Резонансное когерентное возбуждение релятивистских многозарядных ионов при прохождении через ориентированные кристаллы вне условий каналирования

Объект исследования и актуальность темы.

Резонансное когерентное возбуждение (resonant coherent excitation, RCE) многозарядных ионов при прохождении через кристаллы — одно из наиболее красивых явлений в физике взаимодействия ионов с веществом, предсказанное В. В. Окороковым в 1965 году [1−3]. Упорядоченно расположенные атомы кристаллической решетки создают пространственно периодическое поле, являющееся осциллирующим во времени в системе отсчета, связанной с движущимся ионом. В случае, когда частота кристаллического поля соответствует разности энергетических уровней иона, происходит его возбуждение, имеющее, резонансный характер. Такая ситуация может возникать при осевом и плоскостном капалироваиии, при поверхностном капалировании, а также, как это было недавно продемонстрировано экспериментально, при прохождении иона через кристалл без каналирования. В эффекте RCE ярко проявляются упорядоченность среды и внутренняя структура иона.

Условия, при которых возникает резонансное когерентное возбуждение, имеют геометрический характер: для осуществления эффекта необходимо специальным образом ориентировать пучок ионов относительно кристаллической решетки и подобрать скорость ионов. Связь геометрических параметров с резонансной энергией перехода АЕ между уровнями иона определяется резонансным условием.

АЕ = 2? r/i7(G ¦ v), впервые выведенным В. В. Окороковым [1]. Здесь v — скорость ионов, G — вектор обратной решетки кристалла, а — постоянная решетки, релятивистский параметр 7 = (1 — v2/(?)-1'2.

При рассмотрении эффекта RCE необходимо принимать во внимание большое количество дополнительных факторов, искажающих идеальные условия. Во-первых, следует учитывать дефекты и тепловые колебания решетки, нарушающие идеальную упорядоченность атомов кристалла [4]. Во-вторых, траектории ионов не являются идеально прямолинейными в связи с действием статических полей [5,6] и рассеянием ионов на электронах и атомах мишенив достаточно толстых мишенях необходимо принять во внимание торможение ионов. В-третьих, нужно учесть некогерентные процессы взаимодействия ионов со средой, приводящие к изменению их внутреннего состояния. Наконец, под действием статической компоненты электромагнитного поля кристалла и поля поляризационной волны, возникает искажение внутренней структуры иона [7—10].

Существует два основных экспериментальных метода исследования процесса RCE. Первый из них [11] был реализован группой Ш. Датца (Оак Ридж, США) в 1978 году. Этим методом было получено первое достоверное экспериментальное подтверждение существования эффекта. Суть метода состоит в измерении зарядового распределения ионов, прошедших через мишень. Ионы, проходящие через кристалл в условиях резонансного когерентного возбуждения, имеют высокую вероятность перейти в возбужденное состояние, в котором резко возрастают размеры иона, и, следовательно, вероятность потери электрона в столкновении с электронами и ионами кристалла. В результате, при выполнении геометрических условий RCE, во фракции выживания (фракции ионов, прошедших через кристалл без изменения зарядового состояния) должны наблюдаться характерные минимумы. В эксперименте [12] такие минимумы были впервые обнаружены во фракции выживания водородоподобных ионов N64″ в условиях плоскостного каналировання в монокристалле золота. Этим методом до 1990 г. было получено большое количество экспериментальных результатов, но резонансному когерентному возбуждению водородоподобных ионов [11−14] средних энергий. В настоящее время исследование распределения зарядовых состояний в пучке ионов па выходе из мишени является одним из основных методов экспериментального исследования процессов RCE с релятивистскими ионами.

Второй экспериментальный метод исследования процесса RCE был предложен в 1965 г. В. В. Окороковым [1,2] и впоследствии им же с сотрудниками реализован.

