Лавообразные топливосодержащие массы 4-го блока Чернобольской АЭС: Физико-химические свойства, сценарий образования, влияние на окружающую среду

К моменту аварии 26.04.86 г. 4-й блок ЧАЭС проработал 865 календарных суток. Перед аварией в активной зоне реактора находилось 1659 тепловыделяющих сборок, большая часть которых (около 70%) являлась кассетами первоначальной загрузки с выгоранием от 11 до 17 МВт. сут/кг урана.

В результате аварии активная зона реактора была полностью разрушена, а здание реакторного блока — сильно повреждено. Количество находившихся в активной зоне реактора биологически-опасных долгоживущих радионуклидов составило:

Плутоний-239. ~ 420 кг (2.6•10″ 2 МКи);

Плутоний-240. ~ 175 кг (4. О • 10~2 МКи);

Плутоний-241. ~ 50 кг (5.0 МКи);

Плутоний-242. ~ 14 кг (5. 5−10″ 5 МКи);

Цезий-137. ~ 81 кг (7.0 МКи);

Цезий-134. ~ 3 кг '(4.0 МКи);

Стронций-90. ~ 43 кг (6.0 МКи).

При работах по дезактивации объекта и промплощадки куски топлива, графита и частей активной зоны собирались и складировались в завалах разрушенного блока, над которым к ноябрю 1986 года была возведена защитная конструкция, получившая название. «Укрытие». Внутри этого сооружения находятся остатки реактора и нес-' колько сотен разрушенных и относительно уцелевших помещений 4-го блока, в часть из которых попал бетон, заливавшийся при сооружении «Укрытия» (так наз. «свежий бетон»). Этот же бетон залил и многие подреакторные помещения, в которых находится значительное количество топлива.

К началу 1987 года было окончательно установлено, что ядерное топливо находится в «Укрытии» в виде трёх модификаций (в настоящее время число таких модификаций больше).

Во первых, это фрагменты активной зоны: выброшенные взрывом каналы, сборки, отдельные твэлы, их осколки и т. д. '.

Во вторых, это топливо в виде пыли с характерными размерами частиц от долей микрона до сотен микрон (так наз. топливные «горячие частицы»). Эта пыль образовалась при взрыве и попала практически во все помещения «Укрытия», внедрилась в бетонные стены, потолки и находится в воздухе, образуя аэрозоли.

Третья модификация топлива в виде лавообразных топливосодер-жащих масс (ЛТСМ) была обнаружена осенью 1986 года в подреактор-ном помещении 217/2 в виде гигантской застывшей чёрной капли, которая получила название ." слоновья нога" .

В дальнейшем ЛТСМ были обнаружены во многих подреакторных помещениях. Как показали анализы, в" их составе содержалась значительная часть урана первоначальной загрузки реактора и наработанных за время кампании радионуклидов. Поэтому ЛТСМ стали предметом внимательного изучения.

Такое изучение преследовало несколько целей:

— определить степень ядерной опасности скоплений лав;

— определить радионуклидную опасность как самих лав, так и продуктов их разрушения-.

— использовать информацию о составе и структуре лавы для восстановления сценария протекания активной стадии аварии.

Исследования, проведённые в 1987;1992 гг., позволили выяснить места расположения основных массивов ЛТСМ, описать их физико-химические свойства, обнаружить процессы эрозии ЛТСМ.

Наконец, в 1993 году был создан достаточно непротиворечивый сценарий образования ЛТСМ.

Следует подчеркнуть два момента.

Во-первых, все результаты, относящиеся к чернобыльским лавам, были получены в очень тяжёлых условиях, когда значения МЭД доходили иногда до 8000 Р/ч.

Во-вторых, данные по физико-химическим свойствам ЛТСМ и сценарию. процесса их образования в той или иной степени лежат в основе практически всех документов, относящихся к объекту «Укрытие». Однако, до сих пор не существует систематизированного обобщения и критического осмысления данных, относящихся к чернобыльским лавам.

Это и является основной целью представляемой работы.

Актуальность проведенных исследований состоит в следующем.

