Исследование процессов выращивания оксидных кристаллов из расплава методами Чохральского и Степанова с помощью вычислительного эксперимента

Высококачественные кристаллы оксидных соединений широко используются при производстве различного рода оптических приборов, применяемых в медицине, науке и промышленности. Потребность в оксидных кристаллах непрерывно растет, ужесточаются требования к структурному качеству выходной продукции. При этом жесткая конкуренция вынуждает производителей стремиться к постоянному снижению себестоимости производства. Достигнуть этого можно только путем непрерывного совершенствования ростовых технологий. Однако практически любая попытка изменения ростового процесса, например, путем увеличения размеров оксидных кристаллов или модификацией их свойств за счет легирования, радикально меняет тепловые условия выращивания, что приводит к необходимости разработки нового технологического процесса и существенного изменения конструкции ростовой установки.

К сожалению, подобные задачи для оксидных кристаллов (в отличие от полупроводниковых соединений) все еще решаются методом проб и ошибок, что применительно к оксидным кристаллам оказывается, во-первых, чрезвычайно дорогостоящим, поскольку, как правило, используется оснастка из платины или иридия, стоимость которой может достигать сотен тысяч рублей, а также исходные оксиды высокой степени очистки, а, во-вторых, требует недопустимо длительного времени. Поэтому разработка адекватной математической модели ростового процесса является исключительно актуальной, так как оптимизация с активным использованием вычислительного аппарата требует меньшего количества экспериментов, является существенно более дешевой и может быть сделана в более сжатые сроки. Можно сказать, что в этом смысле оксидные кристаллы повторяют путь, пройденный полупроводниками. Однако в отличие от полупроводников, роль моделирования при проектировании и отработке процессов выращивания оксидных кристаллов до сих пор остается весьма и весьма скромной. Причина этого состоит в том, что процессы теплообмена при выращивании оксидов являются гораздо более сложными. Оксидные кристаллы, во-первых, имеют достаточно низкую теплопроводность, как в жидкой, так и в твердой фазе, а во-вторых, как правило, сохраняют достаточную прозрачность для инфракрасного излучения вплоть до температуры плавления. В тоже время расплавы их практически непрозрачны. В результате, при выращивании оксидов перенос тепла в расплаве определяется конвекцией, а в кристалле — излучением. Последнее означает, что кроме расчета радиационного теплообмена между кристаллом, свободной поверхностью расплава и элементами кристаллизационной установки, что обычно делается при любом моделировании роста кристаллов, используя метод угловых коэффициентов [1], необходимо еще решать уравнение переноса излучения внутри кристалла, что существенно усложняет рассматриваемую задачу и требует применения совершенно других численных методов.

Одним из основных промышленных методов получения оксидных кристаллов является метод Чохральского. Хотя в настоящее время имеются пакеты программ, позволяющие моделировать процесс Чохральского, применительно к оксидным кристаллам, все эти пакеты могут рассчитывать лишь стационарные поля и стационарную форму фронта кристаллизации при заданной форме кристалла, то есть собственно процесс роста не рассматривается. С другой стороны, задача создания виртуального процесса Чохральского, позволяющего моделировать на компьютере весь процесс роста оксидного кристалла от момента затравления до окончания процесса вытягивания, является чрезвычайно заманчивой, поскольку ее решение позволило бы проектировать и отрабатывать процесс выращивания кристалла непосредственно на компьютере. При этом для оксидов потребность именно в таком нестационарном моделировании является существенно большей, чем для полупроводников, например, из-за явления инверсии фронта кристаллизации, когда прогиб фронта резко уменьшается за относительно небольшой промежуток времени.

Для создания виртуального процесса Чохральского необходимо решение двух основных задач: разработки динамической модели ростового процесса, позволяющей отслеживать эволюцию формы кристалла и формы межфазной границы во времени, и объединение этой модели с моделью системы автоматического управления ростом кристалла.

Помимо метода Чохральского получили распространение и другие технологии выращивания оксидных кристаллов. Для выращивания профилированных кристаллов широко используется способ Степанова, который позволяет получать монокристаллы с сечением практически любой формы. Наиболее актуальные профили — это стержни, трубки и ленты. Особый интерес представляют монокристаллические ленты лейкосапфира с базисной гранью параллельной широкой стороне ленты (базисноограненные ленты). Базисноограненные (БО) ленты сапфира являются чрезвычайно привлекательным материалом как для использования в качестве подложек при эпитаксии нитридных структур, так и при изготовлении различного рода оптических изделий. Такие ленты обладают зеркально-гладкой поверхностью, что снижает до минимума потребность в их дорогостоящей механической обработке. С другой стороны, указанные ленты являются чрезвычайно интересным модельным объектом для изучения как процессов возникновения дефектной структуры кристаллов, так и механизмов формообразования кристаллов в случае выхода граней на их внешнюю поверхность. Отличительная особенность процесса выращивания БО лент сапфира состоит в том, что в таких лентах очень трудно предотвратить образование блоков, в то время как при выращивании лент сапфира другой ориентации подобная проблема не возникает. Основная причина образования блочной структуры в БО лентах — это термоупругие напряжения, возникающие в кристалле в процессе роста. Поэтому, чтобы бороться с образованием блоков, необходимо управлять температурным полем внутри установки. Для этого требуется качественно новый уровень в понимании процессов теплообмена внутри теплового узла. И в этом случае без помощи численного моделирования обойтись невозможно. Происходящие внутри кристаллизационной установки тепловые процессы слишком сложны, а возникающие эффекты слишком тонки для их понимания исключительно на основе экспериментальных измерений.

Целью диссертационной работы являлось:

1) Разработка алгоритмического и численного инструментария для изучения на компьютере процесса роста оксидных кристаллов из расплава методами Чохральского и Степанова.

2) Использование этого инструментария для исследования глобального теплообмена в кристаллизационной установке, оптимизации тепловых условий выращивания и проведения численных экспериментов, моделирующих во времени реальный процесс роста кристалла.

3) Сопоставление результатов моделирования с реальными технологическими процессами и выработка на этой основе рекомендаций по изменению режимов выращивания кристаллов и модификации конструкции тепловой зоны ростовых установок.

Структура диссертации.

Диссертация содержит введение, 6 глав и заключение. Ее условно можно разделить на две половины: «теоретическую» и «практическую». В первой из них описывается программный и алгоритмический инструментарий, а во второй — с помощью этого инструментария приводятся результаты вычислительных экспериментов по выращиванию оксидных кристаллов методами Чохральского и Степанова с целью оптимизации ростового процесса и выработки рекомендаций по его совершенствованию.

Основные результаты, представленные в данном разделе диссертации, опубликованы в работах [70−74].