15]. Идея метода состоит в регистрации характеристического электромагнитного излучения от возбужденных в процессе прохождения через кристалл ионов. При выполнении условия резонансного когерентного возбуждения увеличение вероятности возбуждения ионов должно приводить к усилению выхода излучения от обратного радиационного перехода, при котором ионы возвращаются в основное состояние. В. В. Окороков в эксперименте с ионами Не+ [15] получил положительный результат по наблюдению RCE этим методом, подтвержденный позже в эксперименте Лионской группы [16]. Однако другим экспериментальным группам воспроизвести его результаты не удалось [17, 18]. Причина неудачи, как это было позже выяснено, состоит в больших размерах возбужденного иона Не+ и, следовательно, в преобладании потери электрона в столкновительных процессах над процессом спонтанного высвечивания. Однозначный положительный результат был получен в экспериментах с более тяжелыми ионами [19, 20]. В первой половине 90-х годов прошлого столетия были предприняты первые попытки экспериментального поиска угловой анизотропии характеристического электромагнитного излучения [20] ионов в процессе RCE, не давшие, однако, определенных результатов. Такие эксперименты представляют большой интерес в связи с возможностью исследования параметров выстроснности возбужденных состояний ионов, определяющих угловое распределение излучения. Характер возникающей в процессе RCE выстроенности непосредственно связан с поляризационными свойствами полей внутри кристалла.

Следует также отметить дополнительный экспериментальный метод исследования процесса резонансного когерентного возбуждения, основанный на регистрации выхода электронов из мишени. Усиление выхода конвойных электронов в условиях RCE, обусловленное вкладом электронов, образовавшихся в результате ионизации возбужденных ионов пучка, наблюдалось в экспериментах [21, 22]. В условиях RCE было также обнаружено усиление выхода электронов из мишени в обратном по отношению к скорости ионов направлении [23].

Новейшее развитие экспериментального исследования резонансного когерентного возбуждения связано с деятельностью группы японских экспериментаторов на базе Метрополитан Университета г. Токио. Ряд исследований, выполненных этой группой с конца 90х годов по настоящее время, определил прорыв в качественном понимании процесса RCE. Определяющими факторами успеха токийской группы являются использование достаточно тяжелых ионов (от аргона до железа) и повышение скоростей ионов до умеренно релятивистских, в результате чего, в первую очередь, снизилась вероятность ионизации возбужденных ионов и появилась возможность надежно регистрировать выход электромагнитного излучения, благодаря высокой скорости радиационных переходов. Другой особенностью экспериментального подхода токийской группы по сравнению с [11−13] стало использование поворотов мишени для настройки на резонанс, в то время как скорость ионов оставалась фиксированной. Такой подход позволил существенно повысить точность проводимых измерений.

Отправной точкой исследований токийской группы стали эксперименты по резонансному когерентному возбуждению водородоподобных ионов Ar17 h в условиях плоскостного каналирования [24−28] в мишенях различной толщины. Помимо фракции выживания было исследовано угловое распределение характеристического рентгеновского излучения ионов [29], не показавшее существенно угловой анизотропии их выхода. Впоследствии, в эксперименте [30] с гелиподобиыми ионами Fe24+ сильная угловая анизотропия выхода фотонов, а следовательно, и выстроенность возбужденных состояний ионов, были надежно установлены. В работе [31] с использованием тонкой кристаллической мишени были впервые выполнены измерения фракции выживания с разрешением по отдельным траекториям ионов. Это позволило исследовать локализацию процесса RCE внутри плоскостного канала. В эксперименте [32] впервые было проведено резонансное когерентное возбуждение литиеподобного иона железа.

