Связь зарядового состояния атомных частиц, отраженных от поверхности металла, с характеристиками рассеяния

Разнообразные вторично-эмиссионные процессы, происходящие при бомбардировке твердых тел ионными пучками, в настоящее время все более тщательно изучаются в связи с множеством фундаментальных и прикладных задач /1−3/.

С общефизической точки зрения в этой области, пограничной с хорошо изученными разделами — атомной физикой и физикой твердого тела, могут наблюдаться новые нетривиальные закономерности. Достаточно указать на явления излучения света вторичными частицами в непрерывном спектре при ионной бомбардировке некоторых металлов /4/ и распыление твердых тел в виде многоатомных комплексов /5/. Механизм этих явлений до сих пор не установлен.

С точки зрения прикладной физики, без знания закономерностей явлений, сопутствующих ионной бомбардировке, невозможно решение таких актуальных задач, как диагностика поверхности твердых тел ионными пучками, конструирование МГД-генераторов, создание материалов с заданными свойствами, получение сильноточных эмиттеров, выбор оптимального материала для первой стенки термоядерного реактора и т. д.

Одна из самых сложных проблем, возникающая при взаимодействии ионных пучков с поверхностью твердого тела, связана с измерением и расчетом зарядовых распределений обратно рассеянных ионов средних энергий I кэВ с Е <Ее (ЕБэнергия атома, движущегося со скоростью 2.19-Ю^см/с). Имевшиеся здесь до последнего времени немногочисленные результаты измерений часто противоречили один другому. Единственное, что их объединялоэто резкое несоответствие предсказаниям существующих теорий. Неудивительно, что О. Б. Фирсов /6/ назвал проблему зарядового состояния рассеянных атомных частиц «больным вопросом теории и эксперимента». Между тем, этот вопрос тесно связан с большой совокупностью важных задач.

Так, без знаний закономерностей формирования зарядового состояния, теряют информативную ценность измерения энергетических спектров рассеянных ионов в целях диагностики состава и структуры поверхностей. Действительно, получение количественных характеристик из таких измерений невозможно в принципе, и даже качественные выводы могут оказаться неверными. Пусть, например, некоторая поверхностная структура (А) дает основной вклад в ионный спектр, а другая (В) в спектре не проявляется. Это еще не означает, что (А) доминирует на поверхности, а (В) вовсе отсутствует, так как рассеяние от (А) может происходить преимущественно в виде ионов, а от (В) — в виде нейтралей. С подобной ситуацией столкнулись авторы работ /7/, /8/ и /9/.

Не менее важную роль играют эти закономерности и в процессах взаимодействия горячей плазмы с первой стенкой термоядерного реактора. Здесь в дополнение к энергои массообмену плазмы со стенкой можно говорить и о зарядообмене. От количества частиц, возвратившихся в плазму в виде нейтралей, будет зависеть ее поведение в электрических и магнитных полях и состояние поверхности стенки реактора. Отметим также, что любое продвижение в данном налралении ценно и потому, что существенным моментом процессов формирования зарядовых состояний рассеянных частиц является их электронный обмен с поверхностью твердого тела. В этом смысле они аналогичны процессам вторичной ионно-ионной и ионно-электронной эмиссии. Следовательно, по мере преодоления трудностей данной задачи, в перспективе возможно создание единой теории вторично-эмиссионных явлений, происходящих при ионной бомбардировке твердых тел.

Целью настоящей работы является вычисление степени однократной и многократной положительной ионизации пучков газовых ионов средних энергий при их обратном рассеянии металлическими поверхностями и установление связи зарядовых распределений отраженных частиц с характеристиками траекторий рассеяния и состоянием поверхности металла. В работе использованы методы аналитических расчетов и машинного моделирования.

На защиту выносятся:

1. Модель формирования зарядовых состояний отраженных от поверхности металла атомных частиц в конкурирующих процессах захватов и потерь электронов как внутри, так и вне вещества.

2. Метод расчета вероятности ионизации для каждой траектории рассеяния, дающий возможность вьщелить два основных типа траекторий — с равновесным и неравновесным зарядовым распределением соответственно.

3. Метод расчета вероятности многократной ионизации, позволивший выяснить причину происхождения многозарядных ионов.

4. Модель двукратного рассеяния с ослаблением потока и учетом упругих и неупругих потерь энергии ионом для вычисления просуммированных по всем зарядовым состояниям энергетических спектров частиц, рассеянных на большие углы.

5. Механизм образования поверхностных пиков в ионных спектрах и на кривой зависимости степени ионизации от энергии рассеянного иона.

