Накопление гелия в стали и бериллии при облучении в исследовательских реакторах

Актуальность работы.

Одним из факторов, определяющих деградацию физико-механических свойств конструкционных материалов при реакторном облучении, является накопление значительного количества газов, образующихся в облученных нейтронами материалах в результате ядерных реакций [1−4]. Среди этих радиогенных газов особый вклад в радиационное повреждение материалов вносит гелий, который, являясь инертным газом, обладает низкой растворимостью в конструкционных материалах, вследствие чего накапливается в них при реакторном облучении в виде пузырьков газа или сложных кластерных объединений с собственными и радиационно-индуцированными дефектами структуры материалов. Взаимодействие гелия с различными дефектами структуры конструкционных материалов является одним из факторов, влияющих на изменение структуры, развитие пористости, процессы распухания и охрупчивания конструкционных материалов при реакторном облучении и, в конечном счете, может являться причиной сокращения срока эксплуатации или даже разрушения конструктивных элементов ядерных реакторов.

Изучение эффектов влияния гелия на свойства конструкционных материалов является актуальной задачей, что нашло отражение в программах научно-исследовательских работ, утвержденных Федеральным Агентством по Атомной Энергии Российской Федерации. Данная работа выполнена в соответствии со следующими программами:

Программа научно-исследовательских работ по конструкционным материалам ВКУ ВВЭР на 1997;2003 г. (805-ПР-5109, координатор — ОКБ «Гидропресс»);

Отраслевая программа «Физика радиационных повреждений материалов атомной техники» на 2001;2005 г. (координатор — ФГУП «ГНЦ РФ ФЭИ»).

В последние годы за рубежом, в частности, в Pacific Northwest National Laboratory (США) и SCK-CEN (Бельгия) активно разрабатываются высокоточные методы определения инертных радиогенных газов в облученных реакторных материалах. К моменту проведения настоящей работы такие методы в организациях Минатома отсутствовали, поэтому стояла актуальная задача по их разработке, изготовлении специализированного оборудования и апробации разработанных методик на коррозионно-стойких сталях и реакторном бериллии.

Цель работы.

Целью настоящей работы явилось выявление основных закономерностей накопления, выхода и поведения гелия в образцах стали и бериллия, облученных в исследовательских реакторах СМ и БОР-бО, в зависимости от повреждающей дозы, флюенса, спектра нейтронов и температуры отжига. Для достижения поставленной цели решаются следующие задачи:

1. Разработка экспериментальной установки для измерения содержания гелия в облученных конструкционных материалах с температурой плавления менее 2000 °C на базе серийного масс-спектрометра МИ-1201.

2. Разработка и аттестация методик измерения содержания гелия в диапазоне 1−104 млн'1 в облученных конструкционных материалах масс-спектрометрическим методом с применением изотопного разбавления и объемной калибровки.

3. Расчетно-экспериментальные исследования накопления гелия в образцах облученных коррозионно-стойких сталей типа X17H13M3, Х18Н10 и бериллия марки ТВ-56 в диапазоне 1−104 млн" 1.

4. Электронно-микроскопические исследования дефектной структуры облученного и отожженного бериллия ТВ-56.

Научная новизна.

1. Разработанные методики определения количества, массовой и молярной доли гелия в образцах облученных конструкционных материалов масс-спектрометрическим методом с применением изотопного разбавления и объемной калибровки впервые позволяют проводить измерения содержания гелия в облученных высокоактивных образцах в диапазоне 1−104 млн" 1 с относительной погрешностью 6−19%.

2. Впервые получены экспериментальные данные по накоплению гелия в сталях типа X17H13M3 и Х18Н10, облученных нейтронами в реакторе СМ до сравнимых повреждающих доз (порядка 15 сна), но с различным вкладом тепловой составляющей нейтронного спектра.

3. Впервые для стали типа Х18Н10 проведено сравнение экспериментально полученных данных о накоплении гелия при облучении нейтронами в реакторах различных типов (СМ и БОР-бО). Показано, что накопление гелия в исследуемой стали при облучении в реакторе с относительно малым вкладом тепловых нейтронов (БОР-бО) происходит с существенно меньшей скоростью, чем при облучении в реакторе со смешанным нейтронным спектром (СМ).

4. Впервые проведены исследования накопления гелия в бериллии марки ТВ-56, облученном нейтронами в реакторе СМ при температуре 70 °C в диапазоне флюенсов, максимальные значения которых близки к ресурсным величинам для бериллиевых блоков отражателя и замедлителя реактора СМ.

5. Впервые выполнен сравнительный анализ результатов масс-спектрометрического определения содержания гелия в бериллии марки ТВ.

О 22.

56, облученного в реакторе СМ при температуре 70 С до флюенса 2,5−10 см" (Е>0,1 МэВ) и подвергнутого изотермическим отжигам до температуры.

1200 °C с результатами электронно-микроскопического исследования структуры облученного и отожженного бериллия.

Практическая значимость работы.

1. Полученные в данной работе экспериментальные данные позволили достоверно оценить влияние тепловой составляющей нейтронного спектра на накопление гелия в сталях типа X17H13M3 и Х18Н10, что может быть использовано для обоснования радиационной стойкости материалов внутрикорпусных устройств.

2. Получена зависимость количества гелия, накопленного в бериллии марки ТВ-56 при низкотемпературном реакторном облучении, от флюенса нейтронов, необходимая для обоснования ресурса бериллиевых блоков отражателя и замедлителя реактора СМ. Получена температурная зависимость коэффициента диффузии гелия из бериллия марки ТВ-56, облученного при температуре 70 °C, которая доказывает возможность рефабрикации материала, облученного до флюенсов нейтронов близких к ресурсным величинам.