Следующим шагом стало экспериментальное открытие [33] нового типа процесса RCE, получившего название 3D-RCE (трехмерное резонансное когерентное возбуждение), не требующего условий каналирования. С теоретической точки зрения принципиальная возможность осуществления RCE нсканалированных ионов была известна достаточно давно [8|. Однако лишь переход к относительно быстрым и тяжелым ионам позволил осуществить его экспериментальное наблюдение. Эффект 3D-RCE представляет огромный интерес в связи с тем, что для неканалированных ионов отсутствует влияние статической компоненты кристаллического поля, приводившее в случае каиалирования к искажению внутренней структуры ионов и уширению резонансных линий во фракции выживания и других наблюдаемых. Кроме того, отсутствует также интерференция между различными гармониками кристаллического поля, что ведет к отсутствию траекторпой зависимости наблюдаемых характеристик процесса 3D-RCE. При этом резонансное когерентное возбуждение осуществляется на выделенной пространственной гармонике кристаллического поля. Описанные особенности указывают на то, что 3D-RCE является наиболее «чистым» вариантом RCE, позволяющим без присущих каналированию осложнений подойти к изучению свойств кристаллического поля и структуры иона при прохождении через кристалл.

В ряде экспериментов токийской группы как в условиях каналирования [34], так и вне их [35,36] были найдены эффекты двойного резонансного когерентного возбуждения, когда в результате специального подбора параметров пучка ионов (скорости и ориентации) два перехода в ионе одновременно оказываются в резонансе с различными гармониками внешнего кристаллического поля. Двойной резонанс, при котором оба перехода ведут к возбуждению иона из основного состояния (например, Is —> 2р и Is —> Зр) получил название резонанса V-muna. Так называемый резонанс L-muna соответствует ситуации когда, двойной резонанс приводит к последовательному возбуждению сначала промежуточного, а затем дважды возбужденного состояния (Is2 —> ls2p —> 2р2). Такой тип резонансов представляет большой интерес в связи с возбуждением автоионизационных состояний ионов и должен приводить к появлению нового для RCE объекта исследований — электронов, испущенных в Оже-распаде этих состояний. Наконец, резонансом А-типа называют ситуацию, когда в результате совместного действия двух гармоник кристаллического поля через промежуточное состояние заселяется третье близлежащее состояние, прямой переход в которое из основного состояния запрещен правилами отбора по мультипольноети (например, Is2 —> ls2p —> ls2s). В последнем случае |35, 37|, было обнаружено возникновение резонансного эффекта смешивания возбужденных состояний иона под действием интенсивного переменного поля, аналогичного известному в квантовой оптике эффекту Отлера-Таупса [38].

Теория эффекта резонансного когерентного возбуждения развивается параллельно с его экспериментальными исследованиями, начиная с иионерской работы В. В. Окорокова [1]. Разработанные различными группами теоретические модели позволяют качественно описать отдельные аспекты процесса RCE в условиях каналирования, такие как вероятность возбуждения в зависимости от входного параметра [39,40], положения резонансов [8,41], их ширины и особенности формы [42−44] на кривых фракции выживания. На определенном этапе развития теории была' осознана важность учета некогерентных процессов, препятствующих протеканию процесса [45]. Однако количественное согласие теоретических расчетов с экспериментальными даиными отсутствует практически во всех случаях.

