Особенности атомной структуры и их влияние на некоторые свойства аморфных твердых тел

§ I. Атомныетуннельные состояния в двухямных потенциалах. 58.

§ 2. Низкотемпературная теплоемкость туннельных состояний. 64.

§ 3. Роль туннельных состояний в низкотемпературной теплопроводности. 71.

§ 4. О зависимости измеряемой низкотемпературной теплоемкости от времени эксперимента. 76.

§ 5.

Заключение

81.

ГЛАВА 4. АВТОЛОКАЛИЗАЦШ ЭЛЕКТРОННЫХ ПАР В МОДЕЛЬНОЙ СТРУКТУРЕ С КРИТИЧЕСКИМ ПОТЕНЦИАЛОМ.

§ I. В в е д е н и е. 84.

§ 2. Автолокализация электронных пар в условиях сильной релаксации атомной системы. 91.

§ 3.

Заключение

. 98.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

103.

ЛИТЕРАТУРА

106.

Актуальность темы

В последнее время исследование свойств аморфных материалов является одним из наиболее актуальных направлений физики конденсированных систем. Важный класс аморфных материалов составляют диэлектрические и полупроводниковые стекла, нашедшие широкое применение в современной технике.

Теоретические исследования стеклообразных материалов стимулировались интенсивным экспериментальным изучением свойств аморфных веществ. Был выявлен ряд аномальных низкотемпературных тепловых и ультразвуковых свойств, присущих именно стеклообразным системам. В халькогенидных стеклообразных полупроводниках обнаружено явление сильного локального притяжения носителей заряда одного знака.

Всвязи с попытками объяснения этих свойств широкое распространение получили концепции двухямных атомных потенциалов и отрицательной эффективной корреляционной энергии. Однако микроскопическая природа двухямных потенциалов и отрицательности эффективной корреляционной энергии остаются открытыми, что и обуславливает актуальность теш исследования.

Цель работы заключается:

1. В выявлении типичных форм локальных атомных потенциалов в аморфных материалах, исследовании их структуры;

2. В изучении роли выявленных типичных потенциалов в тепловых и электронных свойствах стекол.

Научная новизна. В аморфных материалах выявлен новый класс атомных потенциалов, названных критическими.

Получен качественный вид распределения параметров определяющих вид потенцналов в аморфных веществах.

Показана типичность класса двухямных критических потенциалов дат аморфных структур.

На основании развитых представлений с единых позиций рассмотрены низкотемпературные тепловые свойства аморфных материалов и явление автолокализации электронных пар. При этом показано, что двухуровневые системы в критических двухямных потенциалах могут привести к экспериментально наблюдаемым линейной температурной зависимости теплоемкости к квадратичной температурной зависимости теплопроводности. Изучена зависимость теплоемкости от времени проведения эксперимента.

Показано, что эффективная корреляционная энергия при автолокализации электронных пар в структуре с критическим потенциалом может быть отрицательной.

Практическая ценность работы заключается в развитии представлений об атомной и электронной структурах аморфных веществ, необходимых при разработке приборов, использущих аморфные материалы.

Пу бликации. Основные результаты диссертации изложены в 7 публикациях, в том числе 5 научных статьях и тезисах двух конференций.

Структура и объем диссертации

Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и библиографии. Объем диссертации составляет страниц ма.

Основные результаты диссертационной работы состоят в следующем:

1. В аморфных материалах выявлен новый класс атомных потенциалов, названных критическими потенциалами. По определению, критические потенциалы характеризуются аномально малыми значениями локальных квазиупругих констант.

2. Флуктуации структурных параметров в аморфных системах могут привести к образованию многоямных потенциалов. Показано, что в материалах с низкой координацией типичные многоямные потенциалы являются критическими двухямными.

3. Типичные критические атомные потенциалы в аморфных системах являются эффективно одномодовыми, предложено их аналитическое описание. Найден качественный вид вероятностных распределений флуктуирующих параметров, определящих форму типичных критических потенциалов.

4. Показано, что низкотемпературная теплоемкость структур с критическими потенциалами приблизительно линейно зависит от температуры, а низкотемпературная теплопроводность — приблизительно квадратично. Эти зависимости согласуются с результатами измерений низкотемпературной теплоемкости и теплопроводности аморфных мл т ериалов.

5. Низкотемпературная теплоемкость, обусловленная туннельными состояниями в двухямных потенциалах, зависит от времени эксперимента. Однако эта зависимость не сводится к простой логарифмической (предполагавшейся до настоящего времени), а является более сложной и имеет тенденцию к насыщению при больших I0~5 * I0″ 4c) временах измерений.

6. Выявлена возможность существования двух типов туннельных состояний, по разному взаимодействущих с фононами.

7. Численное исследование явления автолокализации электронных пар в модельных структурах с критическим потенциалом указывают на возможность спаривания носителей заряда одного знака в подобных структурах. При этом эффективная корреляционная энергия оказывается немонотонной функцией величины локальной квазиупругой константы критического потенциала.

Считаю приятным долгом поблагодарить М. И. Клингера за помощь оказанную при работе над диссертацией, и В. Г. Карпова за плодотворное сотрудничество и поддержку.