6. Механизм образования поверхностных пиков в спектрах нейтральных атомов.

7. Модель, учитывающая вклад в нейтрализацию ионов от отдельных атомов вещества, дающая зарядовые распределения, чувствительные к атомарной структуре поверхности.

Научная новизна заключается в следущем: I. Предложена простая модель процессов формирования зарядовых состояний, на основе которой впервые показано, что учет не рассматриваемых ранее в теории процессов потери электронов и нейтрализации внутри вещества снимает большинство противоречий между теорией и экспериментом.

2. Впервые получена связь зарядовых состояний с формой траекторий рассеяния и выведена формула для степени ионизации, содержащая равновесный член зарядового распределения и неравновесную добавку. Показано, что равновесный заряд зависит от энергии и угла вылета рассеянной частицы, причем эта зависимость является степенной .

Неравновесная добавка существенно иначе, более сложным образом зависит от этих величин. Кроме того, она зависит от начальной энергии и пути, пройденного частицей в веществе, а в некоторых случаях — также от угла скольжения и начального зарядового распределения в падающем потоке.

3. Впервые показано, что многозарядные ионы появляются в рассеянном пучке только при условии образования долгоживущих вакансий во внутренних оболочках многоэлектронного атома.

4. В модели двукратного рассеяния с учетом упругих и неупругих потерь энергии и ослабления потока впервые, путем численного интегрирования на ЭВМ, вычислены просуммированные по всем зарядовым состояниям энергетические спектры легких атомных частиц, рассеянных на большие углы. Получены распределения куполообразной формы, максимум которых перемещается в область меньших относительных энергий с увеличением начальной энергии и угла рассеяния. Полуширина распределений при этом изменяется немонотонно.

5. Впервые предложен механизм образования поверхностных пиков в ионных спектрах и на кривой зависимости степени ионизации от энергии рассеянных частиц. Показано, что эти пики появляются на тех участках энергетических спектров, где подавляющий вклад вносят.

— траектории с неравновесным зарядовым распределением частиц, которые могут существовать внутри металла в виде нейтральных атомов. Форма этих пиков рассчитана в моделях однои двукратного рассеяния. Впервые получена немонотонная зависимость от энергии в высокоэнергетической части спектра, которая соответствует поверхностному рассеянию. Показано, что степень ионизации в поверхностных пиках может быть выше равновесной более чем на порядок величины.

6. Показано, что совершенно иную природу, связанную только с закономерностями рассеяния, имеют поверхностные пики в спектрах нейтральных легких атомов. Пики появляются там, где на единичный интервал энергии приходится аномально большое число траекторий частиц, рассеянных в приповерхностных слоях. Впервые дано объяснение такому сгущению траекторий в малой области спектра. Оно происходит в тех случаях, когда за счет комбинации упругих и неупругих потерь, энергия частицы, как функция пройденного в веществе пути, проходит через максимум. Доказано, что этот поверхностный пик появляется лишь при энергиях частиц, меньших некоторой критической. Получена зависимость критической энергии от угла рассеяния и отношения масс сталкивающихся частиц.

7. Впервые получены формулы, содержащие чувствительность степени ионизации к атомарной структуре поверхности. Предсказано увеличение степени ионизации при рассеянии от дефектных структур, например, цепочек с вакансиями. Предсказана также ориента-ционная чувствительность зарядовых распределений.

Научная и практическая ценность. Разработанная модель процессов формирования зарядовых состояний рассеянных атомов позволила с единой точки зрения объяснить разнообразные и противоречивые на первый взгляд экспериментальные данные. Кроме того, на основании модели удалось предсказать ряд эффектов, в том числе ориентационную чувствительность зарядовых распределений частиц, рассеянных поверхностью монокристалла. В настоящее время эти ори-ентационные эффекты обнаружены экспериментально.

Установленная связь зарядовых распределений с закономерностями рассеяния позволила объяснить природу поверхностных пиков и понять особую роль поверхностного рассеяния для рассматриваемых явлений. Обнаружено, что наибольшая диагностическая информация о структуре и составе поверхности содержится именно в поверхностных пиках.

Полученные формулы, включенные в программы по машинному моделированию рассеяния позволяют надежно вычислять ионные спектры и затем производить корректное сравнение с экспериментами по рассеянию ионов. Проводимое ранее в большом числе работ сравнение расчетов, где учитывались все рассеянные частицы, и экспериментальных данных, где измерялись только отраженные ионы, нередко составляющие всего несколько процентов от рассеянного пучка, было малообоснованным и в ряде случаев приводило к неверным выводам.