Последовательный квантово-статистический подход к описанию резонансного когерентного возбуждения и других процессов взаимодействия многозарядных ионов с кристаллами, исходящий из представления о проходящем через кристалл ионе как об открытой квантовой системе, разрабатывается в НИИЯФ МГУ с середины 90х годов [46,47]. В основе подхода — обобщенное квантовое кинетическое уравнение (master equation) для матрицы плотности каналнрованного иона, позволяющее осуществить последовательный учет как когерентного взаимодействия электронной оболочки иона с кристаллическими полями, так и некогерентных взаимодействий иона с окружающей средой. Формализм матрицы плотности позволяет с единых позиций рассматривать динамику процесса RCE, параметры выстроенности возбужденных состояний, выход и угловое распределение продуктов их распада. Исходные положения подхода были сформулированы в работах [47,48], где на его основе было получено теоретическое описание экспериментов с относительно легкими ионами. В работе [49] на основе этого метода была произведена первая оценка выхода ионов в метастабильных состояниях в процессе RCE. Впоследствии метод был обобщен на случай плоскостного каналирования релятивистских ионов, и было достигнуто количественное теоретическое описание [50] экспериментов токийской группы с водородоподобными ионами Аг1Т+ [26]. Метод обобщенного кинетического уравнения лег в основу детального теоретического описания [51] наблюдавшейся в эксперименте [30] анизотропии характеристического электромагнитного излучения капалироваппых ионов Fe24+. В той же работе [51], впервые было осуществлено теоретическое описание эксперимента по двойному резонансному когерентному возбуждению [34]. Было получено хорошее качественное согласие результатов расчетов по фракции выживания с данными эксперимента, а также впервые рассмотрен вопрос о выходе и угловом распределении Оже-электронов в процессе RCE. Уточнение этих результатов с учетом смешивания дважды возбужденных автоионизационных состояний в статическом поле плоскостного канала кристалла кремния было проделано в работе [52]. Следует также отметить работы [53, 541, в которых на основе метода обобщенного квантового кинетического уравнения для матрицы плотности рассматривались функции угловой корреляции каскадных фотонов в процессах диэлектронной и радиационной рекомбинации каналированных многозарядных ионов. Теоретический анализ экспериментальных результатов токийской группы по резонансному когерентному возбуждению вне условий каналирования и по двойному, резонансному когерентному возбуждению иа основе последовательного квантовомеханического статистического подхода впервые проводится в настоящей диссертации. В целом предпринимаемая работа представляет собой продолжение и неотъемлемую часть всего направления исследований по физике взаимодействия многозарядных ионов с кристаллами, проводимых в НИИЯФ МГУ под руководством проф. В. В. Балашова. Особое значение для всей работы имеет тесное взаимодействие группы НИИЯФ МГУ с экспериментаторами токийской группы, включающее обмен данными и широкие обсуждения всех аспектов эффекта резонансного когерентного возбуждения.

Актуальность теоретических и экспериментальных исследований процесса резонансного когерентного возбуждения подтверждается планами международной коллаборации SPARC [55] по исследованию RCE тяжелых ионов вплоть до урана на строящемся ускорительно-накопительном комплексе Future-GSI (г.Дармштадт, Германия). Кроме того, большой прогресс, достигнутый в настоящее время в эксперименте, позволяет рассчитывать на достаточно скорое начало работ по прикладным применениям эффекта резонансного когерентного возбуждения. Основные надежды здесь связаны с применением RCE как точного спектроскопического метода, а также с созданием па основе RCE перенастраиваемого рентгеновского лазера |35|, альтернативного лазеру на свободных электронах.

В связи с вышеизложенным, целью диссертационной работы является теоретическое исследование процесса резонансного когерентного возбуждения релятивистских многозарядных ионов при прохождении через ориентированные кристаллические мишени вне условий каналирования на основе метода обобщенного кинетического уравнения для матрицы плотности, проведение компьютерного моделирования, анализ и систематическое сравнение результатов вычислений с новейшими экспериментальными данными для водородоподобных и гелиеподобных ионов аргона и железа, исследование эффекта угловой анизотропии характеристического электромагнитного излучения ионов в процессе RCE, изучение эффектов двойных резонансов различных типов.

В соответствии с целью исследования были поставлены следующие конкретные задачи:

1. Расширить область применения метода обобщенного кинетического уравнения для матрицы плотности на случай резонансного когерентного возбуждения неканалированных ионов в кристалле кремния.

2. Разработать на основе метода обобщенного кинетического уравнения вычислительную модель резонансного когерентного возбуждения многозарядных релятивистских ионов, проходящих через тонкие кристаллические мишени вне режима каналирования.

3. Исследовать закономерности процесса резонансного когерентного возбуждения неканалированных ионов в случае одинарных и двойных резонансов в водородоподобных и гелиеподобных ионов аргона и железа при прохождении через тонкие кристаллические мишени кремния.

4. Провести систематическое сравнение результатов численного моделирования с новейшими экспериментальными данными токийской группы.

ОСНОВНЫЕ НОВЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ, ПОЛУЧЕННЫЕ В РАБОТЕ.