I.Ioffe and Kegel' A.R.Non-cry^alline, amorphous and liquid electronic Semiconductors. — Progr. Semicona, I960, v.4, p.237 — 291.

2.Мотт.'Н.1,чД (c)вис Э. Электронные процессы в некристаллических веществах. — М": Мир, 1982;662 с,.

3.Лифшц И, М. 0 структуре энергетического спектра и квантовых состояниях неупорядоченных конденсированных систем. — УФБ, 1954, т.83, № 4, с. 617 — 636.

4.Губанов А. И. Квантово-электронная теория аморфных проЕоцников. — М.-Л.: Изд. АН СССР, 1963, 250 с.

5.Banyai L. On the theory electroconductivity of amorphous semiconductors. — Physique des Semiconductors. — ParistDu-nod, 1964. — D.4T7.

3.Anderson P. W, Absence of diffusion in certain random lattice. — Phys.Rev., 1958, v. I09, p.1492 — 1505.

7. Шкловский Б. И., Эфрос А. Л. Электронные свойства легированных полупроводников. — М.: Наука, 1979, — 416 с.

S.Cohen М.Н., Fritzsche н", Ovshinsky S.R. Simple-band model for amorphous semiconducting alloys. — Phys.Rev.Lett., 1969, v"22, p.1065 — 1069.

— 9, Колошец Б* T*, Горюнова Н. А. Электрические свойства и структура некоторых материалов в системе Ti-st-se.- ЖТБ, 1955> т.25 с. 984 — 994.

10.Горюнова Н. А., Коломиец Б. Т. Новые стеклообразные полупроводники. — Изд. АН СССР, серия физич., 1956, т.20,с. 1496−1499.

IX.Kolomiets В.Т. Vitreous Semiconductors (I),(II). — Phys.St.

Sol., 1964, v.7, p.359 — i>72- 713 — 7Ы.

12.Аморфные полупроводники. (Под ред.M.Бродеки). — М.: Мир, 1982, с. 420.

13. Kosek F", Tauc J. Absorption edge of the vitreous ASgSe^. — Caech.J.Phys., 1970, v.20, p.94 — 100.

T4. Kolomiets B.T., Mazets T.F., Efendiev Sh.M. ana Andriesn.

A.M. — On the energyspectrum of vitreous arsenic sulphide. J. Non-Cryst.Solids, 1970, v.4, p.45−56.

15. Wood D.L. and Tauc J. l'feak Absorption Tails in Amorphous Semiconductors. — Pnys.Rev. B, I972, v.5, p.3144 — 3151.

Тб. Kolomiets B.T. The energy spectrum and transport mechanism for current carriers in amorphous semiconductors. Proc. IX Intern.Conf. on the Physics of Semiconductors. Leningrad, 1968, p.1259 — 1267.

17. Kolomiets B.T., Mamontova T.N.and Negreskul V.V. Recombination radiation of vitreous semiconductors. — Phys.Sta.Sol., 1963, v.27, P. K-15 — KT6.

18. Agarval S.C. Nature of localized ssates in amorphous semiconductors — a study by electron spin resonance. -Phys.Rev.В,.

1973, v.7, p.685 — 691.

ГУ. Bishop S.G., Strom U, Taj^ior P.O. Optically induced meta-stable paramagnetic states in amorphous semiconductors. -Phys.Rev. B, T977, v.15, p.2278 — 2294.

20. Anderson ^.V'. T^odel for the electronic structure of amorphous semiconductors. — Phys.Rev.Lett., 1975, v.34,p.953 -955.

2T, Kastner M., Adler D., Fritzsche H. Valence-alternation model for localized gap states in lone-pair semiconductors. — Phys. Rev.Lett., Г976, v.37, p.1504 — 1507.

22. Zeller R.C. and Pohl R.0. Thermal conductivity апй specific ' heat of noncrystalline solids. — Phys.Rev.B, 1971, v.4, p.2029 — 2041.

23. Amorphous Solids: Low temperature properties. (Edited by W.A.Phillips. — Berlin: Springer-Verlag, I98I.

24. Попов А, С. Новая модель дефектов в халькогенидных стеклообразных полупроводниках. — Письма в Ж Э1Ф, 1980, т.31, с.437−440.

25. Hunklinger S. and Arnold W% Ultrasonic properties of glasses at low temperatures. — Pnysical Acoustics, v. 12, рУ155 —215 (Edited by N. Thurston and W.P.Mason.-New York: A. cademie, Г9Т6.

26. Stephens R.B. Intrinsic low-temperature thermal properties of glasses. — Phys.Rev.B, T976, v.13, p.852 — «65.

27. -Tones D.P., Thomas N., Phillips W.A. The low-temperature thermal properties of amorphous arsenic. — Phil.Mag., 1978, v. B 38.

2§?v. Lohneysen н. ana Schink H.J. Specific neat of amorphous germanium at very low temperatures. — Phys.Rev.Lett, 1982, v.48, p. TI2I — IT24.

29. v. Lohneisen H. t.0w energy excitations in amorphous metals.

— Phys.Rep., T98I, v.79, No 3.

