Производство радиоактивных изотопов

Производство изотопов (как стабильных, так и радиоактивных) — важное направление ядерной индустрии. Потребителями изотопов являются предприятия военно-промышленного комплекса, энергетики и металлургии; значительная часть их идет на фундаментальные научные исследования и в медицину.

Синтез техногенных изотопов часто осуществляется путем облучения мишени потоком нейтронов (как быстрых, так и тепловых). Широко распространены ампульные источники нейтронов, которые представляют собой однородную спрессованную смесь a-активного вещества, обычно с порошком бериллия, бора, лития, углерода и т. д. а-Излучателями служат ²¹⁰Ро, ^22GRa,²⁴¹ Am, ²³⁸Pu, ²³⁹Pu, ²⁴⁸Cm и ²⁵²Cf. В источнике происходит ядерная реакция:

Преимущество радиевого источника — большой срок службы (Г_Ка = 1600 лет), недостаток — интенсивное сопутствующее у-излучение, требующее мощной защиты. Преимущество полониевых источников состоит в том, что они имеют менее интенсивное у-излучение (1 у-квант/нейтрон), чем радиевые источники (10⁴ у-квант/нейтрон). Основной недостаток — небольшой срок службы (у ²¹⁰Ро Г_½ = 138,4 дн). Однако этот недостаток можно рассматривать как преимущество. В связи с относительно небольшим периодом полураспада при использовании ²¹⁰Ро в изделиях практически не возникает проблемы долговременного хранения радиоактивных отходов. Еще один тип радионуклидного источника нейтронов строится на калифорний-бериллиевой смеси. У ²⁵²Cf (Г_½ = 2,6 л) самопроизвольно делится 3% всех атомов, и при каждом делении выделяется четыре нейтрона, так что 1 г ²⁵²Cf в 1 с выделяет 2,4−10¹² нейтронов, что соответствует нейтронному потоку среднего ядерпого реактора. Если бы такое нейтронное излучение попытались получить из радиево-бериллиевого источника, то для этого потребовалось бы 200 кг ²²⁶Ra. Даже такое малое количество, как 1 мкг ²⁵²Cf, дает более 2−10⁶ н/с. Поэтому ²⁵²Cf используют в медицине в качестве точечного источника нейтронов с большой плотностью потока для локальной обработки злокачественных опухолей.

В фотонейтронных источниках нейтроны получают по реакции (у, п). Радиоактивные изотопы как источники у-излучения не испускают обычно у-квантов с энергией, большей 3 МэВ, поэтому в радиоактивных фотонейтронных источниках используются в виде мишеней только бериллий и дейтерий. Здесь используются радиоактивные изотопы ²⁴Na, ⁵⁶Мп, ^/2Ga, ⁸⁸Y, ¹¹⁶La, ¹⁴⁽⁾La и ²²⁸Th в равновесии с основными дочерними продуктами распада. Выход нейтронов по реакции (у, п)

меньше, чем источников по реакции (а, п). Диапазон энергий нейтронов: 0,2—0,8 МэВ.

Существуют генераторы нейтронов, использующие ускорение заряженных частиц, но реакциям (р, п) и (d, п). Широкое распространение получили реакции ускоренных до 1 МэВ дейтронов с мишенью из тяжелой воды для получения нейтронов с энергией 4 МэВ или ускоренных до 15 КэВ дейтронов с мишенью из трития для получения нейтронов с энергией 14,9 МэВ. Генераторы выдают нейтроны со средней энергией 14 МэВ (по ²Н—Н реакции) и 2,5 МэВ (по ²Н—²Н реакции). Портативные нейтронные генераторы не обладают радиационной опасностью в выключенном состоянии.

Более мощными источниками нейтронов являются ядерные реакторы, установки для термоядерного синтеза и ускорители.

Ядерные реакторы, основанные на использовании энергии деления тяжелых ядер, являются мощными источниками у-излучения и нейтронов. Источником нейтронов деления могут служить урановые мишени-конверторы, облучаемые потоком тепловых нейтронов. Широкое применение для синтеза радиоактивных изотопов нашли импульсные реакторы, как самогасящиеся реакторы взрывного действия, так и периодические дисковые реакторы. Периодический импульсный реактор работает в режиме периодически повторяющихся импульсов мощности, которые инициируются и гасятся за счет периодического движения части активной зоны, части отражателя либо замедлителя.

Как уже упоминалось, оружейные изотопы нарабатывались в промышленных ядерных реакторах, специально сконструированных для этих целей. Затем они были реконструированы с целью производства на них коммерческих изотопов, в первую очередь — медицинского назначения. Не только военные реакторы можно приспособить для производства коммерческих изотопов. Их можно производить и на некоторых типах энергетических реакторов. В частности, для этой цели подходят канальные уран-графитовые реакторы тина РБМК.

