Мессбауэровское исследование сверхтонкой структуры инвара Fe-30% Ni при электрическом воздействии

Многочисленные исследования железоникелевых инваров методом эффекта Мессбауэра позволили получить большой объем информации о.

51 сверхтонких взаимодействиях (СТВ) ядер Бе в этих метастабильных сплавах. Однако интерпретация СТВ в терминах физического состояния инвара и его структуры оказывается неоднозначной ввиду особенностей формы спектра. Поэтому различные модели дают различные оценки параметров СТВ. Применение в мессбауэровских экспериментах таких воздействий, как внешнее магнитное поле, температура, давление и деформация, позволило получить дополнительную информацию о СТВ в инварах, которая, тем не менее, не сняла проблему неоднозначности интерпретации мессбауэровских спектров.

Известно, что электрические воздействия (ток и поле) оказывают влияние на электронную подсистему металлов и сплавов. Поскольку электронная подсистема участвует в формировании СТВ наряду с ядерной подсистемой, внешнее электрическое воздействие должно влиять на форму и параметры мессбауэровского спектра. Однако ранее электрические воздействия в мессбауэровских исследованиях инваров не применялись. Поэтому исследование электрических воздействий на инвары в процессе мессбауэровского эксперимента является актуальной задачей.

Данная работа посвящена исследованию методом эффекта Мессбауэра влияния электрических воздействий на параметры СТВ в метастабильном инварном сплаве Ре-30%№, находящемся на границе устойчивости магнитных, электронных, структурных и механических свойств, в сравнении с влиянием электрических воздействий на СТВ в стабильных твердых растворах железа.

Для достижения этой цели необходимо решение следующих задач:

1. Разработка физических основ и создание техники модуляции электронной плотности в исследуемом образце в процессе мессбауэровского эксперимента (in situ).

2. Исследование эффекта возмущения электронной подсистемы сплава Fe-30%Ni при зарядопереносе (пропускании электрического.

57 тока) и внешнем электрическом поле на параметры СТВ ядер Fe в сравнении с влиянием электрического тока на СТВ ядер 37Fe в стабильном твердом растворе.

3. Разработка нового подхода к описанию СТВ ядер 57Fe и интерпретации мессбауэровских спектров метастабильного состояния инвара.

Автор защищает:

1. Результаты измерения эффекта Мессбауэра метастабильного инвара Fe-30%Ni (металлургического и модельного космического) и металлического железа при пропускании электрического тока и наложении внешнего электрического поля.

2. Обнаруженные изменения формы мессбауэровских спектров и параметров СТВ ядер 57Fe исследованных образцов при внешнем электрическом воздействии in situ.

3. Предложенную модель описания СТВ ядер 57Fe и интерпретации мессбауэровских спектров метастабильного инвара Fe-30%Ni. 6.

4. Разработанные физические основы и созданный модуляционный метод внешнего электрического воздействия в процессе мессбауэровского эксперимента.

Диссертация состоит из введения, трех глав и заключения. Она изложена на 112 станицах машинописного текста, включая 37 рисунков, 7 таблиц. Список использованной литературы содержит 85 наименований.

2.8. Выводы.

1. Для исследования влияния электрических воздействий на параметры ядерной СТС в металлических образцах в мессбауэровском эксперименте in situ была разработана оригинальная экспериментальная методика, названная модуляцией электронной плотности.

2. Разработаны физические основы и экспериментальное оборудование для динамического эксперимента в рамках метода модуляции электронной плотности. Модулятор позволяет разделять эффекты, связанные с зарядопереносом и нагревом образца за счет джоулева тепла, в пределах одного измерения спектра.

3. Разработаны физические основы и экспериментальное оборудование для статического эксперимента в рамках метода модуляции электронной плотности. Сконструированная конденсаторная ячейка позволяет создавать в металлическом образце области с неравновесной концентрацией заряда.

ГЛАВА 3. ОБСУЖДЕНИЕ РЕЗУЛЬТАТОВ.

3.1. Форма мессбауэровского спектра инвара и суперпозиционная модель ее описания.

Мессбауэровские спектры «металлургических» Ге-30,3%№ Ре-29,8%№ и «космического» Ге-30%Ы1 инваров, измеренные при комнатной температуре, имели характерную для сплавов данного состава [13] синглетоподобную, неравномерно уширенную со стороны положительных и отрицательных скоростей форму (рис, 3.1, кривая 1).