3. Изготовлена установка, разработаны и аттестованы методики для измерения содержания гелия в облученных образцах конструкционных материалов (с температурой плавления до 2000 °С), что позволяет измерять содержание гелия, накопленного в данных материалах при реакторном облучении в диапазоне 1−104 млн'1.

Личный вклад автора.

С непосредственным участием автора созданы экспериментальные установки и разработаны методики масс-спектрометрического измерения содержания гелия в облученных материалах. Личный вклад Белозерова С. В. в получение основных результатов работы является определяющим.

Положения, выносимые на защиту:

1. Применение масс-спектрометрического метода в сочетании с методами изотопного разбавления и объемной калибровки позволяет измерять содержание гелия в облученных материалах с температурой плавления менее 2000 °C в диапазоне 1−104 млн*1 с погрешностью менее 20%.

2. Тепловая часть нейтронного спектра вносит основной вклад в накопление гелия в сталях типа X17H13M3 и Х18Н10 при облучении в реакторе СМ в диапазоне повреждающей дозы 4−15,6 сна. Скорость накопления гелия в стали при облучении в полном спектре составляет (53±4) млн" 1-сна'1, а в экранированном в тепловой части спектре (1,8±0,7) млн'^сна*1. Скорость накопления гелия в стали типа Х18Н10 при облучении в реакторе БОР-бО в диапазоне повреждающей дозы 15−80 сна не превышает 1 млн" 1-сна" 1.

3. Накопление гелия в бериллии ТВ-56 при низкотемпературном (70 °С) облучении в реакторе СМ в диапазоне флюенса нейтронов (0,5−6)-1022 см" 2 1.

Е>0,1 МэВ) составляет более 5−10 млн" в год.

4. Температурная зависимость эффективного коэффициента диффузии гелия при послерадиационном отжиге бериллия ТВ-56, облученного при л лл л.

70 С до флюенса 2,5−10 см' (Е>0,1 МэВ), может быть представлена в виде: 1п (£>4№) = -(б, 7 ± 0,9) — (l, 7 ± 0,2%эВ]/кТ в диапазоне температур от 700 до 1000 °C.

5. Интенсивное развитие гелиевой пористости в бериллии ТВ-56,.

У «У облученном до флюенса 2,5−10 см» (Е>0,1 МэВ) при послерадиационном отжиге наблюдается при температурах выше 1000 °C.

Апробация результатов работы.

Основные результаты исследований, представленных в настоящей работе обсуждены на следующих научных семинарах, совещаниях и конференциях:

1. 7-я Российская конференция по реакторному материаловедению, ГНЦ РФ НИИАР г. Димитровград, 8−12 сентября 2003 г.

2. 21st Symposium on Fusion Technology, Madrid, Spain, September 11−15, 2000.

3. European Working Group «Hot Laboratories and Remote Handling» Plenary Meeting-2003, Saclay, France, September 22−24, 2003.

4. Семинар Координационного научно-технического Совета по реакторному материаловедению «Вопросы создания новых методик, исследований и испытаний, сличительных экспериментов, аттестации и аккредитации», ГНЦ РФ НИИАР г. Димитровград, 30−31 марта, 1999 г.

5. Семинар Координационного научно-технического Совета по реакторному материаловедению «Физическое моделирование изменения свойств реакторных материалов в номинальных и аварийных условиях» ГНЦ РФ ТРИНИТИ г. Троицк, 24−25 апреля, 2000 г.

6. Семинар Координационного научно-технического Совета по реакторному материаловедению «Методическое обеспечение реакторного материаловедения», ГНЦ РФ НИИАР г. Димитровград, 12−13 ноября, 2001 г.

Достоверность результатов.

Представленные экспериментальные данные получены с применением аттестованных методик и оборудования. Результаты исследований обсуждались на российских и международных конференциях и семинарах. t.

Публикации.

Основное содержание работы изложено в 11 публикациях. Объем и структура работы.

Диссертация состоит из введения, четырех глав, выводов и библиографии. Диссертация изложена на 109 страницах, содержит 28 рисунков, 14 таблиц и список цитируемой литературы из 90 наименований.

Выводы.

1. Обосновано применение разработанных масс-спектрометрических методик определения содержания гелия в облученных материалах при проведении достоверных модельных экспериментов в исследовательских реакторах с целью выявления влияния накопленного гелия и повреждающей дозы на структуру и свойства конструкционных материалов.

2. Установлены основные закономерности накопления гелия в коррозионно-стойких сталях аустенитного класса, при облучении в реакторах СМ и БОР-бО в зависимости от повреждающей дозы и вида нейтронного спектра. Показано, что применение комплекса расчетных и экспериментальных методов определения скоростей накопления гелия позволяет прецизионно определять повреждающую дозу в нетривиальных условиях облучения материалов внутрикорпусных устройств (ВКУ).

3. Доказано значительное накопление гелия в бериллии ТВ-56 при низкотемпературном (70 °С) облучении в реакторе СМ в диапазоне флюенса нейтронов (0,5−6)-1022 см" 2 (Е>0,1 МэВ), что определяет один из основных эффектов, ограничивающих ресурс бериллиевых изделий при эксплуатации в исследовательских реакторах.

4. Показано, что десорбция гелия из бериллия марки ТВ-56, облученного до флюенса 2,5*1022 см" 2 (Е>0,1 МэВ) при послерадиационном отжиге может быть описана в рамках диффузионной модели с эффективным коэффициентом диффузии, определяемым энергией активации диффузии гелия (1,7±0,2) эВ.

5. Электронно-микроскопические исследования дефектной структуры облученного бериллия ТВ-56 и полученные данные о десорбции гелия доказывают возможность рефабрикации реакторного бериллия, облученного до флюенсов близких к ресурсным величинам, при температурах отжига до 1000 °C.