Основной ядерной реакцией, используемой при получении радионуклидов в реакторе является (п, у)-реакция, по которой обычно получаются изотопы с избытком нейтронов (Р-излучатели, а при больших массах — а-излучатели). К реакторным изотопам относятся «Со, ²³⁸Pu, ³Н, ^ИС, ^3aS, ⁴⁵Са, ⁴⁶Sc, ⁵¹Cr, ⁵⁹Fe, «Со, ⁶⁵Zn, ⁷⁵Se, ⁸⁶Rb, «Mo, «³Sn, ^ll4» 'In,.

¹²⁴Sb, ¹²⁵" 'Te, ¹²⁵I, ¹⁴⁵Sm, ^H7Nd, ^15;!Gd, ^{, 82}Ta, ^l85W, ¹⁹²Y, ²⁰³Hg и др. При их получении основная проблема — низкая удельная активность продуктов.

При облучении элементов в реакторе тепловыми нейтронами обычно образуются нейтрон-обогащенные изотопы, на циклотроне — протон-обогащенные, а в ядерных реакциях с высокоэнергетичными протонами (выше 100 МэВ) — как нейтрон-, так и протон-обогащенные.

Облученные в нейтронном потоке реактора мишени направляются на специализированные предприятия для радиохимической переработки. Целевые радионуклиды выделяются в элементарном состоянии или в виде растворов неорганических соединений, которые в дальнейшем используются для приготовления радиофармпрепаратов (РФП), меченых органических соединений или источников ионизирующих излучений.

Далеко не все изотопы можно получать в атомных реакторах по ядерным реакциям с участием нейтронов. Многие радионуклиды синтезируют на ускорителях элементарных частиц.

Ускорители позволяют получить пучки заряженных частиц (электронов, протонов, ионов), ускоренных до больших энергий с помощью электрического поля. Частицы движутся в вакуумной камере; управление их движением производится магнитным полем. По характеру траекторий частиц различают циклические и линейные ускорители, а по характеру ускоряющего электрического поля — резонансные и нерезонансные ускорители. К циклическим относятся ускорители электронов: бетатрон, микротрон, синхротрон и ускорители тяжелых частиц (протонов и др.): циклотрон, фазотрон и протонный синхротрон. Все циклические ускорители, за исключением бетатрона, — резонансные. Ускорители элементарных частиц также часто являются источниками мощного тормозного рентгеновского и у-излучения.

Ускорители электронов дают пучок электронов строго фиксированной энергии, причем и поток и энергия электронов могут варьироваться в широких интервалах. В настоящее время в промышленности используется 1100 ускорителей с энергией электронов (0,4—5) МэВ и мощностью (10—200 кВт).

Пучки ускоренных электронов редко используются для синтеза изотопов, обычно они направляются на мишень из тяжелого и тугоплавкого металла. При торможении электронов в поле тяжелых ядер возникают потоки электромагнитного излучения рентгеновского или гамма-диапазонов. Тормозное излучение используется для синтеза изотопов через фотоядерные реакции (с использованием гигантского резонанса). Источниками мощного рентгеновского излучения являются накопительные кольца синхротрона на энергию 0,6−1 ГэВ.

Линейный ускоритель — ускоритель заряженных частиц, в котором траектории частиц близки к прямым линиям. Максимальная энергия электронов, достигаемая на линейном ускорителе, 20 ГэВ, протонов — до 800 МэВ.

Синхротрон — ускоритель электронов с орбитой постоянного радиуса, растущим во времени магнитным полем, определяющим этот радиус, и постоянной частотой ускоряющего электрического поля. В синхротроне достигнуты энергии 20 ГэВ.

Циклотрон — резонансный циклический ускоритель нерелятивистских тяжелых заряженных частиц (протонов, ионов), в котором частицы двигаются в постоянном и однородном магнитном поле, а для их ускорения используется высокочастотное электрическое поле неизменной частоты.

Синтез изотопов по ядерным реакциям с легкими ядрами (Н⁺, D~, Т⁺, ³Не, ⁴Не и др.) обычно осуществляют на циклотроне (рис. 5.1). Предельная энергия для протонов в циклотронах составляет порядка 20 МэВ при поле около 2 Тесла и частоте ускоряющего поля 30 МГц. В ядерных реакциях под действием заряженных частиц обычно синтезируются радионуклиды с избытком протонов в ядре, которые нредно;

Рис. 5.1. Схема циклотрона:

а — общий вид ускорительной камеры циклотрона с двумя ускоряющими секторами (дуантами) (D, D₂); б — схема синхротрона: 1 — вакуумная камера; 2 — ускоряющий электрод; 3 — источник ионов; 4,5 — предускорители; 6 — линейный ускоритель; 7 — ахроматический магнитный дефлектор; 8 — электростатический дефлектор; 9 — инжектированный пучок ионов; 10 — круговая траектория, на которой ионы удерживаются магнитным полем читают распадаться, но механизму К-захвата или с испусканием позитронов. Примерами радионуклидов, получаемых под действием пучка ускоренных протонов, являются: ¹²³1, ¹⁸F, ^ПС, ¹³N, ¹⁵0,⁸¹ Rb,⁶⁷Ga, ^lllIn и ²⁰¹Т1.