1. На основе метода обобщенного квантового кинетического уравнения для матрицы плотности впервые разработан единый теоретический подход к описанию всей совокупности наблюдаемых величин в процессе резонансного когерентного возбуждения многозарядных релятивистских ионов, проходящих через тонкие кристаллические мишени вне условий каналирования (3D-RCE), в том числе зарядового распределения ионов на выходе из мишени, выстроенности их возбужденных состояний и угловой анизотропии их характеристического излучения. Разработана соответствующая вычислительная модель и комплекс компьютерных программ.

2. Показано, что для качественного описания экспериментальных данных по фракции выживания ионов Аг17+ в условиях эксперимента токийской группы достаточно учета наиболее низких гармоник кристаллического поля, удовлетворяющих резонансному условию Окорокова, и рассмотрения возбуждений иона в пределах оболочки т? = 2. Установлено, что тонкая структура резонансных профилей фракции выживания является следствием эффекта двойного резонансного когерентного возбуждения под действием высоких гармоник кристаллического поля, приводящего к возбуждению состояний с главным квантовым числом п — 3.

3. Теоретически подтверждено возникновение выстроенности возбужденных состояний гелиеподобпых ионов в процессе 3D-RCE. Установлено, что из-за малого времени жизни возбужденных состояний влияние механизмов релаксации выстроенности в случае ионов Fe24+ проявляется существенно слабее, чем в случае ионов Аг16+.

4. Получена оценка вклада процесса Оже-распада автоионизационных состояний в формирование зарядового распределения ионов при двойном резонансноном когерентном возбуждении L-типа гелнеиодобных ионов Аг16+ вне условий каналирования, и рассчитано угловое распределение испускаемых Оже-электронов.

5. Показано, что дублетная структура резонансных профилей при двойном резонансе А-типа (эффект Отлера-Тауиса) «автоматически» воспроизводится в расчетах по методу обобщенного кинетического уравнения в широком диапазоне расстроек частоты смешивающего поля. Подтверждено, что качественные особенности проявления дублета Отлера-Таунса во фракции выживания и в дифференциальном выходе характеристического излучения ионов Аг16+ определяются взаимной ориентацией векторов электрического поля резонирующих гармоник кристаллического поля в системе покоя иона. В случае ионов Fe24+ особенности наблюдаемого резонансного профиля выхода рентгеновского излучения интерпретированы как проявление эффекта Отлера-Таунса.

Научная и практическая ценность. В диссертации развит теоретический подход к описанию процесса резонансного когерентного возбуждения многозарядных релятивистских ионов, проходящих через тонкие кристаллические мишени вне условий каналирования. Достигнуто хорошее согласие результатов расчетов с данными новейших экспериментов токийской группы. В дальнейшем разработанный метод может быть полезен при теоретическом анализе новых экспериментов по резонансному когерентному возбуждению, а также служить основой для дальнейшего развития теории этого процесса.

Личный вклад автора состоит в разработке на основе метода обобщенного кинетического уравнения для матрицы плотности вычислительной модели процесса резонансного когерентного возбуждения многозарядных релятивистских ионов в монокристаллах вне условий каналирования, проведении всех расчетов, сравнении с данными эксперимента и анализе результатов.

Основное содержание диссертации опубликовано в российских и зарубежных рецензируемых журналах [51−54,56], а так же в сборниках тезисов международных конференций [57−60].

Апробация работы. Результаты работы докладывались и обсуждались на следующих конференциях:

1. На международной конференции «Swift Heavy Ions in Matter» (г. Ашаффенбург, Германия, 2005 г.).

2. На международной конференции «Highly Charged Ions» (г. Белфаст, Великобритания, 2006 г.).

3. На международной конференции «International Conference on Photonic, Electronic and Atomic Collibions» (г. Фрайбург, Германия, 2007 г.).

4. На международных совещаниях «Atomic Physics Workshop» (г. Дрезден, Германия, 2007 и 2008 г.).

5. На международной конференции «Swift Heavy Ions in Matter» (г. Лион, Франция, 2008 г.).

