Измерения сечений деления natW, 209Bi, 240Pu и 243Am нейтронами промежуточных энергий

1. Область исследований и актуальность темы.

Деление атомного ядра — это процесс распада на два, реже на три и четыре сравнимых по массе ядра, которые называют осколками деления. Впервые деление наблюдали Ганн и Штрассман в 1938 году при бомбардировке урана нейтронами [1]. В дальнейшем было установлено, что это общее для многих ядер явление, и происходит оно под воздействием нейтронов, заряженных частиц, гамма квантов и, наконец, безо всякого на ядро воздействия, т. е. спонтанно [2]. Несмотря на предпринятые с тех пор значительные исследовательские усилия, это сложное явление всё ещё далеко от полного понимания, а деление под действием нейтронов наиболее изучаемая из реакций деления.

Актуальность изучения деления под воздействием нейтронов определяется, в первую очередь, значением этой реакции для получения ядерной энергии. В рамках этой задачи к настоящему моменту добыт большой объём экспериментальных сведений о сечениях деления многих ядер, массовых распределениях осколков деления, числе испущенных нейтронов и других делительных характеристиках. Он позволяет решать практические проблемы в области тепловых и быстрых нейтронов. В настоящее время центр тяжести таких измерений переместился в область нейтронов промежуточных энергий. Такое название закрепилось за нейтронами с энергией 20 — 200 МэВ, и до 500 МэВпорога мезонообразования, которые получают на сильноточных ускорителях путём конвертирования пучков заряженных частиц в нейтронные пучки. Накопление данных здесь связывают с безопасной ядерной энергетикой, которая включает решение стоящей на повестке дня научно-технической проблемысоздание замкнутого топливного цикла в реакторах на тепловых или быстрых нейтронах или с участием ускорителей. Существуют и не относящиеся к энергетике области применения реакции деления — это дозиметрия нейтронных полей в космосе, медицине, при производстве радионуклидов. Есть также много нерешённых научных вопросов в отношении строения атомного ядра.

Полученные в экспериментах данные собираются в банках ядерных данных, которые поддерживаются крупными ядерными центрами. Крупнейшей библиотекой экспериментальных данных является EXFOR, которая находится в Брукхевенской Национальной Лаборатории. Несмотря на принадлежность лаборатории правительству США, работа по сбору данных носит международный характер, а библиотека общедоступна через Интернет [3,4]. Набор данных, полученных в разнообразных экспериментах, (в EXFOR их собрано около 14 000) составляет основу для работы над файлами так называемых оценённых данных.

Оценённые или, другими словами, рекомендованные данные являются уже выходным, предназначенным для технологического использования научным продуктом. Таких файлов или библиотек, основывающихся на данных EXFOR, насчитывается пять, по числу основных стран, обладающих ядерными технологиями. Это — ENDF/B-VII (США), JENDL-3.3 (Япония), JEFF-3.0 (Европейский Союз), CENDL-3 (Китай), BROND-3 (Россия). В соответствии с кругом приоритетных задач национальные библиотеки рекомендованных данных различаются тем, что включают в более подробное рассмотрение те или иные реакции и ядра, используют собственные расчётные и параметризационные методики. Например, библиотека BROND-3, созданная в Физико-Энергетическом Институте в Обнинске, специализируется на тех реакциях, которые важны для трансмутации в области спектра энергий нейтронов быстрого реактора [5].

К числу участников по сбору и оценке ядерных данных относится Международное Агентство по Атомной Энергии. Здесь уместно упомянуть такие его инициативы, как сличение национальных расчётных кодов, создание сети библиотек ядерных данных [6] и выработка листа запросов на ядерные данные [7]. Агентство с 1966 года поддерживает серию международных встреч по проблеме ядерных данных для науки и технологии, последняя из которых состоялась в 2004 году [8]. Европейское ядерное сообщество EURATOM недавно закончило два больших проекта по ядерным данным для трансмутации, это HTNDAS [9] и n-TOF-ND-ADS [10] и продолжает исследования в рамках следующей, шестой объединённой программы [11]. Ещё одним международным участником подобной работы является Международный Научно.

Технологический Центр (МНТЦ), учреждённый в 1992 году в Москве [12]. Названные выше организации через систему грантов формируют среду актуальных исследовательских тем в области ядерных данных.