1. Решением Правительства Украины 4-й блок должен быть переведен в экологически-безопасное состояние (постановление КМ от 27.02.92 г., N 94 «О проведении международного конкурса на разработку «Проекта преобразования объекта «Укрытие» и решение жюри международного конкурса проектов и решений., г. Киев, 17.06.93 г.).

Это же предусмотрено и «Национальной программой ликвидации последствий Чернобыльской катастрофы.», а также постановлением Кабинета Министров Украины от 28 декабря.

1996 года N 1561 «О неотложных мерах по преобразованию объекта „Укрытие“ в экологически безопасную систему». Отсюда ясно, что при любом преобразовании 4-го блока ЧАЭС необходимо знать физико-химические свойства и места расположения лавообразных топливосодержащих масс — одной из основных форм существования ядерного топлива в 4-м блоке ЧАЭС.

До сих пор не известно точное расположение уже разведанных скоплений’ЛТСМ и местонахождение приблизительно половины ядерного топлива первоначальной загрузки 4-го энергоблока.

Поэтому в течение последних лет уточнение количества, расположения, ядерно-физических и физико-химических свойств ЛТСМ в подреакторных помещениях, ЦЗ и верхних отI метках 4-го блока является постоянным пунктом годовых планов работ как ПО ЧАЭС, так и МНТД «Укрытие» HAH Украины.

Авария на ЧАЭС точно так же, как и авария на «Три-Майл-Айленд», показала, что существующие типы ядерных реакторов атомных электростанций не обладают достаточной степенью надёжности для человечества в целом. Нужны новые, более безопасные типы ядерных установок, для проектирования которых очень важно учесть ошибки прошлого.

Поэтому сценарий протекания аварии на любой АЭС, в том числе и сценарий образования лавообразных топливосодержащих масс 4-го блока Чернобыльской АЭС, является ценнейшим источником отрицательного опыта. В этом, к сожалению, также заключается актуальность представляемой работы.

4. Чернобыльские лавы как некое искусственное, техногенное урановое месторождение, включающее ТУЭ и осколки деления, не являются стабильными и разрушаются со временем. Продукты разрушения JITCM, активно воздействуя на окружающую среду, резко увеличивают их ядерную и радиационную опасность.

Поэтому одним из самых актуальных вопросов является вопрос о влиянии ЛТСМ на окружающую среду и прогноз их поведения.

Пели и задачи работы.

Актуальность проблемы определила и цель работы: на основании изучения физико-химических свойств ЛТСМ разработать и ¦ обосновать сценарий их образования. Кроме того, целью работы явилось и рассмотрение некоторых, ранее в достаточной степени не исследованных, аспектов влияния ЛТСМ на окружающую среду.

В соответствии с поставленной целью были определены узловые задачи работы:

— классифицировать чернобыльские лавы;

— исследовать маршруты растекания и места локализации лаво-образных топливосодержащих масс;

— изучить физико-химические свойства ЛТСМ на макрои микроуровне- :

— оценить количество топлива в лавах;

— оценить, в какой степени некоторые продукты вылета вмомент-образования ЛТСМ и продукты их последующей деструкции влияют на окружающую среду, каков прогноз их поведения.

Научная новизна работы.

По своим последствиям чернобыльская авария является крупнейшей промышленной катастрофой XX века.

Поэтому все результаты по изучению её причин, всё, что связано с её протеканием, является новым и единственным в своем роде.

С точки зрения научной новизны необходимо, отметить следующее:

— проведение классификации ЛТСМ;

— установление путей растекания ЛТСМ по подреакторным помещениям;

— изучение физико-химических свойств ЛТСМ на макроуровне, получение и обобщение данных по их элементному и радиохимическому составу;

— изучение физико-химических свойств ЛТСМ на микроуровне, открытие существования твердой уран-циркониевой эвтектики состава ио2•7гг02 и высокоуранового техногенного цирко-на-чернобылита;

— оценка двумя независимыми методами — по выброшенному при активной стадии аварии Сз-137 и по содержащемуся в ЛТСМ магнию — количества топлива, в подреакторных помещениях;

— исследование кинетики окисления графита из ЦЗ и подреакторных помещений 4-го блока ЧАЭС, использование полученных данных для оценки времени существования высоких температур на поверхности ЛТСМ;