В спектрах исследуемых инваров, снятых без электрического воздействия, СТС не является разрешенной. Дополнительная информация о форме спектров может быть получена из анализа второй производной. Поэтому, к спектрам была предварительно применена процедура численного дифференцирования с использованием алгоритмов, описанных в п. 2.7.

Форма спектральной линии в мессбауэровском эксперименте описывается функцией Лоренца. Максимум второй производной лоренцевской функции совпадает с минимумом распределения, а полуширина прямо зависит от полуширины распределения. Вторая производная спектра инвара имеет два четко выраженных максимума (рис. 3.1., кривая 2), что указывает на суперпозиционный характер спектра и позволяет выделить, по крайней мере, две синглетных компоненты со сравнимой полушириной.

Для описания формы спектра применен ряд моделей (табл. 3.1), которые обычно используются в суперпозиционных теориях инварного состояния сплавов. Модель 1 (два синглета) используется для описания мессбауэровских спектров в гипотезе существования фаз Вейсса [5,3538].

0,004.

0,98.

0,96.

0,94.

0,92.

0,9.

0,88.

— 9.

С.

— 0,004.

— 6.

— 3 0 3.

Относительная скорость, мм/с.

Рис. 3.2. Спектр «металлургического» инвара Ре-30,3%1Чг точки — исходный, сплошная линия — изменение формы.

Узкая компонента описывает антиферромагнитную низкоспиновую фазу, а широкая — ферромагнитную высокоспиновую фазу.

Модель 2 (синглет и дублет) используется в предположении сосуществования в инваре феррои парамагнитной фазы [32] (синглет описывает парамагнитная фазу, дублет — вырожденный секстет ферромагнитной фазы).

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

.

В работе исследовано влияние электрических воздействий на форму мессбауэровских спектров. Полученные результаты позволяют сделать следующие выводы:

1. Разработаны физические основы и экспериментальная техника для регистрации влияния электрических воздействий на параметры СТВ ядер 57Fe в мессбауэровском эксперименте in situ. С использованием этой техники впервые измерены мессбауэровские спектры метастабильного инвара Fe-30%Ni (металлургического и модельного космического), металлического железа и высокоуглеродистой нелегированной стали при пропускании электрического тока и наложении внешнего электрического поля.

2. Обнаружено изменение формы мессбауэровских спектров исследованных образцов при электрическом воздействии и разница этого изменения при пропускании электрического тока и действии внешнего электрического поля. По сравнению со статистической ошибкой более значимые изменения зарегистрированы для электрического поля.

3. Предложена новая трехкомпонентная модель описания СТВ ядер 57Fe и интерпретации мессбауэровских спектров метастабильного инвара Fe-30%Ni, основанная на представлении о молекулярных кластерах. Эта модель позволяет оценить изменения мессбауэровских параметров при электрическом воздействии с большей статистической точностью, по сравнению с известными моделями.

4. В рамках предложенной модели описания СТВ ядер Fe в инваре обнаружена аномальная нелинейная зависимость изомерного сдвига всех трех компонент от плотности тока и электрического напряжения, свидетельствующая о соответствующем перераспределении 3d-4s электронной плотности в зависимости от внешних условий. В области (.

100.-50)В обнаружено резкое изменение изомерного сдвига по отношению к металлическому железу и равное (ОД±-0,03) мм/с. Эта величина сравнима с изменением изомерного сдвига при структурных и магнитных фазовых переходах.

5. Для газоконденсатного образца инвара, моделирующего космические условия образования ядра Земли из протопланетного облака, обнаружено изменение формы мессбауэровского спектра при действии электрического поля. Форма спектра частично восстанавливается зарядопереносом. В отличие от образца инвара металлургического происхождения для газоконденсатного образца изменения формы спектра сохраняются после снятия электрического воздействия. В рамках молекулярной кластерной модели это свидетельствует о меньшей энергии внутрикластерной связи в газоконденсатном образце инвара.

6. С использованием техники модуляции электронной плотности зарегистрирован эффект расщепления на сателлиты каждой линии мессбауэровского спектра с магнитной дипольной сверхтонкой структурой для металлического железа при воздействии электрического поля, что является экспериментальным свидетельством интерференции ядерных состояний или квантовых биений сверхтонких переходов.