Большой объём накопленных по делению данных весьма полезен для описания многих сторон этой сложной реакции. Изобретено много моделей, чтобы объяснить те или другие экспериментальные результаты. Однако они не вырастают из единой теории. Фундаментальный аспект исследований состоит в продвижении от преимущественно феноменологического характера систематизации данных к согласованному аналитическому описанию этого разветвлённого процесса, который начинается после воздействия на ядро внешней частицы. Такое описание, во-первых, уменьшило бы объём экспериментальной работы, позволив предсказывать делительные свойства экзотических ядер и те делительные параметры, которые трудно измерить. Во-вторых, явилось бы вкладом в такую фундаментальную проблему, как синтез сверхтяжёлых ядер и установление границ периодической системы элементов Менделеева, на пути решения которой стоит вопрос спонтанного деления.

Теория деления, предложенная Н. Бором и Ж. Уиллером в 1939 году, сразу же после открытия деления, исходит из того, что ядро подобно капле жидкости обладает поверхностной энергией, кулоновской энергией и испытывает колебания формы [13]. Соотношения между этими энергиями формируют барьер деления, который определяет вероятность деления. Исходя из анализа запасённой в ядре энергии, теория объяснила главное — целесообразность процесса распада ядра на две части, а также дала расчёт критических энергий деления. Развитая теория [14, 15, 16], называемая статистической, полагает, что при бомбардировке тяжёлого ядра нейтронами или протонами образуется составное ядро в состоянии неустойчивого равновесия, которое затем распадается посредством испускания гамма лучей, нейтронов или лёгких заряженных частиц до тех пор, пока не будет достигнуто стабильное состояние. Делительный канал конкурирует с перечисленными формами распада. Теория использует такой инструмент статистического подхода, как число состояний (плотность уровней) ядра. Вероятность деления определяется соотношением плотностей уровней составного ядра в возбуждённом состоянии и делящейся системы в седловой точке. Через двадцать лет модель в этой части была уточнена Струтинским введением оболочечных поправок [17]. Поправки объяснили асимметричное и изомерное деление. Этот успех вселяет веру в предсказание теории оболочечных поправоксуществование ядер, которые значительно тяжелее урана, так называемого острова стабильности. Однако пути достижения этого острова пока не найдены.

Перенос теории Бора на область промежуточных энергий нейтронов встречает трудности. На два положения его подхода — образование составного ядра и независимость распада от способа образования, нельзя полностью положиться в этой области энергий. Когда кинетическая энергия, налетающего на мишень нуклона, превышает энергию связи нуклонов в ядре, то заметную вероятность приобретает каскад нуклон-нуклонных взаимодействий, вызванный первичной частицей (Е&bdquo- > 10 МэВ). В результате образуется широкий спектр остаточных ядер, которые различаются составом нуклонов и энергией возбуждения.

Для расчета внутриядерного каскада применяется метод Монте-Карло, впервые предложенный Гольдбергером [18]. Если энергия возбуждения оказывается выше энергии связи нуклонов и барьера деления остаточного ядра, то его судьба решается в процессе конкуренции деления с испусканием нейтронов. Это сильно затрудняет моделирование реакции и расчёт сечений деления потому, что измеряемые на опыте характеристики деления отражают некую среднюю картину, относящуюся ко всему набору образовавшихся ядер. Вышедшая в 1972 году монография Барашенкова и Тонеева [19] целиком посвящена проблемам расчёта внутриядерного каскада, а в десятой главе этой книги подробно обсуждаются вопросы деления высоковозбуждённых остаточных ядер. Примером современного (постоянно модернизируемого) расчётного кода, реализующего идею внутриядерного каскада и используемого для Еп > 20 МэВ является СЕМ, разработанный в Дубне [20].

Модели, основанные на подходе Бора, т. е. образование составного ядра и его статистический распад по конкурирующим каналам, всё же применяют для энергий инициирующего деление нейтрона > 10 МэВ. При этом, расчёты корректируют введением неравновесных процессов — неиспарительной эмиссии нуклонов и даже кластеров, использованием модели связанных каналов вместо оптической при расчете сечения образования составного ядра и т. п. Рассмотрение многих динамических эффектов, происходящих на стадии от седловой конфигурации к точке разрыва, можно найти в обзоре Бъерхольма и Линна [21].