— количественный расчёт эффективности засыпки шахты реактора 4-го энергоблока ЧАЭС при аварии 26.04.86 г.;

— проведение экспериментального отжига образцов ядерного топлива из 4-го блока, расчёт эффективных коэффициентов диффузии цезия и стронция, оценка времени теплового воздействия и максимальной температуры взрыва на активную зону реактора;

— оценка роли пароциркониевой реакции в A3 реактора, доказательство того, что причиной разрушения ЦЗ был взрыв воздушно-водородной смеси, образовавшейся в результате ПЦР;

— разработка самосогласующегося сценария процесса образования ЛТСМ;

— рассмотрение некоторых аспектов влияния ЛТСМ на окружающую среду: оценка выброса углерода-14, изучение поведения продуктов деструкции ЛТСМ — плутония и америция;

— определение констант устойчивости гидроксоформ америция III и плутония IV, оценка возможных химических форм существования этих элементов в грунтовых и блочных водах.

Практическая значимость работы.

Полученные в работе результаты явились основой при составлении следующих. документов:

— технического обоснования ядерной безопасности объекта «Укрытие» ;

— технического обоснования радиационной безопасности объекта «Укрытие» ;

— исходных данных к международному конкурсу на разработку.

17 проекта и (или) технических решений преобразования 4-го блока ЧАЭС в долговременную экологически-безопасную при-родно-техногенную систему;

— отчёта по состоянию ядерной, радиационной и экологической безопасности объекта «Укрытие», 1996 г.

Личный вклад автора в работы, выполненные в соавторстве и включённые в диссертацию, состоял в формировании научного направления исследований, общей постановке задачи, личном участии во всех этапах работы, включая отбор проб и проведение экспериментов, анализе и интерпретации получаемых результатов.

В работах в разное время принимали участие сотрудники РИ им. В. Г. Хлопина (Санкт-Петербург) В. М. Александрук, Е. Б. Андерсон,. Б. Е. Бураков, Л. В. Драпчинский, А. П. Криницын, С. А. Кочергин, Л. Д. Николаева, Б. Ф. Петров, Л. А. Плескачевский, В. А. Цирлинсотрудники УкрНИИСХР (Киев) В. А. Кашпаров, Ю. А. Иванов, С. И. Зварич, В.П.Про-цак, Ю. В. Хомутинин, сотрудники Российского научного центра «Курчатовский институт» А. А. Боровой, А. Н. Херувимов, К. П. Чечеров, а также сотрудник МНТЦ «Укрытие» Э. П. Денисенко.

Автор глубоко благодарен всем, с кем он сотрудничал на различных этапах исследований и чьё участие отражено в виде соавторства в опубликованных работах.

Апробация работы.

Вошедшие в диссертацию результаты докладывались и обсуждались на международной конференции «Запад-Восток», Финляндия, Хельсинки, 10−17 июня 1990 годана всесоюзном семинаре «Научные проблемы ликвидации последствий аварии на Чернобыльской АЭС» (Зеленоград, 15−19 октября 1990 г.) — на втором европейском симпозиуме по материалам и процессам «Ма^есЬ'ЭГ» (Хельсинки, 26−30 мая 1991 г.) — научно-практической конференции «Проблемы преобразования объекта „Укрытие“ Чернобыльской АЭС в экологически безопасную систему» (г.Киев, 23−25 марта 1993 г.) — конференции «Итоги деятельности МНТЦ „Укрытие“ в 1993 г.» (г.Чернобыль, 8−9 февраля 1994 г.) — международном симпозиуме «Безопасность „Укрытия“ 94» (п.Зеленый Мыс, Чернобыль, 14−18 марта 1994 г.) — на общемосковском семинаре по теоретической физике под руководством академика В. Л. Гинзбурга в Физическом институте им. П. Н. Лебедева (январь 1995 г.) — на пятой международной научно-технической конференции «Чер-нобыль-96. Итоги 10 лет работ по ликвидации последствий аварии на ЧАЭС» (п. Зеленый Мыс, Чернобыль, 1996 т.) — на международной конференции «Радиоактивные отходы. Хранение, транспортировка, переработка. Влияние на человека и окружающую среду» (г.Санкт-Петербург, 14−18 октября 1996 г.) — на научно-практической конференции, посвященной 10-летию завершения работ по строительству объекта «Укрытие» (г.Славутич, 25−28 ноября 1996 г.) — на международной рабочей встрече «Водные растворы: проблемы радиоактивного загрязнения» (г.Львов, 6−8 декабря 1996 г.) — на научно-практической конференции «Наука. Чернобыль-96», (г.Киев, 11−12 февраля 1997 г.) — на рабочем совещании «Проблемы создания и применения дистанционных технологий и’дистанционноуправляемых самоходных агрегатов при работах в объекте «Укрытие», (г.Чернобыль, 11−12 марта 1997 г.) — на научно-практической конференции «Наука. Чернобыль-97», (г.Киев, 11−12 февраля 1998 г).