Полученные результаты могут найти практическое применение, в основном, для диагностики поверхности. Для этого имеются следующие основания:

1) Сравнивая машинные расчеты по рассеянию ионов от различных поверхностных структур и соответствующие экспериментальные данные можно сделать вывод о состоянии поверхности. Первые попытки такого рода позволили определить в одном случае наличие на поверхности атомных ступенек двух типов /9/, а в другом — обнаружить сорбированные молекулы азота, определенным образом расположенные на поверхности монокристалла /10/.

2) Зависимость степени ионизации от плотности атомов в приповерхностных слоях, подвергаемых интенсивной ионной бомбардировке, позволяет восстановить форму распределения плотности атомов по глубине, сравнивая расчет с экспериментальными данными. 3) Вероятность однократного рассеяния в виде многозарядного иона сильно зависит от атомного номера поверхностного атома. Этот факт позволяет получать информацию о химическом составе поверхности из энергетических спектров рассеянных многозарядных ионов.

Апробация работы. Материалы диссертационной работы докладывались и обсуждались на;

1. ХУ, ХУП и XIX Всесоюзных конференциях по эмиссионной электронике (Киев, 1973; Ленинград, 1979; Ташкент, 1984).

2. УН Всесоюзном совещании по физике взаимодействия заряженных частиц с монокристаллами (Москва, 1975).

3. 1У Всесоюзной конференции по взаимодействию атомных частиц с твердым телом (Харьков, 1976).

4. УН Международной конференции по атомным столкновениям в твердых телах (Москва, 1977).

5. Всесоюзных совещаниях-семинарах по диагностике поверхности ионными пучками (Ужгород, 1977; Донецк, 1980).

6. Симпозиуме по взаимодействию атомных частиц с поверхностью твердого тела, посвященном памяти академика АН УзССР, У.А.Арифо-ва (Ташкент, 1979).

7. I, II, 1У семинаре по рассеянию атомных частиц поверхностью твердого тела (Фергана, 1980; Сиджак, 1981; Ангрен, 1983).

8. Республиканском совещании по диагностике поверхности ионными пучками (Запорожье, 1983).

Публикации. Результаты, представленные в диссертации, опубликованы в тезисах докладов перечисленных выше конференций, а также в статьях /46,67,77,80,81,82/.

Объем работы. Работа содержит 205 страниц текста, 48 рисунков и список литературы 134 наименования.

7. Основные результаты, полученные в данной главе, находятся в хорошем согласии с большой совокупностью экспериментальных данных.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

.

Приведем основные результаты, полученные в настоящей работе и отметим некоторые вопросы, требующие дальнейшего исследования. Самым важным в работе является установление связи процессов формирования зарядовых состояний с закономерностями рассеяния. Предположение о такой связи было высказано сначала на основе анализа большой совокупности экспериментальных данных, а затем подтверждено расчетами, с помощью которых с единой точки зрения удалось объяснить резкое различие в поведении степени ионизации 2+(Е, Е0, V) в трех характерных областях энергетических спектров, а также предсказать ориентационную чувствительность величины С Е, V, ^). Из результатов работы следует, что и в дальнейшем, при создании более строгой теории зарядовых состояний, необходимо учитывать эту связь.

Большинство остальных результатов либо помогают установить указанную связь, либо выражают какой-нибудь ее отдельный аспект, перечислим их:

I. Предложена простая модель формирования зарядовых состояний в конкурирующих процессах захватов и потерь электронов, как внутри, так и вне вещества. Чувствительность ^ к форме траектории рассеяния проявляется в модели благодаря предположению о существовании внутри металла связанного состояния электрона в газовом атоме. Справедливость этого предположения для атомов Не, Мб и Аг7 не вызывает сомнения. Однако для водорода и его изотопов вопрос о существовании связанного состояния внутри металлов остается открытым. Здесь требуются дальнейшие теоретические и, особенно, экспериментальные исследования зависимости Е) в областях II и III энергетических спектров с улучшенным разрешением энергоанализаторов.

2. На основе данной модели получены аналитические формулы для вероятности ионизации частиц, рассеянных по данной траектории в зависимости от ее характеристик. В частности, выделены траектории с равновесным и неравновесным зарядовым распределением.