Из расчётных кодов, реализующих статистический подход, можно назвать коды STAPRE и GNASH. Первый [22] был развит в Нейтронном Центре Будапешта для нужд активационного анализа. Он последовательно осуществляет идею конкуренции двух основных каналов, по которым происходит распад тяжёлого ядра — деление и испарение нейтронов. На первом шаге испарительного каскада он учитывает предравновесную эмиссию нейтронов. Есть авторы [23] успешно работающие с этим кодом до энергий ~ (150 — 200) МэВ. Второй разработан позже, в Лос-Аламосской Национальной Лаборатории [24]. В нём уже заложена предравновесная эмиссия не только нейтронов, но и протонов и более сложных заряженных частиц — дейтронов, тритонов, альфа-частиц. Реализован метод связанных каналов.

Неравновесные эффекты обнаруживаются в экспериментах с тяжёлыми ядрами, когда энергия налетающего нуклона составляет 15 МэВ. Энергия 20 МэВ считается нижней границей области применения схемы внутриядерного нуклон нуклонного каскада. При дальнейшем росте энергии 100, 200 МэВ и до порога мезонообразования схема внутриядерного каскада считается господствующей. Ядро получает высокую энергию возбуждения, структурные эффекты сглаживаются. Однако и тут разнообразие наблюдаемых случаев деления выходит за рамки предлагаемой схемы. В работах Солякина [25] указывается на факты, когда можно говорить о том, что делящееся ядро проходит через стадию трёх фрагментов. Два из них превращаются в осколки, а третий, вобравший в себя весь импульс налетающего энергичного протона, — в веер отдельных нуклонов.

Этот краткий обзор констатирует неоднозначность, допустимость произвола в выборе моделей в области промежуточных энергий, что говорит об актуальности дальнейшей работы в области моделирования.

Итак, существует направление исследований, как экспериментальных, так и в области моделирования, за которым закрепилось следующее название: ядерные данные для науки и технологии. Целью таких исследований является создание и совершенствование системы — базы ядерных данных, которая используется при постановке ядерно-физических экспериментов и в новых разработках в области ядерных технологий.

2. Цель работы.

Целью работы являлось проведение измерений сечений деления четырёх тяжёлых ядер и выполнение расчетов для получения этих же величин на основе стандартных моделей в качестве вклада в систему ядерных данных. Задачей эксперимента было измерение энергетических зависимостей сечений деления выбранных ядер в широком диапазоне энергий нейтронов. Задачей расчетов было воспроизведение измеренных зависимостей.

Для подтверждения надёжности выбранной расчётной модели она была применена к описанию другого параметра реакции деления — взаимного угла разлёта осколков деления. Рассчитанные угловые распределения сравнивались с экспериментальными данными взятыми из литературы.

Выбор изотопов для измерений основывался на их практической значимости.

1) 240Ри и 243Am — радионуклиды, накапливающиеся в топливе ядерных реакторов и создающие проблемы при его утилизации, в числе других минорных актинидов являются целью технологий переработки отработанного ядерного топлива [26,27].

2) 209Bi — среднетяжёлое ядро, которое начинает заметным образом делиться при достижении нейтронами энергий 20 МэВ. Данные по нему являются необходимым звеном для отладки моделей реакций, учитывающих канал деления. Природный моно изотоп, удобный в этом смысле для приготовления мишеней.

3) Вольфрам является важным конструкционным материалом. При создании мощных нейтронных источников из него изготавливают нейтронопроизводящие мишени. Он входит в состав ферромагнитных сталей, из которых изготавливается корпус реактора ядерного синтеза, а части реактора контактирующие с плазмой покрываются чистым металлическим вольфрамом [28]. Сечение деления вольфрама мало. Однако эксперименты с плохо делящимися ядрами особенно интересны с точки зрения получения информации о ядре. Когда сечение деления снижается на несколько порядков и опускается до уровня конкурирующих с делением реакций, то форма кривой зависимости деления от энергии будет чувствительна к открытию новых каналов реакций.

4) Ещё одним мотивом для выбора исследуемых ядер служили соображения эффективного тестирования модели: выбранные ядра расположены на разных концах шкалы делимости.