Публикации. ,.

Материалы диссертации отражены в 68 публикациях в отечественных и иностранных журналах, тезисах докладов всесоюзных и международных конференций. Из них в автореферате указывается лишь 35 работ, в которых содержание диссертации раскрыто наиболее полно.

Структура и объем диссертации

.

Диссертация состоит из введения, И глав, заключения, списка литературы (82 наименования) и 7 приложений.

выводы.

В результате выполненных исследований по изучению расположения и физико-химических свойств лавообразных топливосодержащих масс 4-го блока Чернобыльской АЭС, разрушенного во время аварии 26.04.86 г., установлено следующее:

1. Одной из основных форм существования топлива внутри 4-го энергоблока Чернобыльской АЭС являются лавообразные топливосодер-жащие массы, которые, как показали проведённые исследования, содержат значительную часть урана первоначальной загрузки реактора и наработанных за время его кампании радионуклидов. Вследствие этого чернобыльские лавы являются ядернои радиационно-опасными и требуют постоянного контроля.

2. В процессепротекания активной стадии аварии ЛТСМ растеклись из пом. 305/2 по подреакторным помещениям 4-го блока и образовали 3 основных потока:

2.1. Большой вертикальный поток (ю. з. квадрант пом. 305/2 пом. 210/7 ПРК пом. 012/15 ББ-2 «куча» -> пом. 012/7 ББ-1 «куча»).

2.2. Малый вертикальный поток: (ю. в. квадрант пом. 305/2 -" пом. 210/6 ПРК).

2.3. Большой горизонтальный поток: (пролом в стене между, пом. 305/2 и 304/2 -" пом. 304/2 коридор 301/5 коридор 301/6 -" пом. 217/2 («слоновья нога» и «сталагмиты»)).

3. В соответствии с потоками произведена классификация ЛТСМ по основным признакам и установлено, что их можно разделить на 5 основных видов:

3.1. Коричневая стеклообразная масса — «коричневая керамика». Обнаруживается главным образом в большом вертикальном потоке с основной локализацией в ПРК.

3.2. Чёрная стеклообразная масса — «чёрная керамика». Матовая разновидность наблюдается ближе к центру образования ЛТСМ (ю.в. квадрант пом. 305/2, пом. 304/2). Блестящая разновидность встречается на достаточно большом расстоянии от центра развития процессов («слоновья нога», «сталагмиты»).

3.3. Шлак или шлакообразные гранулированные ЛТСМ. Встречается в виде больших куч на полу первого и второго этажей ББ.

3.4. Рассыпчатые куски или «пемза». Хрупкая неоднородная масса, образовавшаяся при самом первом контакте расплава лавы с водой. Место локализации — бассейн-барботер.

3.5. Переплавленный и застывший металл. Основное место локализации — парораспределительный коридор, особенно — пом. 210/5. В виде мелких шариков — от нескольких микрон до миллиметров — содержится во всех других видах застывших лав.

4. Изучены физико-химические свойства ЛТСМ на макроуровне. Получены данные по их элементному составу, концентрации нейтрон-поглощающих примесей, их плотности и содержанию в них топлива. Показано, что выгорание во всех типах ЛТСМ практически одинаково (12.6 ± 1 МВт-сут/кг урана), концентрация урана в коричневой керамике в среднем в два раза больше, чем в чёрной (10 ± 2 и 5 ± 1% вес.), и что во всех типах ЛТСМ как следствие воздействия.