30. Anderson P.W., Halperin B.I. and Warm a C. M, Anomalous low-temperature thermal properties of glasses and spin glasses.

— Phil^ag., 1972, v.25,p.T-9.

31. Phillips W.A. Tunneling states and low-temperature thermal properties of glasses. — J. Low Temp.Phys., 1972, v.7,p.351.

32. Meisner M. and Spitzman K. Experimental evidence on time-dependent specific heat in vitreous silica. — Phys.Rev.Lett., 1987, v.46, p.265 — 268.

53. Loponen M.T., Dynes R. C, Narayanamurti V. ana Garno J.P.

Measur ment of the time-dependent specific heat of amorphous materials. — Phys.Rev.B., 1932, v.25, p. II6I — 1173.

34. Карпов В. Г., Клингер М. И. О возможной природе атомных туннельных состояний в ко валентных стеклах и некоторых родственных системах. — Письма в ЗШ, 1980, т.6,с. 1478- 1483.

35. Клингер М. И., Карпов В. Г. Автолокализация электронных пар в структурах с туннельными состояниями (локальные центры с межэлектронным притяжением). — Письма в яЛФ, 1989, т. б, с. 1473 — 1478.

36. Vanaerbilt D., Xoannopoulos J.D. Structural excitation energies in selenium. — Sol.St.Commun, T980, v.35, p.535−539.

37. Cohen I'.H., Grest G.S. Origin of low-temperature tunneling states in glasses. — Phys.Rev.Lett., Г930, v.45,p.f27T~ - 1274.

33. Phillina Т.О. Structural model of two-level glass states.-Phys.Rev.R, I98T, v^f, p. T744 — If? b.O.

39. Ignatiev F.W., Karpov V.G. and TClinger M.T. Atomie, critical potentials and structures of non-single-well potentials in glasses. — J. Non-Cryst.Sol., 1933, v.55, p.307.

40. Poston Т., Stewart I. Catastrophe theory ana its applications. — LondonPitman, 1978.

4r. Стоунхэм A.M. Теория дефектов в твердых телах. — М.: Мир, 1978. — т, 1,557 е.- т.2, 35? с.

42. Ландау Л. Д., Лифшиц Е. М. Квантовая механика. М.: Наука, 1974, 752 с.

43. Клингер М. И., Карпов В. Г. Автолокализация электронных пар в неупорядоченных системах. — Ж 8И&-, 19S2, т.82,с.1687 — 1703.

44. Baraff G.A., Kane Е.П., Schltiter Simple PeJ4UBetoleed по d. el for Jahn-Teller systems: Vacancy in p-type silicon. -PJjys.Rev.B, 1980, v.21, p.3563 — 3570.

45* Милне А. Примеси с глубокими уровнями в полупроводниках. -М": Мир, 1977. — 562 с.

45, Karpov V.G., Klinger М.Г., Ignatiev F.N. Atomic tunneling states and 1оw-temperature anomalies of thermal properties in amorphous materials. — Sol.St.Comm., 1082, v.44, rx.333 — 331.

47. Игнатьев Ф. Н., Карпов В. Г., Кяингер М. И. Автолокализация электронных пар в модельной структуре с критическим потенциалом. — ФТТ, 1983, т.25, $ 5, с. 1265 — 1269.

48. Игнатьев Ф. К., Карпов В. Г., Клинрер М. И. Двухямные атомные потенциалы — типичные неодноямныэ потенциалы в аморфных структурах. — ДАН СССР, 1983, т.269, № 6, с. 1341 — 1345.

49. Black J.L. Relationship between the time dependent specific heat ana the ultrasonic properties of glasses at low temperatures. — Phys.Rev.B, 1978, v.17, p.2740 — 275У.

50. Sethna J.P. Decay rates of tunneling centres coupled to pho-nons: An instanton approach. — Phys. Rev. B, 1982, v.25, p.5050 — 5063.

— Sethna J.P. Phonon coupling in tunneling systems at zer-o temperature: An instanton approach. —^hys.Rev. В, T98I, v.24, p.698 — 713.

5T, Black J.L., Halperin Spectral diffusion, phonon echoes, and saturation recovery in glasses at low temperatures. Phys.Rev. В, T977, v.16, p.2879 — 2895.

52. Игнатьев Ф. Н., Карпов В. Г., Елингер М. И. Неустойчивость атомных потенциалов и критические двухямные потенциалы атомов е аморфных структурах. — В кн.-Тезисы докладов Международного симпозиума «Синеритика». — Таллин: Иэд. АН ЭССР, 1982, т. 1, с.

53. Игнатьев Ф. К., Карпов В. Г., Клингер М. И. Критические атомные потенциалы и особенное та тепловых и ультразвуковых явлений в аморфных полупроводниках. — В кн.: Тезисы Всесоюзной конференции по физике полупроводников. — Баку: ЭЛМ, 1982, т. З, с.З.

54-, Карпов В. Г. Клингер М.И., Игнатьев Ф. Н. Тзория низкотемпературных аномалий тепловых свойств аморфных структур. -Ж Э1Ф, 1983, т.34, с. 760 — 775.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

.