молекул сильным низкочастотным лазерным полем.

Результаты диссертации могут быть рекомендованы для использования в работах по исследованию взаимодействия сильного светового поля с веществом, ведущихся в ИОФ РАН, НИИЯФ МГУ, РНЦ Курчатовский институт, СПбГУ, НИЯУ «МИФИ», ВГУ, ИПФ РАН, а также для включения в специальные курсы для студентов-физиков, специализирующихся в области атомной и молекулярной физики.

На защиту выносятся следующие основные результаты и положения:

1. В приближении эффективного радиуса получены основные аналитические соотношения, определяющие комплексную энергию молекулярных термов систем Сй-г^-рир-р центрами в сильном электрическом поле при произвольной геометрии задачи.

2. Выполнен численный анализ зависимости молекулярных термов от параметров задачи: напряженности электрического поля, межъядерного расстояния и угла между осью молекулы и вектором напряженности электрического поля, а также получены простые аналитические аппроксимации комплексной энергии термов в пределе слабого поля.

3. Развита теория возмущений по обменному взаимодействию, на основе которой дано аналитическое описание немонотонной зависимости ширины возбужденного состояния б — й системы с идентичными центрами от межъядерного расстояния Я и ориентационной зависимости ширин основного и возбужденного состояний.

4. Показано, что положение и ширина термов двухцентровой системы с неэквивалентными центрами в поле Г существенно определяются эффектами постоянного дипольного момента, наличие которого приводит к квазипересечению термов в сильном поле и резкому изменению ширин термов в узких интервалах К или .Р, определяемых величиной обменного взаимодействия.

Апробация работы.

Основные результаты диссертации представлялись и докладывались на следующих конференциях:

1. Форум «Всемирный год физики в Московском университете», 15−17 сентября 2005 г., Москва.

2. 37th Meeting of the Division of Atomic, Molecular and Optical Physics of American Physical Society, Knoxville, USA, May 16−20, 2006, «Negative molecular ion in a strong DC field» .

3. XVIII Съезд по Спектроскопии, 22−26 октября 2007 г., г. Звенигород, Моск. обл., «Теория эффективного радиуса для молекулярного отрицательного иона в постоянном электрическом поле» .

4. Научная сессия Воронежского государственного университета — 2007, «Распад и поляризуемость отрицательного молекулярного иона в постоянном электрическом поле» .

5. Научная сессия Воронежского государственного университета — 2009, «Распад отрицательного молекулярного иона в постоянном электрическом поле» .

6. XXIV Съезд по Спектроскопии, 25 февраля — 5 марта 2010 г., Москва, Троицк, «Молекулярный ион в постоянном электрическом поле» .

Публикации.

Материалы диссертации опубликованы в 5 печатных работах, из них.2 статьи в рецензируемых журналах из списка ВАК [9, 10] и 3 публикации в сборниках трудов конференций [11−13].

Личный вклад автора.

Содержание диссертации и основные положения, выносимые на защиту, отражают персональный вклад автора в опубликованные работы. Автором лично проведены аналитические и численные расчеты, представленные в диссертации. Подготовка к публикации полученных результатов проводилась совместно с соавторами, причем вклад диссертанта был существенным. Результаты, составляющие содержание положений, выносимых на защиту, получены автором лично.

Структура и объем диссертации

.

Диссертация состоит из введения, 3 глав, заключения и библиографии. Общий объем диссертации 100 страниц, из них 87 страниц текста, включая 15 рисунков. Библиография включает 69 наименований на 9 страницах.