233 высокой температуры наблюдается обеднение по цезию ~ в 2.5 раза, европию ~ в 1.8 раза, рутению ~ в 25 раз.

5. Экспериментально изучено поведение радионуклидов-осколков деления при отжиге образцов ядерного топлива из центра образования лав — пом. 305/2. Показано, что вылет ПД из топлива определяется рядом: Сз>Зг>Еи>Аш>Ри=Сш>Се>Ни (в отсутствие кислорода).

По вылету европия рассчитана средняя температура образования чернобыльских лав — 1600 — 1700 °C.

6. Изучены физико-химические свойства ЛТСМ на микроуровне и показано, что они являются гетерогенными твёрдыми растворами, «растворителем» в которых служит силикатная стеклообразная матрица. Её состав отличается от валового состава лавы. Гетерогенными включениями в эту матрицу являются стехиометрические оксиды урана с изоморфными включениями циркония и без них, самостоятельная уран-цирконо-кислородная фаза игг7016 (1Ю2−7гг02) и чернобылитвысокоурановый силикат циркония техногенного происхождения.

7. Изучение состава микровключений оксидов урана с изоморфной примесью циркония позволило установить, что значение максимально-возможной температуры при протекании активной стадии аварии на Чернобыльской АЭС достигало (2500 — 2600) °С.

Изучение условий образования чернобылита подтвердило, что средняя температура процесса образования чернобыльских лав не превышала 1650 °C. Это значение хорошо совпадает с данными по вылету европия.

8. Оценено количество топлива в подреакторных помещениях 4-го блока Чернобыльской АЭС: около 90 т по урану.

Эта оценка сделана с хорошей сходимостью двумя независимыми методами: по выброшенному при горении реактора цезию-137 и по концентрации содержащегося в ЛТСМ магния. Она удовлетворительно совпадает с данными, полученными ранее с использованием тепломет-рических методов и методов на основе коллимированных гамма-детекторов.

9. Путём сравнительного анализа реального и расчётного химического состава ЛТСМ оценена эффективность засыпки шахты реактора 4-го энергоблока ЧАЭС при аварии 26.04.86 г. Показано, что подавляющая часть сброшенной засыпки в шахту реактора не попала, а составляющими шихты при образовании чернобыльских лав были материалы строительных конструкций самого разрушенного блока.

10. С учетом оценки эффективности засыпки шахты реактора предложен сценарий образования ЛТСМ. На основе этого сценария рассчитан материальный’баланс образования лавообразных топливосо-держащих масс, совпадающий с точностью до 15% с результатами химического анализа ЛТСМ по 13-ти элементам. Рассмотрены возможные причины несколько больших расхождений экспериментальных и расчётных величин при анализе на кальций, цирконий и натрий.

11. Для обсуждаемого сценария образования ЛТСМ определён источник тепла при плавлении шихты — энергия осколков деления ядерного топлива разрушенного реактора. Предложены уравнения интегрального удельного тепловыделения и интегрального тепловыделения 88 т топлива (по урану) для различных интервалов времени протекания процессов плавления. Рассчитана зависимость времени протекания процесса от количества тепла, необходимого для его осуществления. С использованием полученных уравнений и привлечением критериев подобия Нуссельта, Прандтля и Грасгофа рассчитано количество тепла и времени, необходимых для протекания каждой стадии предлагаемого сценария.

12. Обосновано предположение о том, что причиной разрушения сх. С (креста) в пом. 305/2 было освобождение потенциальной энергии упругой деформации циркониевых технологических каналов при их разрыве в верхней части АЗ. Эта энергия накапливалась по мере стремительного повышения давления в АЗ реактора при разрушении твэлов и контакте фрагментированного топлива с теплоносителем.

13. Изучена кинетика окисления образцов реакторного графита из пом. 305/2 и рассчитана константа скорости его окисления [(2 ± 1)•10~1 г/(см2-ч)]. На основании полученных данных вычислено возможное время существования на поверхности ЛТСМ высоких температур (около 15 часов).