3. Предложен механизм образования многозарядных ионов из состояний атомных частиц, сохранивших после жесткого рассеяния на поверхности долгоживущую I. -вакансию. Рассчитанные спектры ионов с с = 2,3,4 хорошо согласуются с экспериментом. К сожалению, малочисленность экспериментальных данных не позволяет с уверенностью считать этот способ формирования многозарядных ионов единственно возможным. Не исключено, что некоторая часть таких ионов связана со структурными нарушениями поверхности и происходят из состояний частиц, не содержащих I. -вакансий, но рассеянных на атомах, не имеющих ближайших соседей в решетке. Возможно, что эту часть многозарядных ионов удастся выделить в эксперименте, как зависящую от плотности падающего пучка.

Можно предложить и другие способы проверки данного механизма: а) Как показано в /98/, в пределах второго периода таблицы Менделеевавакансия образуется с подавляющей вероятностью в той из двух сталкивающихся частиц, чей атомный номер меньше. Тогда, например, при рассеянии, А г7 от поверхности ki при 50 кэВ ^ Е0 < 100 кэВ, ионов, А г', и > 2, должно быть очень мало, но среди выбитых частиц должно наблюдаться значительное число ионов Ы, и > 2. С другой стороны, появление на поверхности, А Ь примесных атомов с у 18 должно привести к росту числа ионов, А г, пропорциональному концентрации примесных атомов. Проверка этого результата оказалась бы полезной в целях диагностики поверхности. б) Спектр ионно-электронной эмиссии, сопутствующей рассеянию с образованием Iвакансий в, А г должен содержать высокоэнергетические пики характеристических оже-электронов /133/, с энергиями = 260 эВ и 480 эВ.

4. В полуэмпирических моделях однои двукратного рассеяния с ослаблением потока проведены численные расчеты на ЭВМ и получены простые аппроксимационные формулы, содержащие правильные зависимости дважды дифференциальных коэффициентов обратного рассеяния от энергий Е, Е и углов Ы и 0, проверенные на большом экспериментальном материале. $ 3. Установлено, что причиной появления поверхностных пиков в спектрах нейтральных атомов является сгущение траекторий в области? ^ 2−1 за счет комбинации упругих и неупругих потерь энергии при Е0 < ЕКр. Для ЕКр — наибольшей начальной энергии, при которой наблюдается этот пик, получена формула, содержащая зависимость Е от соотношения масс ^ и угла рассеяния 0. г.

Предсказано, что поверхностный пик для водорода должен наблюдаться лишь при Е0? 100 эВ. Этот результат теперь можно проверить экспериментально, так как недавно был предложен оригинальный способ получения пучков Н+ малых энергий /134/.

6. В области I энергетических спектров, где происходит многократное рассеяние, показано, что кривые ^(Е, Е0, V) ассимп-тотически приближаются к универсальной, близкой к линейной функции^р (Е,^), причем зависимость от V является слабой. При Е -> 0 функции имеют порог Е = Е^. Поведение 33 области I определяется тем, что на большинстве траекторий устанавливается зарядовое равновесие.

7. В области II, где основной вклад вносит квазиоднократное рассеяние, зарядовое равновесие не успевает установиться, что и объясняет появление поверхностных пиков на кривых 2 + (Е). С помощью модели однократного рассеяния получена простая формула для (Е, ^) — максимальной степени ионизации в поверхностном пике. Показано, что вид функции (EQ, V) резко отличается от^р (Е, ^) (этот факт необходимо учитывать при экспе-ментальных исследованиях зависимости 2+(Е)). Установлено, что (Е, V) содержит наибольшую диагностичес.

L м лу О кую информацию об условиях на поверхности.

8. В высокоэнергетической области III функции), рассчитанные с помощью модели двукратного рассеяния, изменяются немонотонно. Измерения в области III также могут быть использованы в целях диагностики поверхности.

9. Вычислены ионные спектры рассеянных частиц, содержащие куполообразный максимум и поверхностный пик. Показано, что основной причиной появления этого пика является не аномально большая вероятность однократного рассеяния, а неравновесный характер зарядового распределения в области II при Е ^ Ej.

10. Для расчета ориентационных эффектов предложена модификация модели формирования зарядовых состояний, в которой непосредственно учитывается вклад в нейтрализацию от каждого отдельного атома металла вдоль траектории рассеяния. Модель позволила получить ориентационную зависимость величины 2+ (^) в хорошем согласии с экспериментом и предложить способ диагностики ряда поверхностных дефектов на атомном уровне.

Автор считает своим приятным долгом выразить благодарность Э. С. Парилису за научное руководство данной работой, JI.M. Кишиневскому и С. Л. Нижной — за плодотворное сотрудничество, Г. И.Ни-гай и Е. Э. Парилису — за помощь в численных расчетах, всем сотрудникам сектора теории вторичных процессов — за полезное обсуждение полученных результатов.