Методы получения таллия-201 и РФП «Таллия хлорид, 201Т1»

РФП на основе радионуклидов таллия используются для проведения диагностических исследований в кардиологии, что обусловлено способностью ионов одновалентного ТГ накапливаться в здоровой сердечной мышце за счет изотопного замещения стабильных ионов К⁺. Следует отметить, что ионы Tl^3t в реакции замещения не участвуют и их присутствие в РФП не желательно. Из 20 известных радионуклидов таллия с массовыми числами от 193 до 210 в диагностике применяют в основном таллий-201 (7″ i/2 = 73,1 ч), распадающийся путем электронного захвата с испусканием рентгеновского КХ-излучения со средней энергией 0,7 249 МэВ.

В табл. 4.2. приведены свойства и значения эквивалентных доз от некоторых изотопов таллия после их введения в количестве 2 мКи (74 МБк) [5].

Таблица 4.2.

Эквивалентные дозы облучения от радионуклидов таллия

Таллий-201 может быть получен косвенным (генераторным) способом, например из стабильных изотопов таллия-203 и 205 по реакциям.

или же из свинцовых мишеней, облученных протонами с энергией до 100 МэВ:

а также по прямой реакции из ртутных мишеней:

Начальная энергия протонов для реакции (4.1) должна составлять около 28,6 МэВ, а на выходе из мишени — 22 МэВ. Средний выход 201 203.

Т1 из мишеней, обогащенных до 95% (металлический ' Т1 или его сульфат), составляет около 2,1 мКи/мкА • ч, а содержание основных примесей ²⁰⁰Т1 {Ту2 = 26,1 ч) и ²⁰²Т1 {Тп = 12,2 сут.) не превышает, соответственно, 1,0 и 0,2%. Кроме того, из материала подложки мишени (металлическая медь) образуются PH ⁶⁴Си {Тп — 12,7 ч) и ⁶⁵Zn (Г|_/2 = 244,1 сут.).

При использовании второй реакции начальная энергия протонов должна быть около 44 МэВ, что резко увеличивает примесь ^2№Т1. Для ее снижения необходима выдержка мишени, что, в свою очередь, приводит к уменьшению активности основного радионуклида.

Поскольку образование ^20|Т1 по реакциям (4.1) и (4.2) идет через промежуточную стадию распада материнского радионуклида ²⁰¹РЬ, этот радионуклид должен быть достаточно быстро отделен от материала мишени. С учетом этой особенности технология переработки таллиевых мишеней включает в себя комплекс следующих радиохимических приемов:

• • растворение мишени с частичным растворением ее оболочки в азотной или серной кислоте;
• • отделение ²⁰¹РЬ адсорбцией на ионообменных смолах или осаждением, или экстракцией с последующей выдержкой выделенного продукта в течение 32 ч для накопления дочернего ²⁰¹Т1 и распада примеси таллия-200, генерируемой из ²⁰⁰РЬ;
• • отделение ^0|Т1 от свинца-201 методами хроматографии или экстракции и, наконец, приготовление самого препарата ^20|Т1 в виде таллия хлорида.

На последней стадии может быть применен метод соосаждения.

20lr>u 201т-,.

РЬ с осадком сернокислого стронция с последующим отделением Т1 экстракцией бутилацетатом. Для этого Т1 (1) предварительно переводят в трехвалентное состояние добавлением в раствор бромноватокислого калия (КВЮз), а затем проводят его реэкстракцию раствором сернистой кислоты (H2SO3) с одновременным восстановлением Т1 до одновалентного состояния. Полученную водную фазу упаривают и растворяют в требуемом объеме физиологического раствора (0,9% раствор NaCl), получая в результате препарат «Таллия хлорид, ^0|Т1».

Помимо приведенной экстракционно-рсэкстракционной технологии используется сублимационная методика переработки таллиевых мишеней, основанная на различии летучести сульфидов таллия и свинца. Независимо от выбранных технологических путей, средняя продолжительность получения препарата таллия-201 составляет около 2-х суток.

При получении ²⁰Т1 из свинцовых мишеней по реакции (4.3) используются протоны с энергией до 100 МэВ. Несмотря на то что природный свинец имеет 4 изотопа с массами 204, 206, 207 и 208, из которых по конкурирующим реакциям помимо основного материнского PH — Bi — образуются примеси Bi и Bi, генерирующие, в свою очередь, примеси '°°Т1 и ²⁰²Т1, основная привлекательность такого способа состоит в следующем:

• • выделение «^0|Т1 из облученной мишени проводят в одну стадию;
• • исключаются потери ^20|Т1, образующегося непосредственно

с- 201_D — 1,77ч 201_nu 9.4ч 201т-.

в процессе оолучения по цепочке Bi Pb TI;

• • исключается загрязнение препарата ^20|Т1 следами стабильного таллия.
• •>оо

Для снижения примеси ' Т1 обычно используются обогащенные мишени, например по ²⁰⁶РЬ (95%) или ^21 МРЬ (> 55%), а также варьируется начальная энергия протонов. Экспериментальные исследования показали, что хорошая радионуклидная чистота и выход целевого изотопа Т1 (до 8 мКи/мкА • ч) достигается и при облучении многослойнои мишени, составленной из слоев РЬ, РЬ, РЬ, обращенных в указанном порядке к пучку протонов с начальной Ер= 76 МэВ.

Для выделения ²⁰¹Т1 из свинцовых мишеней (после их выдержки в течение 30−40 часов) может быть применен, например, термодиффузионный или сорбционный метод, а также осадительно-экстракционные или полностью экстракционные методики. Суть последних состоит в первоначальном отделении прямых радионуклидных примесей таллия от матричного свинца, а затем накопленного ^20,Т1 от свинца. При хроматографическом отделении таллия в качестве сорбента может быть использована смесь порошка фторопласта с бути л ацетатом. Предварительно Т1 (I) переводят в Т1 (III), а затем вновь восстанавливают в процессе вымывания из колонки.

При прямом получении Т1 из ртути по реакции (4.4) используются мишени, обогащенные по изотопу Hg до 95%. Для предотвращения образования примеси таллия-202 по конкурирующей реакции ²⁰²Hg(р, п) ²⁰²Т1 начальную энергию протонов подбирают близкой к значению пороговой энергии образования «Т1 (17,3 МэВ). Для снижения примеси таллия-200 рекомендуется использовать тонкие мишени. Величина выхода Т1 по такой реакции составляет 1,2 мКи/мкА • ч, что сопоставимо с выходом реакций на изотопах таллия и свинца. При раДИОхимическом выделении Т1 из ртутных мишенеи, так же как и во всех рассмотренных выше случаях, используется многостадийный процесс с применением соответствующих методик растворения мишеней и последующей экстракцией и реэкстракцией таллия.

Из приведенного сравнения методов получения и выделения ^20,Т1 следует, что производство этого PH возможно только при использовании высокоэнергетичных ускорителей. Процесс его выделения связан с необходимостью разрушения обогащенных мишеней, включает до 10 радиохимических операций при общей их продолжительности до 2-х суток. Активность образующихся жидких и твердых отходов на порядки превышает активность целевого продукта. Все это приводит к высокой себестоимости РФП (30 долларов США за 1 мКи и более).