При синтезе радионуклидов на ускорителе следует учитывать, что из-за протекания параллельных ядерных реакций в мишени возможно возникновение многочисленных побочных изотопов, от которых потом трудно избавиться. В борьбе за изотопную чистоту целевого продукта тщательно контролируют исходный изотопный состав мишени, подбирают нужный тип «снаряда», его энергию, изготавливают мишень оптимальной толщины. Для выделения радионуклидов из облученных циклотронных мишений используют методы селективного растворения и выщелачивания, отгонки, экстрации из расплава или раствора и ионнообменной хроматографии.

Синтез трансплутониевых элементов (тяжелых актинидов, трансактинидных элементов) проводят на ускорителях тяжелых ионов.

Основные направления, по которым шло развитие ускорительной техники тяжелых ионов, связаны с созданием тандем-генераторов, линейных ускорителей, синхротронов и циклотронов. Каждый их этих типов ускорителей имеет свою область применения.

Новые (сверхтяжелые) элементы нарабатывают на циклотронах тяжелых ионов. Циклотрон У-400 (ОИЯИ, г. Дубна) позволяет получать пучки тяжелых ионов с энергией 0,5—25 МэВ на нуклон. Пучки ⁴⁸Са с интенсивностью 5 • 10¹² с^-1 при расходе рабочего вещества всего 0,4 мг/ч обеспечили синтез сверхтяжелых элементов с Z от 112 до 118.

Существенно большие возможности для исследований с радиоактивными пучками открыл комплекс DRIBs, в котором используется комбинация циклотронов У-400М и У-400, а также ионопровод для транспорта пучка от первого ускорителя ко второму. Циклотрон У-400М служит для получения радиоактивных изотопов, которые после ускорения до низкой энергии передаются в У-400 для их ускорения до необходимой энергии. Эта комбинация циклотронов позволила получать пучки ⁶Не и ⁸Не с энергиями от 6 до 16 МэВ на нуклон при интенсивности, соответственно равной 1 • 10¹⁰ и 1 • 10^/ с^-1. К наиболее значимым результатам, полученным на этих ускорителях, относится синтез сверхтяжелых элементов вплоть до элемента 118.

Лабораторный генератор радиоактивных изотопов — общее название установки, в которой из долгоживущего радиоактивного изотопа образуется другой, с меньшим периодом полураспада. Так как существует различие между химическими свойствами дочернего и родительского нуклидами (табл. 5.1), то возможно их разделение в генераторной установке и получение продукта с оптимальными характеристиками.

Получение короткоживущих радионуклидов на изотопных генераторах является задачей несложной и безопасной для персонала, генераторы легко транспортабельны, что дает возможность наработки изотопа непосредственно в медицинских клиниках вдали от ядерного реактора и циклотронных установок.

Примером такого генератора является генератор ^||3га1п, работа которого основана на радиоактивной цепочке:

Генератор индия-113т (рис. 5.2) предназначен для получения растворов хлоридпых комплексов ^113mIn, которые при;

Таблица 5.1

Примеры пар радионуклидов, используемых в изотопных генераторах

Рис. 5.2. Схема генератора ¹¹³«*1п:

1 — колонка; 2 — радиационная защита; 3 — корпус генератора; 4 — линия элюента; 5 — линия элюата; 6 — пробка защитная; 7 — фильтр; 8 — фланец генератора; 9 — транспортная ручка; 10 — крышка; 11 — вкладыш предохранительный; 12 — флакон с бензиновым спиртом меняются в ядерной медицине в диагностических целях при сканировании печени, легких, кровеносных сосудов и опухолевых образований. Интерес к ^ll3mIn вызван его благоприятными ядерно-физическими свойствами (Г_½ = 99,3 м; энергия у-излучения Е = 392 кэВ), а также тем, что материнский изотоп ^I13Sn сравнительно долгоживущ (Г_½ =115 дн), благодаря чему генератор ^113wIn можно использовать в течение длительного времени.

Получение исходного радионуклида для генератора ^1,3mIn—¹¹³Sn проводят в ядерном реакторе путем радиационного захвата нейтронов ядрами ¹¹²Sn. В связи с малым значением сечения реакции радиационного захвата получение РФП высокой удельной активности возможно лишь в облучательных каналах с большой плотностью потока тепловых нейтронов.