Результаты работы содержатся в следующих публикациях:

1. А.В. Laptev, A.Yu. Donets, A.V. Fomichev, A.A. Fomichev, R.C. Haight, O.A. Shcherbakov, S.M. Soloviov, Yu.V. Tuboltsev and A.S. Vorobyev, «Neutron Induced Fission Cross-Sections of 240Pu and 243Am in the Energy Range 1−200 MeV», Neutron spectroscopy, neuron structure, related topics: Proc. of the seminar: XI International seminar on interactions of neutrons with nuclei [ISIIN-11], Dubna, Russia, 28−31 May 2003./ Объединённый институт ядерных исследований, 2004. — Р.151−158.

2. А.В. Laptev, A.Yu. Donets, A.V. Fomichev, A.A. Fomichev, R.C. Haight, O.A. Shcherbakov, S.M. Soloviov, Yu.V. Tuboltsev and A.S. Vorobyev, «Neutron Induced Fission Cross-Sections of 240Pu and 243Am in the Energy Range 1 — 200 MeV», Proceedings of the Workshop on Nuclear Data for the Transmutation of Nuclear Waste. GSI-Darmstadt, Germany, 1−5 September. 2003 / Ed. A. Kelic, K.-H. Schmidt -[Электронный ресурс] http://www-wnt.gsi.de/tramu/proceedings/Laptev.pdf -7p.

3. А.В. Laptev, A.Yu. Donets, A.V. Fomichev, A.A. Fomichev, R.C. Haight, O.A. Shcherbakov, S.M. Soloviov, Yu.V. Tuboltsev and A.S. Vorobyev, «Neutron Induced Fission Cross-Sections of 240Pu and 243Am in the Energy Range 1 — 200 MeV», XVII International Workshop on Physics of Nuclear Fission IPPE. Obninsk, Russia, 7−10 October. 2003 — [Электронный ресурс] hdpy/nucleus.ru/lission2003/files/Wednesday/Laptev.pdf -21p.

4. A.B. Laptev, A.Yu. Donets, A.V. Fomichev, A.A. Fomichev, R.C. Haight, O.A. Shcherbakov, S.M. Soloviov, Yu.V. Tuboltsev and A.S. Vorobyev, «Neutron Induced Fission Cross-Sections of 240Pu and 243Am in the Energy Range 1 — 200 MeV», Nuclear Physics A. — 2004. — Vol.734. Suppl. 1. — P. E45-E48.

5. V.E. BUNAKOV, L.V. KRASNOV, A.A. FOMICHEV, A.V. FOMICHEV, «Formation of the Angle Between Two Fission Fragments in Fission by Fast Protons», Proceedings of the Workshop on Nuclear Data for the Transmutation of Nuclear Waste.

GSI-Darmstadt, Germany, 1−5 September. 2003 / Ed. A. Kelic, K.-H. Schmidt -[Электронный ресурс] http://vwvw-vvnt.gsi.de/tramu/proceedings/fomichev2.pdf -5p.

6.. A.A. FOMICHEV, V.N. DUSHIN, A.V. FOMICHEV, «Neutron-Induced Fission Cross-Section of U235 at Energies of 20−200 MeV», Proceedings of the Workshop on Nuclear Data for the Transmutation of Nuclear Waste. GSI-Darmstadt, Germany, 1−5 September. 2003 / Ed. A. Kelic, K.-H. Schmidt — [Электронный ресурс] http://vvww-wnt.gsi.de/tramu/proceedings/FomichevU235.pdf — 4p.

7. A.B. Laptev, A.Yu. Donets, V.N. Dushin, A.V. Fomichev, A.A. Fomichev, R.C. Haight, O.A. Shcherbakov, S.M. Soloviov, Yu.V. Tuboltsev, A.S. Vorobyev, The Neutron Induced Fission Cross Section of 240Pu, 243Am and nat-W in the Energy Range 1−200 MeV, Neutron spectroscopy, neuron structure, related topics: Proc. of the seminar: XII International seminar on interactions of neutrons with nuclei [ISIIN-12], Dubna, Russia, 26−29 May, 2004./ Объединённый институт ядерных исследований, 2004. P. 475−479.

8. В. Е. Бунаков, JI.B. Краснов, А. А. Фомичев, А. В. Фомичев, «Формирование угла разлета осколков при делении 232Th протонами», Известия РАН, сер. физическая, т.69, № 1, 2005, С.23−27.