14. На основании данных по экспериментальному отжигу образцов ядерного топлива из 4-го блока ЧАЭС рассчитаны эффективные коэффициенты диффузии цезия и стронция. С учётом полученных данных оценено время существования внутри АЗ максимально высокой температуры:

— при изотермическом характере протекания процесса — 2200 °C в течение 3.5 с,.

— при неизотермическом — в зависимости от закономерности изменения температуры. Если температура росла линейно, эти значения составляют 2350 °C и 17 е., если экспоненциально — 2370 °C и 27 с соответственно.

Полученные значения максимальной температуры внутри АЗ хорошо совпадают со значением, полученным при изучении физико-химических свойств ЛТСМ на микроуровне (2550 °С).

15. Оценена роль пароциркониевой реакции в АЗ реактора при аварии на ЧАЭС 26.04.86 г. Расчётным путем установлено, что именно взрыв воздушно-водородной смеси, возникшей в результате этой реакции, был причиной разрушения центрального зала 4-го блока Чернобыльской АЭС.

16. Описана каждая стадия процесса образования ЛТСМ, начиная с нажатия кнопки АЗ-5. Показано, что процесс варки лавы длился около 73 часов, процесс движения расплава в горизонтальном направлении — ещё около 15 часов, а температура внутри лавового потока после потери им подвижности в течении 8−32 часов сохранялась на уровне 1600 °C.

17. Рассмотрены некоторые аспекты влияния ЛТСМ на окружающую среду: оценён суммарный выброс углерода-14 при аварии, изучены продукты деструкции ЛТСМ и некоторые возможные последствия этого процесса, в частности, выход плутония и америция из топливной матрицы в грунтовые воды.

18. Изучена растворимость гидроокисей плутония IV и америция III и на основании полученных данных рассчитаны константы устойчивости гидроксоформ Am III, Pu IV и ПР их гидроокиси. С учётом полученных значений показано, что способность плутония к гидролизу и образованию гидроокиси практически снимает вопрос о возможности его попадания в блочные воды, чего нельзя сказать об америции, контроль за распространением которого должен быть усилен.

Автор выражает свою искреннюю признательность людям, плечом плечу с которыми отбирались пробы ЛТСМ и изучалось состояние ла-восодержащих помещений 4-го блока ЧАЭС: сотрудникам НПО «РИ им. В. Г. Хлопина» Л. В. Драпчинскому, А. П. Криницыну, Л. Д. Николаевой, Б. Ф. Петрову, Л. А. Плескачевскому, В. А. Цирлинусотрудникам Российского, научного центра «Курчатовский институт» А. Н. Киселеву, А. Г. Мотличу, А. Ю. Ненаглядову, А. И. Сурину, К. П. Чечеровусотруднику ПО ЧАЭС А. А. Корнеевусотрудникам КЭ ИАЭ им. Курчатова П. П. Бойко, И. Ю. Михайлову и А. Н. Павлиашвили.

Автору хочется от всей души глубоко поблагодарить В.А.Кашпа-рова (Укр. НИИ Сельхозрадиологии, г. Киев) за оригинальные идеи при обсуждении вопроса о возможности определения температуры отжига ТГЧ и за помощь в разработке соответствующего математического аппарата.

Автор благодарен А. И. Иванову и В. Г. Щербине, критические замечания которых были во многом учтены при написании диссертации, а также Г. И. Рейхтману — за дружеское отношение при проведении работ на объекте «Укрытие» .

В бурных спорах, которые не закончились и до настоящего времени, рождалась концепция уран-циркониевой эвтектики и чернобыли-та. В этих дискуссиях особую роль сыграли Е. Б. Андерсон, С.А.Бога-тов, Б. Е. Бураков, Э. Т. Денисенко и А. П. Криницын, которых автор сердечно благодарит за конструктивную критику и ценные идеи.

Автор считает своим приятным долгом принести благодарность генеральному директору МНТЦ «Укрытие» А. А. Ключникову — фактически второму научному консультанту.

Наконец хотелось бы отметить, что строгое, но всегда доброжелательное внимание со стороны А. А. Борового, его постоянное участие в обсуждении всех научных проблем ЛТСМ сильно помогло автору в написании работы.