6. На международной конференции «Highly Charged Ions» (г. Токио, Япония,.

2008 г.).

7. На научных семинарах в НИИЯФ МГУ, ИТЭФ, Институте Хана-Майтнер (г. Берлин, Германия), Институте Макса Планка (г. Хайдельберг, Германия), Метрополитан Университете г. Токио (Япония).

Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и списка использованной литературы. Общий объем диссертации составляет 127 страниц, включая 5 таблиц и 31 рисунок.

Список литературы

содержит 85 позиции. К диссертации в электронном виде прилагается комплекс вычислительных программ и набор входных данных для проведения расчетов.

Заключение

.

В диссертации с теоретической точки зрения рассмотрено явление резонансного когерентного возбуждения релятивистских многозарядных ионов при прохождении через ориентированные кристаллы вне условий каналирования. Проведен теоретический анализ ряда новейших экспериментов, и во многих случаях достигнуто достаточно хорошее качественное, а в отдельных случаях и количественное согласие результатов расчетов и данных измерений. Уровень количественного согласия теоретических расчетов с экспериментальными данными в целом оставляет желать лучшего. Одна из причин такой ситуации — неопределенность в величинах сечений столкновнтельных процессов. Видна также необходимость более детального учета некоторых параметров экспериментальной установки, а именно углового разброса пучка и распределения ионов по энергиям. В рамках работы достигнуты следующие общие результаты:

• Метод обобщенного квантового кинетического уравнения для матрицы плотности проходящего через кристалл иона, первоначально разработанный для описания резонансного когерентного возбуждения каналированных ионов, распространен на случай прохождения ионов через кристалл вне условий каналирования.

• Указанный метод обобщен для описания резонансного когерентного возбуждения при одновременном действии нескольких гармоник кристаллического поля.

• В совокупности это позволило быстро дать согласованную теоретическую интерпретацию новейших (2006 — 2009 гг.) экспериментов токийской группы по 3D-RCE.

• Проведены теоретические расчеты фракции выживания водородоподобных ионов Аг17+ в условиях эксперимента [33]. Достигнуто хорошее качественное согласие с данными эксперимента. Дана интерпретация тонкой структуры резонансных профилей как проявления двойного резонансного когерентного возбуждения.

• Проведены теоретические расчеты выстроенности и углового распределения характеристического рентгеновского излучения гелиеподобных ионов Аг16+ и Fe24+ в условиях эксперимента [37]. Получено хорошее согласие с данными измерений в случае ионов Fe24+. В случае ионов Аг16+ поставлен вопрос о действии дополнительного механизма релаксации выстроенности возбужденного состояния.

• Выполнен подробный теоретический анализ эффекта Отлера-Таупса при двойном резонансном когерентном возбуждении ионов Аг16+. Расчеты фракции выживания и дифференциального выхода характеристического рентгеновского излучения находятся в хорошем количественном согласии с экспериментальными данными. Дана теоретическая интерпретация важных особенностей формы резонансных кривых фракции выживания. Проведены расчеты, относящиеся к первому наблюдению эффекта Отлера-Таунса в ионах Fe24+. Результаты находятся в удовлетворительном согласии с имеющимися в настоящий момент данными эксперимента.

• Впервые рассмотрен вопрос о выходе и угловом распределении Оже-электронов при двойном резонансном когерентном возбуждении автоионизационных состояний ионов Аг16+.

Достигнутые результаты представляются важным шагом на пути теоретического исследования явления резонансного когерентного возбуждения. В связи с планируемыми в ближайшее время экспериментами в этой области [55], можно надеяться на практическую ценность проделанной работы.

Автор благодарит научного руководителя д.ф.-м.н., проф. В. В. Балашова за постановку задачи и внимание к работе, А. А. Соколика за помощь в составлении обзора результатов по резонансному когерентному возбуждению в условиях каналирования, коллектив экспериментальной группы Метрополитан Университета г. Токио за предоставленные экспериментальные данные и полезные обсуждения.