9. V.E. Bunakov, L.V. Krasnov, А.А. Fomichev, A.V. Fomichev «Angle Between Two Fragments in Fission by Fast Protons», International Conference on Nuclear Data for Science and Technology (ND2004), September 26 — October 1, 2004, Eldorado Hotel, Santa Fe, New Mexico, USA, [American Institute of Physics Conference Proceedings, Volume 769, New York, 2005], P.1295−1298.

10. A.B. Laptev, A.Yu. Donets, V.N. Dushin A.V. Fomichev, A.A. Fomichev, R.C. Haight, O.A. Shcherbakov, S.M. Sploviev, Yu.V. Tuboltsev, and A. S. Vorobyev, «Neutron-induced fission cross sections of 240Pu, 243Am and natW in the energy range 1200 MeV», International Conference on Nuclear Data for Science and Technology (ND2004), Sept. 26 — Oct. 1, 2004, Eldorado Hotel, Santa Fe, New Mexico, USA, [American Institute of Physics Conference Proceedings, Volume 769, New York, 2005], P.865−869.

11. A.V. Fomichev, V. N. Dushin, S. M. Soloviov, A. A. Fomichev, S. G. Mashnik,, «Neutron-Induced Fission Cross Sections for 240Pu, 243Am, 209Bi and natW Measured Relative to U235 in the Energy range 1 — 350 MeV», Preprint/V.G.Khlopin Radium Institute — РИ-262, Saint-Petersburg 2004. — 36p.

12. A.V. Fomichev, V. N. Dushin, S. M. Soloviov, A. A. Fomichev, S. G. Mashnik,, «Fission Cross Sections of 240-Pu, 243-Am, 209-Bi and nat-W Induced by Neutrons up to 500 MeV Measured Relative to 235-U», Preprint/Los Alamos National Laboratory — LA-UR-05−1533. — 2005. — 37p. Благодарности.

В заключение, хочу выразить свою признательность всем участникам эксперимента за внимательное отношение и помощь, которую они оказывали мне как младшему участнику работы, являвшемуся аспирантом кафедры Ядерной физики Петербургского университета. Выражаю искреннюю благодарность профессорам Санкт-Петербургского университета Бунакову Вадиму Евгеньевичу и Краснову Леониду Васильевичу за руководство и непосредственное участие в расчетах по ядерным моделям. Благодарю моего руководителя Гриднева Константина Александровича за руководство и выбор интересной и актуальной темы исследований.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

.

Проделанная работа состоит из экспериментальной и расчетной частей. Обе части направлены на получение величин сечений деления четырёх тяжёлых ядер, имеющих практическое значение.

Выбор ядер, значительно разнящихся по делимости, создаёт трудности для эксперимента. Однако, он создаёт лучшие условия для тестирования расчётной модели.

Благодаря высоким характеристикам импульсного «spallation» нейтронного источника в Гатчине, которому может быть сопоставлен лишь источник в ЛосАламосе, измерения могли вестись в широком диапазоне энергий нейтронов.

Для выполнения расчётов была выбрана каскадно — экситонная модель реакции взаимодействия быстрых нуклонов с ядрами, а именно, её дубненская версия, реализованная в модельном коде СЕМ03.

Расчёт правильно воспроизвёл экспериментальные энергетические зависимости сечений деления для всех ядер. Хорошее соответствие результатов расчетов и измерений повышает надёжность полученных величин.

Мы осторожно относимся к экспериментальным данным, полученным для энергий нейтронов выше 350 МэВ. Поэтому, в таблицах приводим данные до энергий нейтронов 350 МэВ, а данные для энергий нейтронов выше 350 МэВ представляем в графическом виде вместе с расчётными данными.

Данный код был применён также для описания другой характеристики реакции деления — взаимного угла разлёта осколков. В отличие от сечения деления, величина которого сильно связана с энергией возбуждения ядра, эта характеристика отражает переданный ядру мишени импульс. Энергия и импульс это два основных параметра, используемых при моделировании ядерных реакций. Экспериментальные спектры угловых распределений осколков необходимые для сравнения с соответствующими расчётными были взяты из литературных источников. И в этом случае сравнение показало соответствие расчёта эксперименту.

Два этих эпизода применения исследуемого кода СЕМОЗ говорят о том, что код адекватен процессам, развивающимся в ядрах при бомбардировке их нуклонами промежуточных энергий, и позволяет рекомендовать его для использования в работе по формированию базы ядерных данных для области энергий 20 — 500 МэВ.